我的研究工作的总体思路或者风格（称不上哲学）：让研究生瞄准一个体系，从简单到复杂、从实验到理论，逐层递进，目标是发现新现象、建立新方法、揭示新机理，建立新规律，提出具有一定普适性的观点、方法、见解、理论。以上也是对博士生论文工作的要求。对硕士生而言，培养和提升研究能力更主要。研究方向：电池、材料电化学处理、石墨烯、扫描探针显微镜和表界面化学、半导体表面清洗和蚀刻、半导体器件制备和性能。

特殊设计的MOF/聚合物界面改性层重塑全固态钠电池钠离子传输路径

发表的文章：Y. Lv , D. Zhang , Y. Gan*, Engineering a Synergistic La-MOF-OH/PEO Interfacial Layer Toward High-Performance All-Solid-State Sodium Metal Batteries, Energy Storage Materials, 85C (2026) 104903. https://doi.org/10.1016/j.ensm.2026.104903

一、背景介绍

    全固态钠金属电池凭借高本征安全性与钠资源的天然储量优势，被认为是支撑下一代大规模电化学储能体系发展的核心技术方向。其中，NASICON型无机固态电解质因兼具较高的室温Na⁺电导率与优异的化学稳定性，成为现阶段固态电解质领域的核心研究体系。然而在实际器件构筑与循环过程中，钠金属负极与NASICON电解质间的固-固界面始终存在接触不充分、界面区Na⁺迁移能垒偏高、极化效应显著等关键问题，此类界面本征缺陷会随充放电循环的进行不断累积与演化，最终造成电池循环性能衰减、寿命受限，甚至引发界面失效导致电池整体性能崩塌。目前针对NASICON/钠金属负极界面的改性优化策略，仍多停留在经验性的材料筛选、简单聚合物包覆等试错式研究层面，尚未建立起基于界面离子传输机制的系统性理论设计准则。因此，立足Na⁺跨界面传输的本征物理化学关系，从分子尺度实现对界面微结构与微化学环境的精准调控，构建低能垒、高稳定性的高效Na⁺跨界面传输通道，成为突破全固态钠金属电池界面瓶颈、推动其产业化发展亟待解决的核心科学问题。

二、研究亮点

针对全固态钠金属电池（ASSMBs）中固态电解质与电极界面改性的问题，本研究提出了一种基于La-MOF-OH和PEO的界面层（LMPL）设计策略。通过调控La-MOF-OH的功能团与钠离子的相互作用，本研究实现了界面层的离子导电性显著提升，Na⁺的迁移能垒降低至0.29 eV，电池的长期循环稳定性得到显著增强。实验表明，Na|NASICON-LMPL|Na对称电池在0.1-0.5 mA cm⁻2电流密度下表现出超过2000小时的稳定钠镀/剥离循环，Na|NASICON-LMPL|NVP全电池在1C下经过100圈和500圈后分别保持92.8%和85.4%的容量。本研究为固态钠金属电池的界面优化提供了新的思路，具有重要的应用前景。研究成果发表于能源材料领域知名期刊Energy Storage Materials。三、主要结果

图1. 理论指导的界面设计思路及La-MOF-OH在NASICON/钠负极界面的作用示意图。该示意图展示了基于Nernst–Einstein关系的界面设计思路。通过合理选择MOF配体与金属节点，在分子层面引入大量可与Na⁺相互作用的活性位点，提高界面区域的有效载流子浓度（c）。当La-MOF-OH被引入至PEO基体后，其并不只是作为离子传输骨架，而是作为界面微环境调控单元：一方面抑制PEO的结晶行为，提升聚合物链段的柔顺性；另一方面在MOF/PEO界面重构Na⁺的局部配位与“固态溶剂化”环境，显著降低Na⁺迁移能垒、提高扩散能力（D）。二者协同作用，最终实现界面离子电导的整体提升。

图2. La-MOF-OH的结构表征及其官能团与Na⁺之间相互作用的研究。La-MOF-OH具有稳定的三维配位骨架与高密度含氧官能团（–OH/–COO⁻），能够为Na⁺提供多位点、可调控的结合环境。CV的准电容响应表明Na⁺更倾向于在MOF表面/界面发生快速、可逆的相互作用，而非缓慢的体相嵌入。FTIR的特征峰变化进一步提示–OH与羧基在循环过程中真实参与了Na⁺作用过程。更关键的是，O1sXPS随时间出现并增强的Na–O配位信号，直接证明Na⁺与含氧位点形成动态、可重构的配位关系。由此可以推断，La-MOF-OH的本质作用是“界面微环境调控”：通过持续重塑Na⁺的局部配位/固态溶剂化状态，为后续在MOF/PEO复合界面降低迁移能垒、提升离子传输效率提供了机制支撑。

