研究背景:

离子电渗是一种利用温和电流促进带电分子或其他活性物质通过皮肤屏障的技术，已被应用于经皮给药、神经刺激、伤口治疗和汗液分析等生物医学场景。与传统口服或注射给药相比，离子电渗有望实现更加局部、可控和无创的药物递送，因此被认为是可穿戴医疗器件和皮肤界面生物电子设备的重要技术方向。

然而，离子电渗系统的长期稳定运行高度依赖电极性能。传统银/氯化银（Ag/AgCl）电极在持续电流作用下容易在表面形成具有阻隔作用的反应层，导致工作电压升高、有效电流下降，并最终造成药物递送效率降低。导电聚合物电极，例如 PEDOT:PSS，虽然能够避免部分金属电极的表面钝化问题，但在高电流和潮湿环境下仍可能出现结构松散、吸水膨胀以及电极与基底界面脱层等问题。这些失效机制限制了电极在长时间经皮给药和其他高电流生物医学应用中的实际使用。

此前针对导电聚合物电极的改性策略，通常只关注某一项性能，例如提高导电性、增强分子结构稳定性或改善表面黏附性。然而，在实际离子电渗过程中，电极失效往往由多种因素共同造成，包括持续氧化、聚合物结构变化、吸水膨胀以及湿态界面脱层。因此，仅改善单一性能往往难以从根本上延长电极的工作寿命。

本研究提出将多巴胺作为一种多功能添加剂引入 PEDOT:PSS 电极，通过相对简单的制备方法，同时改善电极的分子结构、电化学稳定性和界面黏附性。研究结果表明，多巴胺增强型 PEDOT:PSS 电极（P-DA）能够在潮湿和持续电流条件下保持更加稳定的工作状态，并在离体猪皮经皮递送实验中表现出更高的模型化合物递送效率。该策略为开发更加耐用的可穿戴离子电渗贴片提供了新的材料设计思路。

亮点 Highlights:

1. 提出了一种简单有效的多巴胺增强策略。研究团队通过将多巴胺加入 PEDOT:PSS，制备出适用于柔性离子电渗贴片的 P-DA 电极，无需复杂的多步合成或特殊设备。

2.多巴胺同时改善电极的三类关键性能。多巴胺能够促进聚合物链更加有序、紧密地排列；在工作过程中优先发生氧化，延缓 PEDOT 的降解；同时增强电极与基底之间的界面黏附，减少湿态脱层。

3.P-DA 电极具有更长的工作寿命和更强的湿态稳定性。在低电流密度下，P-DA 电极的工作时间可达到约15小时；在较高电流密度下仍可连续工作数小时，并且表现出明显优于未改性 PEDOT:PSS 的界面黏附强度。

4.P-DA 电极改善了离体皮肤中的模型化合物递送。在猪皮实验中，P-DA 电极产生的荧光信号在第一次使用时约为未改性 PEDOT:PSS 电极的两倍、商业 Ag/AgCl 电极的四倍，并可在重复测试中维持有效递送约120分钟。

5.研究拓展了柔性电极在可穿戴生物医学器件中的应用前景。Franz 扩散池实验检测到了带正电和中性小分子的经皮运输，细胞实验中未观察到明显细胞毒性，说明该材料体系具有进一步用于皮肤界面药物递送和生物电子器件研究的潜力。

文章解读

图1首先介绍了可穿戴离子电渗贴片的基本结构和工作原理，并比较了传统 Ag/AgCl 电极、PEDOT:PSS 电极和多巴胺增强型 PEDOT:PSS（P-DA）电极在持续电流条件下的运行表现。离子电渗贴片通过阳极和阴极之间的电流，在皮肤界面建立离子传输通道，从而促进药物或模型化合物穿过皮肤屏障。研究结果表明，传统 Ag/AgCl 电极容易因表面形成阻塞性反应层而提前失效；PEDOT:PSS 能够避免这一问题，但加入多巴胺后，电极进一步获得了优先氧化保护作用，因此表现出更加稳定的运行特性。

图 1. 可穿戴离子电渗贴片的工作原理与不同电极的运行表现

研究团队首先构建了一个柔性离子电渗贴片。该贴片以 PDMS 为柔性基底，并集成了金属导电结构、阳极、阴极、封装层以及用于放置导电水凝胶和药物的区域。贴片工作时，外部直流电源在阳极和阴极之间施加电流，电极中的电子传输过程与皮肤和水凝胶中的离子传输过程相互耦合，形成完整的电荷传递回路。在这一过程中，药物或模型化合物在电场作用下向皮肤内部迁移。

