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青岛能源所建所20周年专刊 | 张涛院士:单原子催化赋能塑料高值化利用

已有 532 次阅读 2026-9-10 17:16 |系统分类:论文交流

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01 专刊介绍

Green Carbon是由中国科学院青岛生物能源与过程研究所(以下简称"青岛能源所")主办的英文学术期刊,致力于报道绿色与可持续技术领域的前沿交叉成果。

二十载耕耘,薪火相传。恰逢青岛能源所成立20周年之际,Green Carbon13期(Volume 4, Issue 3)将作为“青岛能源所建所20周年专刊”于2026年9月出版。

本专刊收录20篇主编特邀高水平文章,作者均为长期关心支持青岛能源所发展的战略科学家,以及绿色碳科学相关领域的公认领军专家。专刊涵盖绿碳科学与可持续技术领域的基础科学发现、关键技术创新、系统过程集成,以及标准与政策框架建议等内容,全面呈现该领域的代表进展与未来方向。

衷心感谢所有撰稿人为本专刊贡献前瞻性学术洞见、系统综述与标志性研究成果,以及对青岛能源所与Green Carbon期刊的大力支持!

02 导读

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题目:Single-atom catalysis for plastic upcycling to high-value compounds

作者:Kuo Liu*,  Tao Zhang*

推送导读:

塑料制品已成为现代生活不可或缺的一部分,但随之而来的“白色污染”对生态环境和人类健康构成了严重威胁。传统的塑料处理方式,如焚烧、填埋和机械回收,均存在效率低、附加值低或产生二次污染等问题。化学升级回收策略虽可将废塑料转化为有价值的化学品,但往往面临产物复杂、分离困难等挑战,亟须开发兼具高活性和高选择性的新型催化剂。

中国科学院院士、中国科学院大连化学物理研究所张涛研究员和中国科学院过程工程研究所刘阔研究员在专刊发表文章“Single-atom catalysis for plastic upcycling to high-value compounds”,对利用单原子催化剂进行塑料升级回收的最新进展进行了全面回顾,论述了单原子催化剂实现高选择性的内在机制,同时剖析了当前瓶颈,并对未来发展方向进行了展望。

03 主要内容

一、简要介绍

单原子催化剂(SACs)是指将孤立的金属原子分散锚定在载体上的一类新型催化材料,其原子利用率接近100%。与传统的纳米颗粒催化剂相比,单原子催化剂可通过调控金属原子的配位环境来精确调节其电子结构和几何构型,从而实现对反应路径的精准控制。这种“量体裁衣”式的催化剂设计理念,使其在废塑料升级回收中展现出独特的优势:既能高效活化惰性的碳-碳键,又能有效抑制副反应,从而获得高选择性的产物分布和高附加值的目标产物。

二、重要进展与研究趋势

1.1 单一塑料:高效碳-碳键活化

聚苯乙烯的传统催化热解或氢解往往生成芳香烃混合物,产物分离困难。而单原子催化剂凭借其均一的活性位点,可实现对特定碳-碳键的选择性断裂,在保留芳香环结构的同时精准生成目标产物。例如,Ru/CoO催化剂在两段固定床反应器中,通过热解与氢解的串联反应,将废聚苯乙烯以超过99%的选择性定向转化为甲苯(图1b),这主要是由于CoO上的Ru表现出独特的电子结构,促进了苯乙烯中乙烯基的活化,降低了加氢生成乙苯以及乙苯中碳-碳键选择性断裂的能垒(图1e)。Co-Ni双原子催化剂则可将聚苯乙烯高效转化为乙苯,收率高达92 wt%,Co活化了碳-碳双键,而Ni₁活化了苯乙烯分子,调控的d带中心和空间优化的苯乙烯吸附促进了反应。

聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃的主链由惰性的碳-碳键构成,是其升级回收的主要难点。单原子催化剂在温和条件下即可实现高效活化:Ru/NbO催化聚丙烯氢解,可获得C-C₂₀支链液体燃料,选择性达90.6%;Fe单原子催化剂借助水热辅助类芬顿反应实现超高分子量聚乙烯的近完全降解,羧酸选择性达64%(图1c)。此外,铁单原子与铁氧化物纳米团簇共同锚定于钌修饰的CeO上的协同催化体系,在较低的氢气压力下实现了低密度聚乙烯近100%的转化。

