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空气-水界面的可浮式水凝胶光催化平台在放大太阳能产氢气方面具有实用优势。氢气通过光输送、供水和瞬时气体分离进行生产。
氢作为一种零碳排放燃料,预计未来将成为主要能源。在各种氢气中生产方法,利用丰富的太阳能生产氢气在光催化平台存在的情况下从水中获取一直是一种有吸引力的策略1,2。要实现可观的氢气产量,大型光催化平台对太阳能氢气至关重要生产3。然而,目前主流浆料反应器中催化剂颗粒的聚集、严重的光散射以及连续搅拌的高成本限制了光催化放大的效率4.。最近有人提出用颗粒片型固定粉状光催化剂5、薄膜类型6和平板式3提高光催化效率。尽管如此,这些平台仍然存在许多实际限制,包括对光电极和强制对流的额外要求、产物分离过程中潜在的反向反应、光催化剂的连续浸出以及与紧密堆积的光催化剂之间的传质不良。
现在,Lee等人在Nature Nanotechnology上撰文,将光催化剂固定到可漂浮的多孔弹性体 - 水凝胶平台中,以形成大规模且具有商业可行性的光催化系统,用于高效太阳能氢气生产7.
这项工作的第一个令人印象深刻的进展是,采用可漂浮的水凝胶作为大孔基质来固定光催化剂(图)。 纳米复合材料具有双层结构。上层是由亲水性聚氨酯(HPU)和聚丙二醇(PPG)聚合物以及光催化剂组成的光催化层。下层是支撑层,由HPU和PPG的相同主链聚合物组成,使纳米复合材料保持漂浮。可漂浮的纳米复合材料将上部光催化层暴露在水面上方,从而实现高效的光传递和对产生的氢气的轻松分离气。作为反应物(水)和产物(氢气)由下往上定向,可漂浮的纳米复合材料有利于气体分离,抑制氢气的反氧化。此外,高孔隙率和高耐久性弹性体水凝胶(HPU-PPG)能够长期固定光催化剂,并保持高活性。与传统的水下水凝胶-光催化剂纳米复合材料相比,水下光强度衰减大、长期稳定性差、产物分离可能产生逆反应,位于空气-水界面的可浮性纳米复合材料具有光传递高效、气体分离简便、氢气反氧化减少等特点。2.通过嵌入 Pt/TiO2作为光催化剂, 可浮性纳米复合材料的氢气显化速率(163 mmol h-1 m-2),与凹陷式纳米复合材料(77.2 mmol h-1m-2).
其他关键点是在实际环境中的实际应用以及纳米复合材料在工业规模氢气中的放大生产。对于真实环境条件,高氢气可漂浮纳米复合材料在海水中的逸出反应(HER)性能与去离子水的活性相当。此外,高反应活性甚至保持稳定 14 天。此外,两种商品有机染料在模拟浑浊水条件下的反应中溶解, 可浮性纳米复合材料的HER活性降低可忽略不计, 而沉泡光催化剂由于染料诱导的光衰减而显著降低了HER性能.作者还研究了对塑料光重整的影响。纳米复合材料表现出氢气3.45 mmol h-1 m-2小时进化速率用于聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)的光重整。
演示氢气的可扩展生产,将可漂浮光催化纳米复合材料的尺寸放大至1 平方米.在这些大规模阵列纳米复合材料中,单原子Cu/TiO2的用作光催化剂而不是Pt/TiO2论证纳米复合材料的经济可行性。1平方米尺度纳米复合材料可产生79.2毫升的氢气每天在平均强度为 0.732 kW m-2 的自然阳光照射下.1 平方米的计算模拟比例,氢气可浮性和凹陷式纳米复合材料的生产证实了可浮性纳米复合材料的优势。此外,氢气 的计算模拟使用面积为100平方米的可浮性纳米复合材料进行生产为工业规模生产氢气提供了可能性.
在各种现实环境条件下的可扩展性、材料耐久性和光催化活性证明了可扩展且经济可行的太阳能,使用可浮式光催化平台进行生产。该设计优于传统的浆料反应器。然而,要实现太阳能氢气,还需要做更多的工作。商业规模的生产。需要开发高性能光催化剂及其与纳米复合材料的单片集成来提高光催化效率。水分解催化剂的选择需要考虑成本和环境影响。通过材料工程,HER的性能可以进一步提高,例如透明弹性体-水凝胶杂化基质的实施,这将进一步有利于入射光能的使用。
1. Shi, X. et al. Nat. Commun. 13, 1287 (2022). - DOI
2. Chen, X. et al. Chem. Rev. 110, 6503–6570 (2010). - DOI
3. Nishiyama, H. et al. Nature 598, 304–307 (2021). - DOI
4. Hisatomi, T. & Domen, K. Nat. Catal. 2, 387–399 (2019). - DOI
5. Wang, Q. et al. Nat. Mater. 15, 611–615 (2016). - DOI
6. Tan, B. et al. Nat. Commun. 12, 6596 (2021). - DOI
7. Lee, W. H. et al. Nat. Nanotechnol. https://doi.org/10.1038/s41565-023-01385-4 (2023). - DOI
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