随后，研究比较了不同电极的工作机制。对于传统 Ag/AgCl 电极，持续工作时会发生银与氯离子反应生成 AgCl 的过程。随着 AgCl 在电极表面逐渐积累，电极与电解质之间的有效接触受到阻碍，形成具有绝缘特征的表面层。实验中，商业 Ag/AgCl 电极在 0.1 mA 电流下只能维持约 30–40 分钟的有效运行，之后工作电压明显升高，说明电极内部或界面的电荷传递逐渐受到限制。表面观察和 SEM/EDS 分析也显示，运行后电极表面被大量 AgCl 覆盖。

与 Ag/AgCl 电极不同，PEDOT:PSS 主要通过聚合物内部的离子交换和电荷补偿维持电中性，不需要依赖于在电极表面形成新的固体反应层。因此，PEDOT:PSS 电极在相同条件下能够保持更加稳定的工作电压和表面形貌。不过，研究进一步发现，P-DA 电极在工作初期出现了约 0.4 V 的额外电压平台。这一现象与多巴胺的优先氧化有关，说明多巴胺能够先于 PEDOT 参与电化学反应。

在确认导电聚合物电极具有较好的基础稳定性的基础上，图2进一步研究了多巴胺含量对 PEDOT:PSS 电极性能的影响。研究通过调节多巴胺浓度，比较不同 P-DA 电极的恒流工作时间、总运行时间和电化学响应。结果表明，多巴胺能够显著延长电极的稳定工作阶段和整体运行寿命，而且这种提升与多巴胺添加量相关。进一步的电化学分析说明，多巴胺不仅改变了电极的结构，还直接参与了离子电渗过程中的氧化反应。

图2. 多巴胺对电极工作寿命和电化学性能的影响

研究团队首先将不同含量的多巴胺盐酸盐加入 PEDOT:PSS 分散液中，制备了一系列 P-DA 电极。随着多巴胺含量增加，混合溶液的黏度逐渐升高，说明多巴胺分子与 PEDOT:PSS 聚合物链之间存在明显相互作用。这种相互作用可能改变聚合物链的空间排列，并进一步影响成膜后的结构和性能。

为了更加准确地评价电极的运行稳定性，研究定义了两个指标。第一个是“恒流工作时间”，即电压变化较小、电极能够维持稳定电流输出的时间；第二个是“总工作时间”，即电极从开始工作到最终失效所经历的完整时间。与未添加多巴胺的 PEDOT:PSS 电极相比，P-DA 电极的恒流工作时间和总工作时间均明显增加。随着多巴胺浓度提高，这两个指标总体上进一步提升。不过，当多巴胺浓度超过 3 mg mL⁻¹ 后，溶液黏度过高，不利于形成均匀的电极膜，因此研究将 3 mg mL⁻¹ 作为较适宜的添加浓度。

电压—时间曲线显示，P-DA 电极在运行初期具有一个与多巴胺氧化相关的低电压平台，随后进入较长时间的稳定工作阶段。该平台持续时间会随着多巴胺含量增加而延长，说明多巴胺在这一阶段承担了部分电化学反应。循环伏安测试进一步表明，P-DA 电极的最大电流密度由未改性 PEDOT:PSS 的约 6.5 mA cm⁻² 提高到 P-DA 3 mg 电极的约 14 mA cm⁻²，显示出更强的电化学响应能力。

研究还观察到，P-DA 电极在持续工作约 40 分钟后，其初始明显的多巴胺氧化还原峰逐渐减弱。根据电化学响应和工作时间估算，在 0.1 mA 电流下，实际参与反应的多巴胺约为 0.068 μmol，占初始加入量的约 5.4%。这表明多巴胺的优先氧化主要发生在电极表面附近的电化学可接触区域，而不是整个电极中的多巴胺被快速耗尽。因此，多巴胺更像是一个局部发挥作用的牺牲性保护成分。

在不同电流密度下，P-DA 3 mg 电极也表现出较好的适应性。在 0.4–0.5 mA cm⁻² 的较高电流密度下，电极可以连续工作数小时，约相当于 20 次短时使用循环；在 0.1 mA cm⁻² 的较低电流密度下，电极的工作寿命可延长至约 15 小时。

图3从分子结构和薄膜形貌两个层面解释了多巴胺增强 P-DA 电极的原因。研究通过 GIWAXS、XRD、截面 SEM 和 Raman 光谱等方法，分析多巴胺加入后 PEDOT:PSS 的分子排列、结晶程度、薄膜致密性以及氧化状态变化。结果显示，多巴胺促进了 PEDOT 和 PSS 的有序堆叠，提高了电极膜的致密性，并帮助 PEDOT 保持更加有利于电荷传输的平面化构型。同时，多巴胺在工作过程中优先氧化，延缓了 PEDOT 结构向不利构型的转变和进一步氧化。

