原文出自Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

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Du K, Ge Y, Wang B, et al. Machine-learning-guided discovery of Ca₃SnSi₂O₉-based ceramics with ultra-high Q×f values for topological metasurface filters. Journal of Advanced Ceramics, 2026, https://doi.org/10.26599/JAC.2026.9221285

文章DOI：10.26599/JAC.2026.9221285

ResearchGate：Machine-learning-guided discovery of Ca₃SnSi₂O₉-based ceramics with ultra-high Q×f values for topological metasurface filters

基金支持：

本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：52402153、12504510）、武汉市晨光计划（202504061020165）以及低温共烧材料安徽省重点实验室（HNLC2025A01）资助。

1、导读

本文聚焦具有枪晶石型晶体结构的Ca₃SnSi₂O₉基陶瓷，提出基于可解释机器学习指导的结构协同优化策略，在晶体占位与多面体耦合层面设计精准调控方案，通过对阳离子取代、键共价性、晶格畸变的协同调控，同步实现Ca₃SnSi₂O₉基陶瓷的Q×f和τ_f值的协同优化，突破了微波介质陶瓷性能调控依赖试错、超高Q×f值与热稳定性难以兼顾的瓶颈，在该体系中获得综合性能最为优异的微波介质陶瓷：ε_r = 8.88, Q×f = 120413 GHz, τ_f = ‒25.8 ppm/^oC，并基于该陶瓷实现X波段可调谐拓扑超表面滤波器的研制。

图1 文章摘要图。

2、研究背景

随着毫米波通信、万物互联以及新一代射频与卫星通信技术的高速发展，高频滤波器、介质谐振器、超表面天线等核心器件对关键基础材料提出了日益严苛的综合性能要求，即需要同时具备低介电常数(ε_r)、超高品质因数(Q×f)、近零谐振频率温度系数(τ_f)，以满足高速传输、低插入损耗与宽温稳定工作的迫切需求。在众多候选体系中，硅酸盐微波介质陶瓷凭借化学稳定性优异、制备成本低廉、本征损耗低等突出优势，成为毫米波频段极具应用潜力的材料体系。然而，传统枪晶石型Ca₃SnSi₂O₉基陶瓷在实际应用中仍面临一系列关键瓶颈：品质因数提升幅度有限、谐振频率温度系数τ_f较负、组分–晶体结构–微波性能之间的内在构效关系尚不明确。与此同时，传统陶瓷材料研发高度依赖 “试错法”，存在实验量大、研发周期长、成本高、物理机制难以快速挖掘等短板。更为重要的是，目前将高性能介电陶瓷与拓扑超表面器件相结合的研究仍处于起步阶段，能够实现“机器学习理性设计—晶体结构精准调控—高频器件应用”全链条贯通的一体化研究体系尚未建立。在此背景下，借助可解释机器学习实现材料的高效理性设计，并将最优组分陶瓷直接应用于新型拓扑超表面器件，成为突破现有技术瓶颈、推动高频通信材料与器件协同发展的关键路径。

3、文章亮点

1）创建可解释机器学习指导陶瓷设计新范式。构建融合组分、工艺与介电特征的机器学习模型，利用SHAP与PDP可解释算法精准识别四价阳离子极化率、相对密度、电子亲和能三大核心影响因素，明确性能拐点与最优组分区间，实现从“数据拟合”到“机理指导”的跨越，大幅提升材料研发效率。

2）揭示小离子Ge⁴⁺取代诱导晶体结构演变机制。阐明小离子Ge⁴⁺能取代Ca₃SnSi₂O₉中八面体中心离子Sn⁴⁺；并建立键共价性、晶格能、八面体畸变、多面体链角与微波介电性能的定量构效关系，为同类型硅酸盐陶瓷的性能调控提供理论参考。

3）在Ca₃SnSi₂O₉基陶瓷中实现超高Q×f与τ_f值的协同优化。通过精准控制取代量，显著提升Sn-O/Si-O键的共价性与晶格稳定性，获得Q×f值高达120413 GHz的超低损耗陶瓷，同时将其较大的负τ_f值有效调控至‒25.8 ppm/^oC。

