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蓝藻是地球上极为古老的光合作用生物,它拥有十分高效的多级光捕获系统:不同的染料分子由外到内排列在多层结构中,分别吸收不同波长的太阳光。能否构建类似的多层纳米材料,更充分地吸收和利用太阳能呢?
中国科学院过程工程研究所王丹研究员团队、南京邮电大学黄维院士团队及合作者进行了这样的尝试,他们对中空多壳层结构(Hollow Multi-shelled Structures, 以下简称HoMSs)材料的内外壳层组成进行调控,实现了HoMSs材料对太阳光谱的次序吸收,为提高光功能材料的光吸收能力提供了一种崭新的思路。
次序吸光的HoMSs材料示意图及其光吸收曲线
该研究团队在简便普适的“次序模板法”基础上,调控金属离子(Ti、Cu)比例的次序分布,制备出内外壳层异质的中空多壳层结构。在微米尺度上,由于TiO2和CuxO的带隙差异,高Ti/Cu比的外壳层禁带宽度大,对紫外光具有更好的吸收能力,而低Ti/Cu比的内壳层禁带宽度小,可以吸收穿透能力更强的可见光,最终实现三维HoMSs材料对不同波长入射光的次序高效吸收。
按上述方法制备的四壳层TiO2-CuxO HoMS能够高速(2490 μmol/h)、稳定(>90h)地催化光解水析氢反应。而且,若将层级次序调转,光催化速率大幅下降——这说明次序结构对光催化反应至关重要。
在此基础上,研究者进一步在纳米尺度上对HoMSs材料组成基元进行表面改性,实现了零维纳米基元对入射光的次序吸收。与之相应的三壳层CeO2-CeFeO3空心球的光催化产氧速率可达452 μmol/h。
三壳层CeO2-CeFeO3空心球的TEM、SEM图像
王丹研究员说:“师法自然,这项工作通过实验证实了HoMSs材料的‘时空有序性’这一固有属性。除了次序吸光,HoMSs的‘时空有序性’将在涉及物质与能量转换的诸多领域获得重要应用。”
上述研究成果发表于《国家科学评论》(National Science Review),文章第一作者为魏延泽博士、万家炜博士及杨乃亮博士,通讯作者为过程工程研究所王丹研究员及南京邮电大学黄维教授。该工作得到国家自然科学基金及中国科学院科研装备研制项目的支持。
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Efficient sequential harvesting of solar light by heterogeneous hollow shells with hierarchical pores
https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa059
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GMT+8, 2024-11-25 23:46
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