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01 文章导读
“核素迁移”是高放废物深地质处置库场址评价的重点关注问题之一,缓冲回填材料胶体与核素的相互作用是“核素迁移”的研究重点与难点。已有研究表明,铀在中性水环境中的水解产物为片状结构尺寸在30-50 nm间,表面ζ电势为+5 mV,而中性水环境中U(VI)水解产物与高庙子膨润土胶体的相互作用,尤其是膨润土胶体与U(VI)相互作用前后的微观结构信息与团聚形态变化却鲜有研究。
图1 高庙子膨润土胶体 (a) 在水中分散态、(b)在25℃时与铀作用后的面-面堆积和(c) 在85℃时与铀作用后的面-面堆积
通过phreeplot软件,选用ThermoChimie化学热力学数据库分析了不同pH情况下铀的种态分布。通过水动力学直径和表面ζ电势的变化,结合小角X射线散射数据分析层间结构变化、片层堆叠情况以及颗粒间的聚集状态,利用X射线光电子能谱技术探究吸附机理。研究结果表明高庙子膨润土胶体与U(VI)的相互作用发生在胶体颗粒表面,U(VI)的水解产物覆着于颗粒表面,导致胶体表面ζ电势绝对值的降低,进而促使颗粒之间发生“面-面堆积”,部分颗粒团聚后发生沉淀,但反应并未影响GMZC的片层间水合结构。考虑到高放废物的高释热率,处置库可能会在一段时间内处于最高温度约85℃的状态,本文也研究了温度对膨润土胶体与核素相互作用的影响。温度升高(55℃和85℃)会引起膨润土胶体与U(VI) 混合体系的不稳定,这是因为升温导致水分子布朗运动增强,覆盖于颗粒表面的水解产物导致片层的受力不均,进而影响小角散射的信号,但这种不稳定状态是可逆的,温度降低后,GMZC与U(VI) 混合体系依然能悬浮于水中,各项指数回到升温前。
原位分析了膨润土胶体颗粒在水中与U(VI) 相互作用后的片层结构变化与团聚行为,发展了有针对性的测量与数据分析方法,并试图建立一种基于小角X射线散射技术研究膨润土胶体与核素相互作用的参考方法,最终为在“微观-介观-宏观”层面上贯通膨润土胶体与核素相互作用的完整认知链条提供支撑。
图2 大气环境中不同pH条件下U(VI)的种态分布
图3 GMZC颗粒的流体力学直径和ζ电位随pH的变化
图4 GMZC与U(VI)反应后的透射电镜图
图5 25℃时GMZ胶体样与U(VI)作用前后的SAXS曲线图
图6 GMZC在(a)55℃、(b)85℃时与U(VI)作用前后的SAXS曲线对比图
02 文章信息
文章标题:Interaction Between Gaomiaozi Bentonite Colloid and Uranium
研究团队:Shan Zhu | Zhaomin Tan | Xin Wei | Qiang Tian | Zhichao Zhu | Fang Yang | Mark Julian Henderson | Minhao Yan
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.nucana.2023.100048
03 课题组及作者
论文由西南科技大学「晏敏皓研究员课题组」完成:
第一作者:西南科技大学材料与化学学院的博士生朱杉
通讯作者:环境友好能源材料国家重点实验室——环境修复材料国际研究中心的晏敏皓研究员。
※环境友好能源材料国家重点实验室——环境修复材料国际研究中心始终围绕高放废物深地质处置核心关键问题,开展前沿科学探索,试图建立宏观安全性能与微介观体系认知的耦合关系。
西南科技大学 环境修复材料国际研究中心研究员
研究领域:
锕系/镧系核素在“矿物-水”界面上的反应机制,天然矿物胶体体系与锕系/镧系核素的相互作用,基于锕系/镧系金属离子的超分子智能体系前沿探索,相干小角散射成像技术前沿探索,针对高放废液的高效特种材料研发,针对重金属污染水土的净化修复和针对兵工火炸药行业废液的高效处理技术研发。
期刊介绍
About Nuclear Analysis
核分析是一种利用物理或化学手段,从中子、带电粒子、光子和放射性核素等载流子的信息中探索微观结构、系统状态或动态特性的科学方法。期刊Nuclear Analysis以此命名,旨在从学术研究、技术发展和工程科学、技术和应用等方面报道核分析领域的最新技术成果。
为了搭建一座促进领域内的思想与研究成果交流的平台,Nuclear Analysis热忱地欢迎相关领域的学者朋友们积极投稿。所有投至文章都会经过严格的同行评审,文章一经采用,将发表在月活用户超过1700万的ScienceDirect平台,供全球读者免费阅读、下载、以及引用。
期刊首页:https://www.sciencedirect.com/journal/nuclear-analysis
投稿链接:https://www.editorialmanager.com/nucana/default2.aspx
主编介绍
About EiC
主编:唐立
研究员/中国工程院院士
中国工程物理研究院
执行主编:彭述明
博士,研究员
博士研究生导师
毕业于北京大学技术物理系应用化学专业
研究领域:
核化学化工、核燃料循环与材料、贮氢材料、氚工艺等
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GMT+8, 2024-10-14 00:20
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