一、研究背景

碳纳米管垂直阵列是垂直于基底生长的高密度、高顺排度碳纳米管宏观体，其具有高轴向导热性、良好的柔韧性和稳定性，因而有望用作电子器件中的高性能热界面材料。然而，实际制备的碳纳米管垂直阵列的热导率远低于单根碳纳米管的理论预测值。其原因在于碳纳米管垂直阵列的导热性能与阵列中碳纳米管的结晶度、密度和高度等紧密相关，而这些结构特征受到制备过程中的催化剂种类、化学气相沉积生长温度、碳源浓度等诸多（> 12个）参数的耦合影响。因此，亟需采用高效方法，揭示影响碳纳米管结构的关键因素，并设计实验加速优化制备高性能碳纳米管垂直阵列。

二、工作简介

该研究采用文献挖掘-机器学习-高通量制备策略（图1），首先通过文献挖掘和机器学习方法联用，缩小碳纳米管垂直阵列控制制备过程中的参数空间。然后使用机器学习模型解释随机森林模型的输出结果，并对生长参数按重要性进行排序，建立了生长参数与碳纳米管高度和I_G/I_D之间的关联，明确了生长参数对产物结构的促进或抑制作用。随后，基于筛选的生长参数，采用高通量方法制备64种Fe/Gd/Cr三元催化剂库，通过皮尔逊相关系数分析了第二相催化剂含量与阵列高度和I_G/I_D之间的关系，指导催化剂的组分调控。最终筛选优化出FeGd合金催化剂，显著提高了碳纳米管垂直阵列的高度和结晶度，并揭示了高度和结晶度的相关关系。

图1文献挖掘-机器学习-高通量方法优化碳纳米管垂直阵列的高度和结晶度

三、核心图文解析

图2 机器学习算法对影响碳纳米管垂直阵列（a）高度和（b）结晶度的生长参数的排序（按降序排列）

由机器学习模型解释包SHAP 值对影响碳纳米管垂直阵列高度（图2a）和质量（图2b）的生长参数排序可知，催化剂组分、生长温度、生长时间和碳源浓度是影响碳纳米管垂直阵列高度和结晶度最重要的四种生长参数。其中，随着催化剂Fe厚度的增加，碳纳米管垂直阵列的高度增加，而结晶度降低。

图3 Fe和Fe-Gd催化剂生长碳纳米管垂直阵列高度与I_G/I_D值的关系

由图3可知，与Fe催化剂相比，Fe-Gd催化剂生长的碳纳米管垂直阵列的结晶度（I_G/I_D）和高度均有显著提高，且碳纳米管垂直阵列的结晶度与其高度呈负相关关系：随着阵列高度的增加，阵列的结晶度降低。

四、结论

本研究提出了文献挖掘-机器学习-高通量方法优化碳纳米管垂直阵列的结构。通过文献挖掘和机器学习建模，确定了影响碳纳米管垂直阵列高度和质量的关键生长参数为生长温度、生长时间、催化剂组分和碳源浓度。基于预测的最佳条件，研究了生长参数与碳纳米管垂直阵列高度和结晶度的关系。通过皮尔逊相关系数分析催化剂成分与生长结果之间的相关性发现，碳纳米管垂直阵列的高度与结晶度（I_G/I_D）呈负相关关系，从而确定催化剂成分调节的趋势，实现高度和质量的优化。最终利用筛选出的Fe-Gd催化剂，生长出高度为1.3 mm, I_G/I_D为5.0的碳纳米管垂直阵列。

New Carbon Materials 文章信息

GAO Zhang-dan, JI Zhong-hai, ZHANG Li-li, TANG Dai-ming, ZOU Meng-ke, XIE Rui-hong, LIU Shao-kang, LIU Chang. Optimizing the growth of vertically aligned carbon nanotubes by literature mining and high-throughput experiments. New Carbon Mater., 2023, 38(5): 887-897. doi: 10.1016/S1872-5805(23)60775-9

高张丹, 吉忠海, 张莉莉, 汤代明, 邹孟珂, 谢蕊鸿, 刘少康, 刘畅. 文献挖掘和高通量方法优化碳纳米管垂直阵列生长. 新型炭材料（中英文）, 2023, 38(5): 887-897. doi: 10.1016/S1872-5805(23)60775-9

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