4）完成了从高性能陶瓷到拓扑超表面滤波器的实验验证。基于最优组分陶瓷研制的X波段拓扑超表面滤波器，实现了工作频率在9.6–10.3 GHz范围内的定制化设计。该器件具有高度场局域、高传输效率和优异稳定性，实现了“材料—结构—器件”的应用闭环。

4、研究结果及结论

针对Ca₃SnSi₂O₉基微波介质陶瓷Q×f值预测难题，科研团队依托可解释机器学习技术攻克小样本建模瓶颈，基于57组致密度超95%的陶瓷样品，从成分、工艺、介电性能三大维度提取9项核心特征构建数据集，搭配数据增强技术，再对比多种特征筛选方法与五大机器学习模型，最终选定搭配L2正则化特征筛选法的MLP-RF集成模型作为最优模型，精准实现Q×f值预测；团队进一步借助SHAP与部分依赖(PDP)可解释技术破解模型“黑箱”难题，锁定4P、RD、4Q三大核心影响因素，明确各特征对性能的影响趋势、转变区间以及利于提升Q×f值的参数范围，依托这套可解释分析结果，模型成功预测出在Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉陶瓷中可实现超高Q×f值(115740 GHz)，为后续实验合成指明了清晰方向。

图2 超高Q×f值的Ca₃SnSi₂O₉基陶瓷的材料设计-实验验证-器件制备的流程图。

依托机器学习模型的精准预测指引，选用半径更小的Ge⁴⁺离子取代氧八面体中心离子Sn⁴⁺，成功合成Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉ (0.025 ≤ x ≤ 0.20)系列陶瓷，打通“数据建模-性能预测-实验验证”的流程链路。经XRD表征与Rietveld精修验证，Ge⁴⁺取代可降低陶瓷烧结温度，其在Ca₃SnSi₂O₉基体中的最大固溶量为x = 0.125，该掺杂量以内样品为纯单斜晶相，超出则会析出CaSiO₃第二相；结合第一性原理计算可知，小离子Ge⁴⁺对大离子Sn⁴⁺的取代能增强Sn/Ge-O键的共价性，且低取代含量时，Ge⁴⁺占据[SnO₆]八面体中心Sn⁴⁺位点并实现对晶格的压缩，也证实了Ge⁴⁺能与氧离子形成6配位、组成氧八面体；当取代过量时，过量的Ge⁴⁺则转而取代Si⁴⁺从而引发晶格膨胀。

图3 (a) Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉ (0.025 ≤ x ≤ 0.20)陶瓷在最优烧结温度下的XRD图谱；(b) Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉ (x = 0.05)陶瓷的Rietveld精修图谱；(c) Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉ (x = 0和0.05)陶瓷的能带结构与禁带宽度；(d) Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉ (x = 0.05)陶瓷的电子局域函数图；(e) Ca₃SnSi₂O₉的晶体结构；(f) 晶胞参数(a轴与c轴)随Ge⁴⁺取代量x的变化规律。

结合P-V-L理论、克劳修斯-莫索蒂方程、键价理论等深入分析发现，材料介电常数随Ge⁴⁺掺杂量升高呈单调递减趋势，纯相样品介电性能主要由离子极化主导，多相样品则受物相组成直接影响。当小离子Ge⁴⁺取代量x = 0.05时，Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉陶瓷实现超高Q×f值(120413 GHz)，较未掺杂样品提升近30%，同时借助远红外反射光谱证实，证实小离子Ge⁴⁺的取代有效降低了材料本征介电损耗。此外，Ge⁴⁺的取代还同步实现了对氧八面体扭曲度和多面体链倾斜角的协同调控，这使得谐振频率温度系数被协同优化至‒25.8 ppm/°C，较未掺杂样品提升近40%，优化后的Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉陶瓷兼顾超高Q×f值与优异热稳定性，创下枪晶石型微波介质陶瓷体系中性能与热稳定性协同优化的新纪录。整套实验结果与机器学习预测高度吻合，既验证了模型的实用可靠性，也理清了Ge⁴⁺取代调控材料微观结构与性能的核心机理，为同类微波介质陶瓷研发提供了可参考的理论与实验支撑。

图4 (a) Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉陶瓷的相对致密度、键极化率及相对介电常数随x值的变化曲线；(b) Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉陶瓷的总晶格能、Si-O键与Sn-O键相对共价性以及Q×f值随x值的变化曲线；(c) Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉陶瓷中Ca-O键、Sn-O键、Si-O键晶格能与总晶格能的比值；(d) Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉陶瓷的远红外反射光谱实测曲线与拟合曲线。

