小米碳化硅直接用于甲烷部分氧化催化剂载体

我们课题组前期研究表明，使用碳化硅作甲烷部分氧化（POM）的催化剂载体，不仅催化剂活性高、稳定性好，容易再生，而且使用前不需要对催化剂进行预还原处理。也就是说，将NiO/SiC放入反应器后直接通入甲烷和氧气升温即可，而不必像通常的催化剂必须用氢气将NiO还原为金属态Ni，然后才能通入甲烷和氧气。这个特点对工业化过程尤其重要，因为这样可大大简化工艺流程。但同时，我们也发现用高比表面的粉末碳化硅作载体，也存在一些问题。最主要的就是，碳化硅很难成型，粉末状催化剂很容易堵塞催化剂床层。因此，我们就想采用生物质颗粒，如小米、高粱等作为模板，制备多孔的碳化硅颗粒，然后将镍负载到这种碳化硅颗粒上，用于POM反应。

在制备生物行貌碳化硅颗粒方面，我们颇费了一番周折。但将它用于催化剂载体后，很快就发现了一些特点。首先是这种催化剂非常稳定，800℃反应了200小时后，甲烷的转化率仍然与初始转化率相同（96%），CO和H₂的选择性也非常稳定，分别为99%和96%。其次，在高空速条件下优势更为明显。采用相同比表面的粉末碳化硅催化剂，空速从7500增加到20000时，甲烷转化率从96%降至84%，催化剂床层前后压力差从0.2增加到0.6个大气压。而生物质颗粒催化剂，空速增加到20000时，甲烷转化率虽然也降低到了88%，但催化剂床层前后压力差却仍然和一开始相同，即0.1个大气压。催化剂床层有较大压力差，说明催化剂床层有堵塞现象，也就是说催化剂用不了多久了。

生物形态多孔碳化硅颗粒用作催化剂载体的优点:(1) 颗粒自身具有足够的强度，不需要成型就可用于大型反应装置；(2)颗粒具有分级孔道结构，即按一定比例分布的大孔、中孔和小孔。小孔提供足够大的表面以安置尽可能多的活性中心，中孔和大孔提供反应物和产物分子的快速扩散通道。由于生物质本身就是一个扩散反应体系，而且这个体系在数十亿年中经过了不断的进化和优化，所以给我们提供了一个值得借鉴的模板。可以说，生物质颗粒的分级多孔结构正式从事催化剂设计的化工学家梦寐以求的结构。

由于我们首次将生物形态的多孔碳化硅颗粒用于多相催化反应，而且取得了不错的结果，所以文章投Applied Catalysis B后，很快被接受发表。

 

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