图3. NASICON、NASICON-PEO和NASICON-LMPL压片的SEM形貌图及对应的光学显微图。该图对比展示了NASICON、NASICON-PEO与NASICON-LMPL压片的表面形貌及截面结构差异。纯NASICON表面较为粗糙、颗粒边界清晰，截面致密性有限，界面连续性较差。引入PEO后，NASICON-PEO表面趋于平整，但微观尺度下仍存在不均一的填充与界面缺陷，且界面层较为模糊。相比之下，NASICON-LMPL表面呈现出明显的连续覆盖结构，整体更均匀致密。截面SEM显示，LMPL在NASICON表面形成厚度约~10μm的连续界面层，并与基体紧密贴合。局部放大图进一步表明，该界面层结构均一、孔隙分布连通，有利于缓解界面接触不良问题。整体说明La-MOF-OH/PEO复合界面层可显著改善NASICON表面形貌与界面连续性，为稳定Na⁺传输提供结构基础。

图4Na⁺迁移路径的理论计算结果。该图结合原位表征与理论计算，系统揭示了不同体系中Na⁺的界面迁移行为差异。左侧（a,b）为循环后的截面TEM及EDS映射结果，表明在NASICON-LMPL体系中，La与Na在界面区域均匀分布，界面结构在长时间循环（48h）后仍保持完整稳定。右侧（c–g）为Na⁺在不同环境中的迁移路径与对应能垒计算结果。在纯PEO中，Na⁺迁移需跨越较高能垒（0.91eV），传输受限明显。在La-MOF-OH或La-MOF体系中，迁移能垒有所降低，但仍存在不连续路径。相比之下，La-MOF-OH/PEO界面处形成协同迁移通道，Na⁺沿“PEO–OH–MOF”路径迁移，能垒显著降低至0.29eV。该结果直接证明复合界面能够构建低能垒、连续的Na⁺迁移通道，是提升界面离子传输与循环稳定性的关键机制。

图5Na|NASICON-LMPL|Na对称电池的电化学性能及结构演变示意图。该图系统对比了Na|NASICON|Na、Na|NASICON-PEO|Na与Na|NASICON-LMPL|Na对称电池的临界电流密度、长循环稳定性及失效机理差异。上方（a–c）显示，纯NASICON与NASICON-PEO体系在较低电流密度下即出现明显极化波动，而NASICON-LMPL可稳定承受高达1.8mAcm⁻2的电流冲击。（d）长时间循环结果表明，NASICON-LMPL在更高电流密度下仍保持较低且稳定的极化电压，循环寿命显著优于对照体系。下方示意图（e,g,i）揭示了不同体系的失效模式：纯NASICON发生严重电解质粉化，NASICON-PEO粉化有所缓解，而NASICON-LMPL保持界面整体完整。对应的表面与截面SEM图（f,h,j）进一步验证，LMPL界面层能够有效抑制界面破裂与结构塌陷。整体说明La-MOF-OH/PEO复合界面层显著提升了Na/NASICON界面的力学稳定性与电化学耐受性，是实现高电流密度稳定循环的关键。

图6. Na|NASICON-LMPL||NVP全电池的循环性能。该图对NASICON-LMPL在全电池体系中的电化学性能优势进行了系统表征。（a）线性扫描伏安测试结果显示，NASICON-LMPL的氧化稳定电压更高（约4.15V），显著优于纯NASICON及NASICON-PEO复合材料；（b,c）倍率性能测试表明，Na|NASICON-LMPL|NVP电池在0.1–5C的宽倍率区间内均能维持较高容量与近乎100%的库仑效率，且极化电压大幅降低；（d,e）1C长循环测试中，NASICON-LMPL全电池经过500圈循环后仍能保留85.4%的容量，而未修饰的纯NASICON电池仅维持约58.4%的容量；（f）不同循环圈数下的充放电曲线呈现高度重叠特征，证实电池界面稳定性优异、电化学反应可逆性良好；（g）与已报道的文献体系相比，NASICON-LMPL在容量保持率和倍率适应性上均处于领先地位。综上可知，La-MOF-OH/PEO界面层能够显著提升NASICON基全固态钠电池的电压稳定性、倍率性能及循环寿命。  结合前文对称电池的测试结果不难发现，LMPL不仅提升了界面对高电流密度的耐受能力，还能有效抑制循环过程中因界面失稳导致的极化加剧与结构退化。上述结果充分证实，La-MOF-OH/PEO复合界面层通过协同优化电化学稳定性与界面传输动力学，为构建高性能全固态钠金属电池提供了可靠的界面工程方案。  

四、总结和展望

    本文通过在NASICON表面构建La-MOF-OH/PEO复合界面层，成功实现钠金属界面微环境的高效调控。实验与理论研究结果一致证实，La-MOF-OH中富含的含氧官能团可与Na⁺产生动态可逆的Na–O配位作用，在MOF/PEO界面形成低能垒（0.29eV）的连续迁移通道，进而大幅增强界面离子传导性能与结构稳定性。借助这一界面工程策略，NASICON-LMPL在对称电池与全电池体系中均展现出更高的临界电流密度、更稳定的长循环特性以及出色的倍率性能与容量保持能力。本研究证实，将MOF充当界面微环境调控单元而非离子传输骨架，为全固态钠金属电池的界面设计提供了一种普适性的技术思路。  

发表的文章：Y. Lv , D. Zhang , Y. Gan*, Engineering a Synergistic La-MOF-OH/PEO Interfacial Layer Toward High-Performance All-Solid-State Sodium Metal Batteries, Energy Storage Materials, 85C (2026) 104903. https://doi.org/10.1016/j.ensm.2026.104903. 

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