图3. 多巴胺改善电极内部结构和分子构型的原因

研究首先利用 GIWAXS 和 XRD 对 PEDOT:PSS 的分子堆叠和结晶特征进行了分析。GIWAXS 结果显示，PEDOT 和 PSS 的特征峰在加入多巴胺后表现出更加明显的有序性，说明多巴胺能够改善聚合物链之间的排列。XRD 结果也表明，PEDOT 和 PSS 的结晶程度均有所提高。由于聚合物链的有序堆叠有利于电子和空穴传输，因此这种结构变化可以解释 P-DA 电极电化学响应增强的部分原因。

截面 SEM 图像进一步揭示了电极内部结构在运行前后的变化。未改性的 PEDOT:PSS 电极在离子电渗运行 40 分钟后，截面结构变得相对松散，并出现微孔或空隙，说明水分和持续电流可能导致聚合物膜发生膨胀和结构破坏。相比之下，P-DA 电极在相同条件下仍保持较为致密的层状结构，表明多巴胺能够帮助电极抵抗运行过程中的结构松散化。

为了进一步研究 PEDOT 的分子构型，研究团队进行了 Raman 光谱分析。PEDOT 中的 benzoid 构型相对扭曲，分子链之间具有较大的旋转自由度，不利于形成紧密有序的堆叠；quinoid 构型则更加平面化，有利于提高分子间的 π–π 堆叠。光谱结果显示，未改性的 PEDOT:PSS 以 benzoid 构型为主，而 P-DA 电极中 quinoid 构型的比例更高。这说明多巴胺能够促进 PEDOT 向更加平面化和有序化的构型转变。

研究还比较了电极运行前后的 Raman 光谱变化。随着持续离子电渗进行，PEDOT 的 quinoid 构型会逐渐向 benzoid 构型转变，同时伴随聚合物氧化状态的变化。与未改性 PEDOT:PSS 相比，P-DA 电极能够更长时间保持较高比例的 quinoid 构型。此外，与 PEDOT 氧化状态相关的光谱特征也显示，多巴胺能够延缓 PEDOT 的进一步氧化。这与多巴胺较低的氧化电位相一致，即多巴胺先于 PEDOT 参与反应，从而在一定程度上保护了 PEDOT 的有利结构。

图4进一步研究了多巴胺对电极与基底之间界面结合的影响。对于可穿戴离子电渗贴片而言，电极不仅需要具有良好的电化学性能，还必须在水凝胶、汗液或其他潮湿环境中保持牢固贴附。图4通过剥离测试、湿态运行观察和电化学阻抗分析表明，普通 PEDOT:PSS 电极容易吸水、膨胀并发生界面脱层，而 P-DA 电极能够保持更强的界面结合和更稳定的结构。结合图3所揭示的内部结构机制，图4进一步说明，多巴胺同时改善了电极的“内部稳定性”和“界面稳定性”。

图4. 多巴胺增强电极界面黏附和湿态稳定性的作用

首先采用 90° 剥离测试定量评价电极与 PI 基底之间的黏附强度。结果显示，P-DA 电极的剥离强度为 194.64 N m⁻¹，而未改性 PEDOT:PSS 电极仅为 33.84 N m⁻¹。P-DA 电极的界面黏附强度明显提高，说明多巴胺中的儿茶酚、胺基等功能基团能够增强电极膜与基底之间的化学和物理相互作用。

随后，研究观察了电极在湿态持续运行过程中的形貌变化。普通 PEDOT:PSS 电极在 0.1 mA 电流下运行约 40 分钟后出现明显的吸水和宏观鼓包。进一步排出水分并弯曲基底后，可以观察到电极与基底之间已经发生明显的界面分离。研究认为，水分进入电极—基底界面后，会削弱界面结合，并在电极吸水膨胀产生的应力作用下诱发脱层。脱层会进一步破坏电荷传递路径，并导致工作电压突然升高。

相比之下，P-DA 电极在相同条件下没有表现出明显的水致变形或界面分离，能够保持较好的结构完整性。与此同时，P-DA 电极的工作电压变化更加缓慢，说明其在水分和持续电流共同作用下仍能维持相对稳定的界面状态。电化学阻抗谱结果也支持这一判断，P-DA 电极表现出更好的湿态界面稳定性。

为了评估其在皮肤相关环境中的适用性，研究团队还在 pH 5.2 的酸性 PBS 中重复进行了关键测试。结果显示，P-DA 电极在 pH 5.2 和 pH 7.4 条件下具有相近的氧化行为和运行时间。虽然在酸性环境下溶液电阻略有变化，但整体阻抗谱和工作稳定性没有明显改变，说明 P-DA 电极能够适应一定范围内的皮肤相关 pH 环境。

综合图3和图4的结果，研究提出了多巴胺增强 P-DA 电极的整体机制。首先，多巴胺促进 PEDOT:PSS 分子链有序堆叠，提高电极内部结构的致密性；其次，多巴胺在离子电渗过程中优先氧化，延缓 PEDOT 的进一步降解；最后，多巴胺通过其黏附性功能基团增强电极与基底之间的界面结合，减少水分引起的脱层。

