电动交通工具和便携式电子设备的快速发展产生了对高能量密度存储技术的强烈需求。在众多的存储设备中，石墨负极的锂离子电池表现出优秀的能量密度，自上世纪末以来已经开始商业化。然而，经过四十年的发展，锂离子电池已接近372 mAh g⁻¹的理论容量极限，难以满足电子设备不断增长的续航需求。因此，电极材料的进步和创新对于开发更高能量密度的下一代可充电电池意义重大。

锂金属负极因其超高的理论容量（3860 mAh g⁻¹）和最低的电化学势(相对于标准氢电极为−3.04 V）成为极具潜力的候选者。与基于锂离子（Li⁺）嵌入机制的传统锂离子电池不同，锂金属电池通过Li⁺/Li⁰沉积/溶解过程进行反应，其理论比容量比商业石墨负极高出10倍。然而，锂金属负极的实际应用受到许多阻碍：锂金属的高反应活性使得其与几乎所有的有机电解质自发反应，并在电极/电解质界面处不可逆地形成固体电解质界面（SEI），导致大量活性物质损失，从而降低库仑效率（CE）；此外，不受控制生长的锂枝晶在充/放电过程中容易产生大量电绝缘的“死锂”并引起大量电解液消耗，导致电池极化增长、容量快速衰减、乃至短路等问题；并且，锂金属负极在循环时极大的体积变化会进一步加剧上述问题，导致锂金属电池的快速失效和寿命缩短。鉴于此，为了指导新一代高比能锂金属电池的开发，有必要全面综述锂金属负极的反应机理与优化策略。

本文首先总结了锂沉积与脱出的内在机理，并总结了相关原子尺度与介尺度模拟的最新进展。基于这些理解，进一步介绍了目前具有代表性的锂金属负极改性策略，包括电解质优化、人工界面和复合/合金负极等；最后，系统地总结了具有潜力的研究方向，以期对下一代高能量密度锂金属电池的开发提供指导。

随着电子设备的快速发展，社会对高安全、长寿命的高能量密度可充电电池的需求不断增加。具有高理论比容量的锂金属负极从多种候选材料中脱颖而出，获得了广泛关注。然而严重的枝晶生长、低可逆性和安全问题严重阻碍了锂金属电池的大规模应用。尽管已经提出了大量解决以上困境的策略，但锂金属电池仍处于发展初期。结合实验与理论计算，深入理解复杂的界面化学并不断研发新型优化策略是进一步提高锂金属负极性能的重要前提。

本综述以“Review on lithium metal anodes towards high energy density batteries”为题发表在Green Energy & Environment期刊，通讯作者为北京理工大学黄佳琦教授和清华大学张强教授，共同第一作者为北京理工大学材料学院博士研究生丁俊凡与硕士研究生张羽彤。