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清华大学杨万泰院士和唐黎明教授团队:一种兼备pH和温度响应性、高稳定性的阿维菌素纳米乳液 | MDPI Molecule

已有 597 次阅读 2024-4-1 14:11 |个人分类:学术软文|系统分类:论文交流

原文出自 Molecules 期刊

Cheng, Y.; Pan, Z.; Tang, L.; Huang, Y.; Yang, W. Fabrication of Eco-Friendly Hydrolyzed Ethylene–Maleic Anhydride Copolymer–Avermectin Nanoemulsion with High Stability, Adhesion Property, pH, and Temperature-Responsive Releasing Behaviors. Molecules 202429, 1148.https://doi.org/10.3390/molecules29051148

 

文章导读

阿维菌素 (Avermectin, Avm) 是一种广谱杀虫、杀螨、抗寄生虫的生物农药,已广泛应用于农业、畜牧业和卫生杀虫等方面,但其在水中的溶解度较低 (仅为7.8 µg/mL) 以及在紫外光和微生物的作用下易分解,导致杀虫活性大大降低。为增强疏水性农药活性组分的分散性,在实际应用时需要大量使用有机溶剂和分散剂,给食品安全和生态环境带来了风险。近年来,以纳米乳液形式施用的纳米农药由于能够解决农药的低效、环境污染、快速释放、生物累积和害虫抗性等问题,已逐渐应用于农业领域,在许多疏水性农药纳米制剂中发挥着越来越重要的作用。

近期,清华大学化学工程系的唐黎明教授及其团队在 Molecules 期刊上发表了文章,介绍了具有高稳定性、高粘附性、pH和温度响应释放行为的环保型阿维菌素纳米乳液的制备,该研究对于更有效地设计用于制备先进纳米农药的多功能聚合物乳化剂具有重要意义。

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图文摘要:该图介绍了阿维菌素纳米乳液的制备及其在pH和温度刺激下毒杀昆虫的过程。

研究过程与结果

作者合成了两种新型的聚合物乳化剂 (见式1),并用于制备阿维菌素纳米乳液。由于两亲性共聚物具有可调的功能、多样的结构、环境友好性和乳化能力,激发了研究人员的兴趣。然而到目前为止,两亲性共聚物在纳米农药领域的应用缺乏理论依据,聚合物乳化剂的选择面临显著的随机性和不确定性,寻找一种能够制备高疏水性农药纳米乳液的两亲性聚合物乳化剂仍然是一个挑战。由乙烯-马来酸酐共聚物 (EMA) 衍生的两亲性聚烯烃共聚单体具有高反应活性、易于功能化、生物相容性好、成本低等特点,它们是高疏水性农药的潜在乳化剂。迄今为止,EMA及其改性产物尚未用作制备纳米农药的乳化剂。

作者首次采用水解乙烯-马来酸酐共聚物 (EMA) 乳化阿维菌素 (Avm),并得到其纳米乳液。本文通过傅里叶红外变换光谱 (FT-IR)、核磁共振氢谱 (1H NMR) 等技术确认了乳化剂的结构。然后,基于这些乳化剂,通过相转移乳化工艺制备了水基阿维菌素纳米乳液,并根据乳化效果选择出了更合适的乳化剂 (式1途径b制备的产物)。利用该乳化剂,基于响应面法 (RSM) 构建了一种具有小粒径 (156.8±4.9 nm)、高包封效率 (69.72±4.01%) 和高载药量 (54.93±1.12%) 的阿维菌素纳米乳液。纳米粒子的透射电镜照片及粒径分布图见图1。

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式1. 两种水解乙烯-马来酸酐共聚物 (EMA) 乳化剂的制备流程 (a为氢氧化钠水解,b为盐酸水解)。

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图1. (A) 纳米乳液的透射电子显微镜照片;(B) 纳米粒子的粒径分布图。

由于水解乙烯-马来酸酐共聚物 (EMA) 乳化剂的作用,阿维菌素纳米乳液表现出一系列优点,包括高稳定性、高的抗紫外线能力、低表面张力、对不同叶片的高粘附性。此外,与市售阿维菌素剂型相比,阿维菌素纳米乳液表现出控释特性。在正常条件 (pH 7.0、25 ℃或15 ℃) 下,封装的阿维菌素释放缓慢,但在弱酸 (pH 5.5) 或弱碱 (pH 8.5) 介质或高温 (40 ℃) 下可以快速释放。阿维菌素纳米乳液的药物释放曲线在pH 7.0和25 ℃ (由Fickian扩散控制) 以及pH 7.0和10 ℃ (由非Fickian扩散控制) 的条件下很好地符合Korsmeyer-Peppas模型,而在其他条件下 (pH 5.5和25 ℃,pH 8.5和25 ℃,pH 7.0和40 ℃) 符合Logistic模型 (见图2)。

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图2. (a) 不同Avm制剂在不同条件下的释放曲线,并使用不同的动力学模型拟合结果:(b) 零阶模型,(c) 一阶模型;(d) Higuchi模型;(e) Korsmeyer-Peppas模型和 (f) Logistic模型。

研究总结

本文通过简单的过程制备了高水解度的两亲性聚合物乳化剂。使用这些乳化剂,作者通过相反转乳化工艺成功制备了pH和温度响应的阿维菌素纳米乳液,并通过响应面法 (RSM) 优化了制备配方。所制备的阿维菌素纳米乳液具有一系列优异的性能,包括良好的稳定性和抗紫外线性、低的表面张力、高的叶片铺展性和在各种叶片上的高滞留率。尤其地,阿维菌素纳米乳液表现出pH和温度双重响应的释放特征,研究表明这些性能可归因于聚合物乳化剂,本研究将有助于设计更多先进的聚合物乳化剂并用于纳米农药递送体系。

Molecules 期刊介绍

主编:Thomas J. Schmidt, University of Münster, Germany

期刊发表化学各学科领域的基础、应用以及交叉学科研究的原创性、首创性成果,主题涵盖有机化学、无机化学、药物化学、材料化学、分析化学、应用化学、天然产物化学、食品化学、物理化学、生物化学、计算与理论化学、光电化学、交叉化学、绿色化学等。目前已被SCIE (Web of Science)、Scopus、PubMed、MEDLINE、PMC、Reaxys、Embase、CaPlus/SciFinder等数据库收录。

2022 Impact Factor:4.6 (JCR Q2*)

2022 CiteScore:6.7

Time to First Decision:14.6 Days

Time to Publication:34 Days

*JCR Q2 at "Chemistry, Multidisciplinary and Biochemistry & Molecular Biology"

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