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一、 研究背景
多相催化剂具有优异的热稳定性和易分离性,广泛应用于工业催化领域。这种催化剂的活性组分通常由微米或纳米金属颗粒组成,只有部分表面金属原子参与催化反应,因此金属利用率低。另外,多相催化剂的催化性能受金属暴露面积、晶面取向、晶格缺陷等因素的影响,常导致副反应多,产物选择性较差。为了解决这些问题,大连化学物理研究所张涛院士团队于2011年提出了"单原子催化剂"(Signal Atom Catalysts,SACs)的概念,即将催化剂颗粒的尺寸减小到只有单个金属原子。在这种情况下,金属原子的利用率达到最大,且由于单原子金属活性中心的低配位特点,使其具有明显不同于颗粒催化剂的催化特性。炭材料具有孔道丰富、比表面积大、导电性高等优势,是SACs的理想载体。尤其在电催化转化CO2、N2和H2O等小分子为燃料或高附加值化学品的电化学反应中,炭载SACs展现出了极佳的催化性能,有望得到广泛应用。
二、 工作简介(含主要图或表)
图文摘要
该综述首先回顾了炭载SACs的发展历史,总结了炭载SACs的各种化学合成方法,包括:气相输运、湿化学、高温热解、原子层沉积、电化学沉积和固相合成法等;随后讨论了用于分析炭载SACs形貌和结构的各种表征工具和技术,包括:球差校正高角度环形暗场扫描透射显微镜、X射线吸收近边结构谱仪和X射线吸收精细结构谱仪等,并且重点论述了原位表征技术(如原位红外吸收光谱、原位拉曼光谱、原位X射线吸收近边结构谱等)在炭载SACs电催化反应机理方面的研究;然后详细评述了炭载SACs在各种电化学反应中的应用,包括:析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)、析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)、氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)、二氧化碳还原反应(CO2 Reduction Reaction,CO2RR)和氮还原反应(Nitrogen Reduction Reaction,NRR)等;最后,总结展望了炭载SACs在电催化领域应用的未来发展方向及面临的挑战,并提出了一些解决思路。
New Carbon Materials文章信息
Wang Yi-cheng, Ma Xiao-bo, Ayeza, Wang Chen-xu, Li Yang, Wang Zhe-fan, Wang Chao, Hu Chao*, Zhang Ya-ting*. A review of carbon-supported single-atom catalysts for electrochemical reactions. New Carbon Materials, 2024, 39(3): 407-438.
DOI: 10.1016/S1872-5805(24)60863-2
原文链接:http://xxtcl.sxicc.ac.cn/cn/article/doi/10.1016/S1872-5805(24)60863-2
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