磁性将金属驱动为绝缘体

诸平

据美国加州理工学院（California Institute of Technology）2021年6月4日提供的消息，该校研究人员的一项新实验为金属向绝缘体的磁驱动转变提供了迄今为止最清晰的证据。

像所有金属一样，银、铜和金都是导体。电子流过它们，携带热量和电力。虽然金在任何条件下都是良导体，但有些材料只有在温度足够高时才具有金属导体的特性；在低温下，它们就像绝缘体，不能很好地承载电力。换句话说，随着温度的降低，这些不寻常的材料从像一块金子变成了像一块木头。物理学家已经发展出理论来解释这种所谓的金属-绝缘体转变，但转变背后的机制并不总是很清楚。

加州理工学院的日本冲绳科学技术大学院大学（Okinawa Institute for Science and Technology Graduate University）访问助理冯叶军（Yejun Feng）解释说：“在某些情况下，要预测材料是金属还是绝缘体并不容易。无论如何，金属总是良好的导体，但其他一些所谓的表观金属是绝缘体，原因尚不清楚。” 冯先生对这个问题困惑了至少5年；他团队中的其他人，例如田纳西大学（University of Tennessee）的合作者 David Mandrus，已经考虑了这个问题20多年了。

现在，冯叶军及其同事发表在《自然通讯》（Nature Communications）杂志网站上的一项新研究——Yejun Feng, Yishu Wang, D. M. Silevitch, S. E. Cooper, D. Mandrus, Patrick A. Lee, T. F. Rosenbaum. A continuous metal-insulator transition driven by spin correlations. Nature Communications, 2021, Volume 12, Article number: 2779. DOI: 10.1038/s41467-021-23039-6. Published13 May 2021. https://doi.org/10.1038/s41467-021-23039-6

此项研究为70年前物理学家约翰·斯莱特 (John Slater) 提出的金属-绝缘体转变理论提供了迄今为止最清晰的实验证明。根据该理论，当材料中所谓的电子“自旋”以有序的方式组织时产生的磁性可以单独驱动金属-绝缘体转变。在之前的其他实验中，材料晶格结构的变化或基于电荷的电子相互作用被认为是负责任的。

“这是一个可以追溯到 1951 年引入的理论的问题，但直到现在，由于混杂因素（confounding factors），很难找到一个实验系统，真正证明自旋-自旋相互作用作为驱动力，”此项研究的合作者、加州理工学院物理学教授托马斯·罗森鲍姆（Thomas Rosenbaum）解释说：“约翰·斯莱特提出，随着温度的降低，有序的磁态会阻止电子流过材料。虽然他的想法在理论上是合理的，但事实证明，对于绝大多数材料，电子相互作用的方式比磁相互作用的影响要强得多，这使得证明约翰·斯莱特机制的任务具有挑战性。”

该研究将有助于回答有关不同材料如何表现的基本问题，并且还可能在技术中应用，例如在自旋电子学领域，其中电子的自旋将构成电子设备的基础，而不是现在常规的电子电荷。冯叶军说：“关于金属和绝缘体的基本问题将与即将到来的技术革命有关系。”

互动的邻居（Interacting Neighbors）

通常，当某物是良导体时，例如金属，电子可以在很大程度上不受阻碍地移动。相反，对于绝缘体，电子会被卡住并且无法自由移动。冯叶军解释说，这种情况与人的社区相当。如果您将材料视为社区，将电子视为家庭的成员，那么“绝缘体就是那些不希望邻居来访的人所在的社区，因为这会让他们感到不舒服。” 然而，导电金属代表“紧密联系的社区，就像在大学宿舍里，邻居们可以自由而频繁地互相拜访。”

同样，冯叶军用这个比喻来解释当一些金属随着温度下降而变成绝缘体时会发生什么。“这就像冬天，人们——或电子——待在家里，不要出去和互动。”

20世纪40年代，物理学家内维尔·弗朗西斯·莫特爵士 (Sir Nevill Francis Mott) 发现了一些金属是如何成为绝缘体的。根据诺贝尔奖的新闻稿，他的理论获得了1977年诺贝尔物理学奖，它描述了“当电子密度以某种方便的方式将原子彼此分离而降低时，某些金属可以变成绝缘体”。在这种情况下，电子之间的排斥力在跃迁之后。

1951 年，约翰·斯莱特提出了一种基于自旋-自旋相互作用的替代机制，但这个想法很难通过实验证明，因为金属-绝缘体转变的其他过程，包括内维尔·弗朗西斯·莫特提出的那些过程，可以淹没约翰·斯莱特机制，使其变得难以隔离。

真实材料的挑战（Challenges of Real Materials）

在这项新研究中，研究人员终于能够使用一种自 1974 年以来一直在研究的化合物，称为烧绿石氧化物（pyrochlore oxide）或Cd₂Os₂O₇，在实验上证明约翰·斯莱特机理。

该化合物不受其他金属-绝缘体过渡机制的影响。然而，在这种材料中，约翰·斯莱特机制被一个无法预料的实验挑战所掩盖，即存在将材料分成多个部分的“畴壁（domain walls）”。

“此‘畴壁（domain walls）’就像社区之间的高速公路或宽敞的道路，”冯叶军说。在烧绿石氧化物中，畴壁是导电的，尽管大部分材料是绝缘的。虽然畴壁最初是一项实验挑战，但结果证明它们对于团队开发新的测量程序和技术以证明约翰·斯莱特机制至关重要。

约翰霍普金斯大学（Johns Hopkins University）的合著者王逸舒（Yishu Wang ，18届博士）说：“之前证明约翰·斯莱特金属-绝缘体转变理论的努力，并没有解释畴壁掩盖了磁驱动效应的事实。”自从她在加州理工学院毕业后就一直致力于这项研究。“通过将畴壁与大部分绝缘材料隔离，我们能够更全面地了解约翰·斯莱特机制。” 王逸舒之前曾与来自麻省理工学院的加州理工学院客座教授帕特里克·李（Patrick Lee）合作，使用对称参数奠定了对导电畴壁的基本理解，这些参数描述了材料中的电子如何以及是否对磁场方向的变化做出反应。

“通过挑战关于如何通过基本对称论证在磁性材料中进行电导率测量的传统假设，我们开发了新工具来探测自旋电子器件，其中许多依赖于跨畴壁的传输，”托马斯·罗森鲍姆教授说。

冯叶军说：“我们开发了一种方法来区分畴壁影响，只有这样才能揭示约翰·斯莱特机制，这有点像在原石中发现钻石。”

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Abstract

While Mott insulators induced by Coulomb interactions are a well-recognized class of metal-insulator transitions, insulators purely driven by spin correlations are much less common, as the reduced energy scale often invites competition from other degrees of freedom. Here, we demonstrate a clean example of a spin-correlation-driven metal-insulator transition in the all-in-all-out pyrochlore antiferromagnet Cd₂Os₂O₇, where the lattice symmetry is preserved by the antiferromagnetism. After the antisymmetric linear magnetoresistance from conductive, ferromagnetic domain walls is removed experimentally, the bulk Hall coefficient reveals four Fermi surfaces of both electron and hole types, sequentially departing the Fermi level with decreasing temperature below the Néel temperature, T_N = 227 K. In Cd₂Os₂O₇, the charge gap of a continuous metal-insulator transition opens only at T ~ 10 K << T_N. The insulating mechanism parallels the Slater picture, but without a folded Brillouin zone, and contrasts sharply with Mott insulators and spin density waves, where the electronic gap opens above and at T_N, respectively.