除热催化外,电化学途径为塑料升级回收提供了更温和、更绿色的选择。单原子催化剂在此领域同样表现卓越:Pt₁/Ni(OH)₂在高电流密度下,将PET水解产物乙二醇电氧化为甲酸盐,选择性超过90%;Pt/RuO则实现了乙二醇向乙醇酸的高效转化,选择性达96.9%(图1d),这主要归因于乙二醇在Pt上呈现独占的顶位吸附构型,OH覆盖度增强,以及CO-CHOH和*CO中间体的吸附减弱(图1f)。在PVC处理方面,Ru@TiN单原子催化剂在电化学脱氯反应中实现了近100%的选择性,为解决含氯塑料这一长期难题提供了新思路。

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图 1. (a) 利用单原子催化剂进行塑料升级回收制备高值化合物示意图;(b) 苯乙烯在钌单原子催化剂和钌纳米颗粒上氢解后产物的总离子色谱图;(c) 超高分子量聚乙烯在铁单原子/层级碳氮催化剂上的降解产物;(d) 0.8 V(相对于可逆氢电极)电解 2 小时后,铂单原子/二氧化钌和铂纳米颗粒/二氧化钌上乙醇酸的选择性;(e) 四氧化三钴、钌单原子/四氧化三钴和钌纳米颗粒/四氧化三钴上关键反应步骤的自由能曲线;(f) 铂碳、铂单原子/二氧化钌和铂纳米颗粒/二氧化钌上吸附态一氧化碳的计算吸附能

1.2 混合塑料:破解催化剂失活难题

实际废塑料多为多种塑料的混合物,不同塑料的化学结构差异导致传统催化剂易因积碳和中毒而快速失活。Ru₁/CoAlO单原子催化剂成功攻克了这一难题,可将聚乙烯、聚丙烯和聚酯的混合物高效氢解,转化率超过90%,甲烷为几乎唯一的产物。更重要的是,该催化剂在150次循环反应后活性几乎无衰减,而相应的纳米催化剂在20次循环后即严重失活。这一稳定性优势源于单原子与载体缺陷位点之间的强相互作用,有效抑制了积碳生成。

1.3 “以废治废”:废塑料转化为单原子催化剂

研究者还开辟了一条“以废治废”的新路径,以层状过渡金属氯化物同时作为模板和催化剂,将废塑料与金属盐混合后经氨气热解,碳化生成层状单原子催化剂。该方法不仅适用于单一塑料,也可处理混合废塑料,所得催化剂可应用于废水处理、电催化和能源存储等领域,实现了塑料废物管理与功能材料制备的双重目标。

三、总结与展望

单原子催化为废弃塑料的高效、高选择性升级回收提供了变革性的技术路径。未来研究需在混合塑料高效转化、高值产物(如可持续航空燃料、医药中间体)生成、人工智能驱动的催化剂理性设计以及工业条件下的性能与稳定性提升等方面持续发力。同时,降低贵金属基催化剂成本、开发非贵金属单原子催化剂的规模化合成方法,是推动该技术从实验室走向实际应用的关键。

04 论文信息

论文信息

K. Liu and T. Zhang. Single-atom catalysis for plastic upcycling to high-value compounds[J].Green Carbon, 2026.

论文网址

https: //doi.org/10.1016/j.greenca.2026.06.005

论文下载

Single-atom catalysis for plastic upcycling to high-value compounds.pdf

中文解读原链接

青岛能源所建所20周年专刊 | 张涛院士:单原子催化赋能塑料高值化利用

05 作者简介

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张涛 研究员

张涛,中国科学院院士、发展中国家科学院院士、加拿大工程院国际院士,中国科学院大连化学物理研究所研究员。曾任中国科学院大连化学物理研究所所长、中国科学院副院长。他带领团队在国际上首次提出“单原子催化”新概念,首次发现纤维素一步催化转化制备乙二醇的新反应。获2024未来科学大奖、2025国家自然科学奖一等奖、2025年度引文桂冠奖、2026年度陈嘉庚化学科学奖等多项国内外重要奖项。担任国际期刊JACS副主编及多本国际知名期刊编委。

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刘阔 研究员

刘阔,研究员,中国科学院过程工程研究所能源与环境催化课题组组长,从事能源与环境催化领域研究,重点包括塑料催化降解、有机液态储氢、制氢的研究等。申请发明专利10余项。迄今在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct. Mater.、Appl. Catal. B、Chem. Eng. J.等期刊发表论文50余篇。主持国家重点研发计划课题、国家自然科学基金等项目。担任J. Environ. Sci.期刊青年编委、Clean Energy Sci. Technol. 期刊编委。

06 Green Carbon

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