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青岛能源所建所20周年专刊丨陈学思院士:可降解聚酯/聚碳酸酯助力可持续固态锂电池

已有 514 次阅读 2026-9-12 13:47 |系统分类:论文交流

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01 专刊介绍

Green Carbon是由中国科学院青岛生物能源与过程研究所(以下简称“青岛能源所”)主办的英文学术期刊,致力于报道绿色与可持续技术领域的前沿交叉成果。

二十载耕耘,薪火相传。恰逢青岛能源所成立20周年之际,Green Carbon13期(Volume 4, Issue 3)将作为“青岛能源所建所20周年专刊”于2026年9月出版。

本专刊收录20篇主编特邀高水平文章,作者均为长期关心支持青岛能源所发展的战略科学家,以及绿色碳科学相关领域的公认领军专家。专刊涵盖绿碳科学与可持续技术领域的基础科学发现、关键技术创新、系统过程集成,以及标准与政策框架建议等内容,全面呈现该领域的代表进展与未来方向。

衷心感谢所有撰稿人为本专刊贡献前瞻性学术洞见、系统综述与标志性研究成果,以及对青岛能源所与Green Carbon期刊的大力支持!

02 导读

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题目:

Degradable and Recyclable Polyesters and Polycarbonates for Next-generation Sustainable Solid-State Lithium Metal Batteries

作者:

Yuyao Wang, Bokun Li, Zhenjie Yang*, Chenyang Hu, Yanchuan Zhou, Zhiqiang Sun, Hai Sun, Mingyuan Zheng, Xuan Pang*, Xuesi Chen*

推送导读:

随着电动汽车、移动智能设备和大规模储能市场的快速发展,开发更安全、更高能量密度的锂电池成为当务之急。锂金属负极的理论比容量是传统石墨负极的十倍以上,但传统碳酸酯基液态电解液存在易燃、易泄漏和锂枝晶刺穿等安全隐患。固态聚合物电解质因其柔韧性好、界面兼容性强、安全性好而备受关注,但传统聚环氧乙烷基固态聚合电解质受限于室温低离子电导率、窄电化学窗口和低锂离子迁移数,难以满足高电压高能量密度锂电池的需求。更重要的是,当前电池材料在报废后难以有效回收,造成资源浪费和环境污染。

中国科学院院士、中国科学院长春应用化学研究所陈学思研究员、庞烜研究员团队在专刊发表文章“Degradable and Recyclable Polyesters and Polycarbonates for Next-generation Sustainable Solid-State Lithium Metal Batteries”,系统梳理了可降解和可回收聚酯、聚碳酸酯基固态电解质的最新进展,为构建可持续固态锂电池提供了全新思路。

03 主要内容

一、聚酯聚碳酸酯电解质的独特优势

聚酯和聚碳酸酯因其羰基的独特化学性质成为极具前景的固态电解质材料。羰基的中等配位能力既能有效溶解锂盐,又不会过度束缚锂离子迁移,从而可以显著提升离子电导率和锂离子迁移数。这类材料的电化学稳定窗口通常超过4V,能够兼容高电压正极材料。更关键的是,酯键和碳酸酯键在温和条件下可发生水解或热降解,部分体系甚至可实现单体回收和闭环再聚合,为电池全生命周期的可持续性奠定了化学基础。同时,环状内酯和环状碳酸酯的开环聚合技术已实现高度可控,通过共聚、侧链修饰和交联网络设计,可以精准调控电解质的离子传输性能、机械强度和降解回收特性。

图1. 高性能聚合物电解质设计的关键策略示意图

二、分子设计策略提升电解质性能

通过共聚破坏链段规整性是提升聚酯和聚碳酸酯电解质性能的有效途径。嵌段或无规共聚可以抑制结晶、降低玻璃化转变温度、增强链段运动,从而显著提高离子电导率。研究者开发的三嵌段共聚物在宽温度范围内稳定运行,刷型接枝共聚物通过精确控制拓扑结构有效抑制了结晶。多功能主链设计则通过构建富阴离子溶剂化结构,实现了高达0.80的锂离子迁移数和5.5V的宽电化学窗口。深共晶聚合物电解质则通过引入位阻和吸电子基团削弱锂离子-聚合物相互作用,在室温下实现了mS/cm²的超高离子电导率,并在万次循环中展现出高容量保持率。

侧链工程和氟化策略为调控局部化学微环境提供了精准手段。三元共聚物通过整合富氟侧链、高极性侧链和高空间自由度侧链,实现了高离子电导率、宽电化学窗口和优异机械性能的协同。系统研究结果表明,将氟原子引入配位段可完全抑制结晶并促进锂盐解离,使室温离子电导率和电化学稳定性协同提升。铁电工程策略利用铁电聚合物的自发极化调控锂离子沉积行为,配合原位聚合实现紧密界面接触,对称电池在室温下稳定循环超过万小时。这些分子设计策略展现了聚酯和聚碳酸酯聚合物固态电解质体系在性能调控方面的巨大潜力。