基于组分优化的Ca₃Sn_1-xGe_xSi₂O₉ (x = 0.05)高性能陶瓷作为介质基板，本文开发了一款基板集成式一维拓扑超构表面器件。该器件采用自研陶瓷作为介质基板，结合双层银金属工艺制备而成。鉴于电磁波在基板内的传输特性，低损耗的陶瓷基底是确保器件高效工作的物理基础。在设计机理上，本文利用对称性破缺诱导拓扑相变，根据体-边对应关系，将两种具有异质拓扑特性的超表面结构进行组合，在其界面处会产生局域的拓扑界面态。该模式能量沿体结构方向呈指数级衰减，且可通过传统微波传输线进行倏逝波耦合激发。仿真与实验结果表明，该拓扑超表面在工作频段内具有较高的传输效率，且模式的品质因子可通过调整结构层数进行调控。此外，通过在超表面单元中引入平移扰动，实现了拓扑界面态在光子带隙内频率的任意映射。基于此，我们制备并测试了多款具备不同扰动量的拓扑滤波器，验证了其工作频率的高度定制化能力。这款基于高性能微波介质陶瓷的拓扑超构器件，不仅验证了自研陶瓷的实用价值，也实现了从高性能介电材料到微波功能器件的应用转化。

图5 (a) 超构表面结构示意图，左侧为8层S2结构，右侧为8层S3结构；下图为制备样品的俯视实物图(Δd = ‒0.1 P_x)；(b) 不同平移形变下，超构表面的本征频率，其中灰色区域为体态模式，红色点线代表拓扑界面态模式；(c) Δd分别为‒0.2 P_x, ‒0.1 P_x, 0 P_x, 0.1 P_x, 0.2 P_x时拓扑界面态的电场分布；(d) 不同平移形变下，超构表面的传输光谱；(e) 超构表面传输光谱仿真结果；(f) 超构表面传输光谱实测结果。

5、作者及研究团队简介

杜康（第一作者/通讯作者），武汉纺织大学副教授、硕士生导师，入选湖北省高层次人才计划。主要从事微波介质陶瓷与LTCC材料及器件、介质超构器件的研究。主持国家自然科学基金、武汉市晨光计划等项目10余项，在Journal of Advanced Ceramics、Laser & Photonics Reviews、Journal of the European Ceramic Society、ACS Applied Materials &Interfaces等期刊上发表论文90余篇，授权国家发明专利10余项。担任《Crystals》期刊客座编辑、《Ceramics》期刊青年编委。

邮箱：dk@wtu.edu.cn

作者ORCID：0000-0002-6283-7522

魏国超（通讯作者），武汉纺织大学讲师、硕士生导师。主要从事介质超构器件和新型光电子器件的智能设计及光计算AI应用研究，主持国家自然科学基金、湖北省面上项目等十余项。以第一作者或通讯作者在 Laser & Photonics Reviews、ACS Photonics、Photonics Research， Optics Letters等期刊发表论文十余篇。担任 Photonics Research、Optics Letters、Optics & Laser Technology 等期刊审稿人。

汪胜祥（通讯作者），武汉纺织大学教授、博士生导师、研究生院院长，法国国家科学院博士后、美国佐治亚理工学院访问学者，入选湖北省海外高层次人才。主要从事功能材料及器件与超常规介质材料的研究。主持/参与国家自然科学基金重大仪器专项、国家自然科学基金等项目20余项，在Nature Communications、Advanced Materials、Journal of Advanced Ceramics、Laser & Photonics Reviews、Applied Physics Letters、ACS Applied Materials &Interfaces等刊物上发表论文100余篇，授权国家发明专利10余项。

邮箱：shxwang@wtu.edu.cn

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1）Li C, Du K, Zhou M, et al. Achieving ultra-low thermal expansion and excellent microwave dielectric properties in osumilite-type BaMg₂Al₆Si_9−xGe_xO₃₀ ceramics. Journal of Advanced Ceramics, 2025, 14(9): 9221146. https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221146

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2024年发文量为174篇；2025年6月发布的影响因子为16.6，连续5年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科33种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2025年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学1区Top期刊。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。

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