随着航空航天、人工智能和5G通信等领域的快速发展，高功率器件的散热问题一直是当前研究和工业领域的重要挑战。因此，研究如何利用高导热材料来改善热界面材料（TIM）的导热性能具有重要意义。在实际应用中，TIM需要在复杂工况下保持其性能。然而，许多高导热材料具有较高的弹性模量，导致界面应力集中和失效问题。在保持高导热性能的同时提高TIM的弹性特性是一个具有挑战性的问题。

     基于上述背景，天津大学材料科学与工程学院封伟教授课题组通过调控石墨烯结构的取向性和连续性，构建了高度有序的波纹型导热框架。并通过增强界面结合强度的方法，降低了界面热阻的负面影响。在进一步与弹性硅橡胶基体有效复合后，实现了集高导热、低接触热阻、高弹性于一身的高性能TIM的制备（图1）。这种新型波纹型导热框为实现高效热管理和易加工性之间的平衡提供了解决方案。

图1 CGP/PPDMS复合材料的制备流程图。

      通过对高热导率的石墨烯纸进行表面功能化处理，在其表面引入了可加成双键的功能化基团。同时，基于硅氢加成反应生成了高弹性的硅橡胶基体（PPDMS，图2），并在填料与PPDMS之间形成了共价键连接。

图2 PPDMS聚合体系的交联反应。

      这种策略提高了界面结合强度（2.24 MPa，图3），为声子传输建立了桥梁，显著减少了界面处的声子散射，进而有效降低界面热阻。在此基础上，波纹型填料结构具有较大的表面积和连续性，与具有软弹特性的PPDMS基体相互配合，实现了复合材料较低的压缩模量（图4）。

图3 F-GP/DOW 184、GP/PPDMS和F-GP/PPDMS三种样品的界面强度。

图4 CGP-R/PPDMS复合材料的压缩模量。

      这种填料的独特取向结构实现了有效的导热路径设计。因此，CGP/PPDMS表现出优异的导热性能。在导热填料负载量仅为10.1 wt%的情况下，CGP/PPDMS达到了14.4 W·m⁻¹·K⁻¹的跨平面热导率和130 W·m⁻¹·K⁻¹的面内热导率（图5）。每1 wt%导热填料的导热增强系数（TCE）超过了830%，显著优于其他石墨烯填料结构。

图5 CGP-R/PPDMS复合材料的面内和面外导热率。

      基于其波纹型导热框架和强界面结合，CGP/PPDMS实现了较低的接触热阻（52.7 K·mm²·W⁻¹，图6）。与先进的商用硅胶导热垫TFLEX-700相比，CGP/PPDMS在热管理方面表现出更卓越的性能（冷却效率提升了38.2%，图7），有效解决了电子系统中的界面传热问题，在电子设备的实际散热应用领域拥有广阔的前景。

图6 CGP-R/PPDMS复合材料的有效导热系数和接触热阻。

图7 不同功率下，通过不同TIM散热系统中加热器表面稳态温度拟合的冷却效率。

该工作即将发表在Chinese Journal of Polymer Science的"Functional Polymer Materials"专辑。

原文信息：

Corrugated Graphene Paper Reinforced Silicone Resin Composite for Efficient Interface Thermal Management

Wang, B. W.; Zhang, H.; He, Q. X.; Yu, H. T.; Qin, M. M.; Feng, W.

Chinese J. Polym. Sci. 2024, 42, 1002–1014. 

DOI: 10.1007/s10118-024-3159-8