三、界面工程确保长期稳定循环

电解质与电极之间的界面稳定性直接决定了锂电池的循环寿命和安全性。溶剂化结构工程通过引入功能添加剂调控锂离子配位环境,驱动更多阴离子进入溶剂化壳层,在锂金属表面原位构建富含氟化锂的稳定固体电解质界面层,有效抑制了锂枝晶生长并延长循环寿命。锂盐的不同类型不仅会影响离子解离程度,还能调控聚合物链构象和纳米域间距。低结合能的锂盐可促使聚合物链延伸并形成更宽的离子传导通道,同时其阴离子完全分解产生的富无机组分界面层使对称电池实现了超过四百天的超长循环。

多功能锂盐在原位聚合体系中扮演着催化剂、电荷载体和界面调控剂的三重角色。不同锂盐的路易斯酸碱性差异导致聚合动力学和最终链结构的变化,更关键的是各自诱导形成了组成不同的固体电解质界面,其中高氟化锂含量的界面层赋予电解质超高临界电流密度和极宽电化学窗口。研究还发现,特定锂盐能够通过形成稳定络合物有效稳定残留单体,将体系的氧化耐受电压从4V提升至5V,并在正负极界面优先分解形成无机主导的保护层,显著抑制集流体腐蚀和过渡金属溶出,使高电压锂电池在数百次循环后仍保持稳定容量。

四、可持续性:从降解到闭环回收

聚酯和聚碳酸酯电解质最突出的优势在于其可持续性。六元碳酸三亚甲酯因具有适中环张力,其聚合-解聚平衡可通过温度有效调控,从而实现单体的高效回收和再利用。更巧妙的设计是利用锂盐本身作为聚合、锂离子传导和解聚的三功能催化剂,电池报废后仅需加热即可选择性解聚回收高纯度单体和锂盐,两者均可直接用于新电池制造,真正实现了材料的闭环循环。交联聚碳酸酯-聚醚网络通过精确设计的交替键结构,在获得超宽电化学窗口和数千小时稳定循环的同时,可在温和条件下快速降解为无毒小分子,降解产物经简单处理后即可重新转化为单体。

动态共价网络策略通过引入可逆氢键和动态共价键,赋予电解质优异的弹性韧性和可回收性,材料经多次回收再生后性能保持不变。针对快速降解需求,研究者开发的三维网络共聚物将可降解链段共价锚定在骨架中,在碱性条件下数小时内即可完全降解为低分子量小分子。可持续性理念还延伸至电极材料,可降解自由基聚合物正极在温和酸性条件下快速水解,多羧酸聚酯粘结剂采用生物质原料通过绿色工艺制备,全聚碳酸酯粘结剂实现了高比例单体回收。这些进展表明,通过系统设计可以构建从电解质、粘结剂到活性材料的全可降解或可回收电池体系。

五、总结与展望

聚酯和聚碳酸酯凭借羰基化学的独特优势,在固态电解质领域展现出超越传统PEO的性能潜力,而其主链的可裂解性更为电池闭环循环利用提供了底层支撑。未来,该领域将向更绿色的单体来源、更精准的界面调控、更实用的规模化工艺迈进,最终构建出兼具高比能和环境友好的下一代固态锂金属电池体系。

04 论文信息

论文信息

Y. Wang, B. Li, Z. Yang et al., Degradable and recyclable polyesters and polycarbonates for next-generation sustainable  solid-state lithium metal batteries[J].Green Carbon, 2026.

论文网址

https://doi.org/10.1016/j.greenca.2026.08.007

论文下载

Degradable and Recyclable Polyesters and Polycarbonates for Next-generation Sustainable Solid-State Lithium Metal Batteries.pdf

中文解读原链接

青岛能源所建所20周年专刊丨陈学思院士:可降解聚酯/聚碳酸酯助力可持续固态锂电池

05 作者简介

陈学思 研究员

陈学思,中国科学院院士,现任中国科学院长春应用化学研究所学术委员会常务副主任,吉林省科协副主席。1982年毕业于吉林大学化学系获学士学位。1985年于中国科学院长春应用化学研究所攻读硕士学位。1993年赴日本早稻田大学攻读博士学位。1997年赴美国宾夕法尼亚大学进行博士后工作。1999年6月回长春应用化学研究所工作。研究方向为生物降解医用高分子材料组织工程和药物缓释、聚乳酸和聚己内酯产业化。2004年以来分别获国家杰出青年科学基金、国务院政府特殊津贴、吉林省高级专家、长春市特等劳动模范。2013年入选科技部科技创新创业人才和万人计划。2016年入选国际生物材料与工程联合会会士。担任Polymer Science & Technology主编、Green Carbon期刊顾问委员会委员。

庞烜 研究员

庞烜,研究员,博导,国家杰出青年科学基金获得者。2008年博士毕业于中国科学院长春应用化学研究所。2008-2010年美国康奈尔大学纤维材料科学专业,博士后。主要从事环境友好高分子的基础与应用研究。已在J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem. Int. Ed.,Adv. Mater.,Natl. Sci. Rev.和Macromolecules等杂志上发表论文100余篇,授权专利40项。作为负责人主持国家基金委杰出青年项目、基金委重大项目、科技部重点研发计划、中国科学院青年团队、中国科学院国际合作、吉林省科技厅、企业合作等项目。入选中国科学院青年创新促进会。获中国科学院杰出科技成就奖,中国科学院科技促进发展一等奖,吉林省科技进步一等奖。参与撰写国家标准一项。

06 Green Carbon

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