为了对 P-DA 电极实际应用性能进行验证,在图5中，研究团队使用离体猪皮和荧光模型化合物，比较 P-DA、未改性 PEDOT:PSS 以及商业 Ag/AgCl 电极在重复经皮递送过程中的表现。结果显示，P-DA 电极能够产生更强的皮肤荧光信号，并在多次使用后保持较好的递送能力。进一步的 Franz 扩散池实验表明，P-DA 电极能够支持带正电和中性小分子的运输；细胞相容性和初步皮肤接触观察也未发现明显不良反应。

图5. P-DA 电极在离体经皮递送和生物相容性方面的表现

研究首先建立了模拟离子电渗经皮递送的实验体系。实验中，电极被放置在离体猪皮表面，导电水凝胶和荧光染料作为模型递送体系。研究人员施加 0.1 mA 的恒定电流，并在每 30 分钟更换一次猪皮样品，同时继续使用同一个电极。通过这种方式，可以在连续使用过程中比较不同电极的递送效率和性能衰减情况。

共聚焦显微镜结果显示，P-DA 电极处理后的猪皮切片中荧光信号更加明显。荧光主要分布在角质层及其下方的表皮区域，说明模型化合物能够在电流作用下通过皮肤外层屏障。相比之下，PEDOT:PSS 电极产生的荧光信号较弱，且随着重复使用，递送能力下降更加明显。

定量分析表明，在第一次使用时，P-DA 电极的药物递送荧光强度约为未改性 PEDOT:PSS 电极的两倍，约为商业 Ag/AgCl 电极的四倍。随着使用时间延长，P-DA 和 PEDOT:PSS 电极的递送信号都会下降，但 P-DA 的衰减速度更慢。在连续更换猪皮样品的实验中，P-DA 电极仍能维持有效递送，整体运行时间最长达到约 120 分钟。该结果说明，前面图1–图4中观察到的电化学稳定性、结构稳定性和界面黏附性改善，最终能够转化为更稳定的离体经皮递送性能。

在生物相容性方面，研究通过活/死染色评价了细胞在 P-DA 电极表面的存活情况。结果显示，P-DA 组的细胞活性与对照组相近，未观察到统计学意义上的明显差异，说明在所测试条件下该材料未表现出可检测的明显细胞毒性。此外，研究还进行了短时间人体前臂接触观察。电极贴附 2 小时后，未见明显红斑、水肿或刺激现象。不过，这一观察属于初步的人体皮肤接触测试，并不能替代系统的临床安全性评价。

读后感:

本研究的主要优势在于，利用一种相对简单的多巴胺添加策略，同时改善了 PEDOT:PSS 电极的分子结构、电化学稳定性和湿态界面黏附性，并将这些材料优势转化为更稳定的离体经皮递送效果。未来，该平台可进一步针对不同药物类型、递送剂量、电流密度和个体化可穿戴给药需求进行优化，并拓展至其他皮肤界面生物电子器件。需要指出的是，目前研究主要基于电化学测试、细胞实验和离体猪皮模型，人体前臂接触测试时间较短，尚不足以证明其长期安全性和临床有效性。后续应重点评估电极在病理性或受损皮肤中的表现、长期重复使用后的药物剂量控制与材料稳定性，并通过系统的动物实验和临床研究进一步验证其实际应用价值。

作者简介:

赵铌教授，香港中文大学电子工程学系，本研究的通讯作者，主要从事柔性电子、生物电子器件、导电聚合物和皮肤界面电子系统等方向的研究。

本研究的共同第一作者为 Yixin Qi和Cunman Liang。Yixin Qi本科毕业于浙江大学化学系,现为香港中文大学电子工程系赵铌教授团队在读博士,Cunman Liang现为天津大学机械学院副研究员。研究团队还包括来自香港中文大学生物医学工程学系、物理学系，香港理工大学的研究人员，体现了电子工程、材料科学、生物医学工程和机械工程等多个学科之间的合作。

基金支持:

本研究获得以下项目资助：

·香港创新及科技委员会创新及科技基金，项目编号：ITS/218/22；

·香港研究资助局高级研究学者计划，项目编号：RFS2425-4S05。

资助方未参与本研究的设计、数据收集、数据分析与解释，也未参与论文撰写。

【文献链接】

Qi Y, Liang C, Ieong CSU, Xu L, Liu J, Yang X, Lu X, Choi CHJ, Zhao N. Dopamine-enhanced polymeric electrodes for durable and efficient iontophoresis. Wearable Electronics 3, 683–699 (2026).

https://doi.org/10.1016/j.wees.2026.03.004.

期刊介绍:

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