英文原题：Group recognition as a new design methodology for selective hydrogenation

作者：Minghang Li, Zhaoyuan Fu, Shanjun Mao*, Yong Wang*

01 论文信息

论文信息

Minghang Li, Zhaoyuan Fu, Shanjun Mao and Yong Wang. Group recognition as a new design methodology for selective hydrogenation[J].Green Carbon, 2025.

论文网址

https://doi.org/10.1016/j.greenca.2025.10.005

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Group recognition as a new design methodology for selective hydrogenation

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Green Carbon文章 | 基团精准识别新策略实现高选择性加氢

02 背景简介

选择性加氢是现代化学工业中的关键反应技术，广泛应用于精细化学品、药物合成及能源转化等领域。约四分之一的工业化工过程涉及至少一个加氢步骤，彰显了其重要性。然而，当反应分子中含有多个可还原官能团时，传统催化剂难以区分不同基团，导致目标产物易发生过度加氢或副反应，从而影响产物纯度与反应效率。

传统金属催化剂对多种还原性基团普遍表现出非选择性催化行为，不仅造成产物收率下降，也带来能源与原料的浪费。尽管研究者曾通过优化反应条件、引入空间屏蔽或调控载体性质等方式提升选择性，但这些方法常伴随活性下降或工艺复杂化等问题，制约其工业推广。其根本原因在于，结构相似的官能团在反应动力学与热力学上存在重叠，仅依靠外部参数调整难以彻底抑制副反应路径。

为解决上述挑战，浙江大学王勇教授、毛善俊副教授团队于Green Carbon发表题为“Group recognition as a new design methodology for selective hydrogenation”综述论文，系统总结选择性加氢领域的最新进展，提出“基团识别加氢”新策略。该策略聚焦于催化反应中吸附与活化两个初始步骤，通过精准调控催化剂与官能团之间的相互作用，实现对目标基团的高效识别与转化。该框架为发展高性能加氢催化剂提供了理论基础与设计指南，具有重要的科学价值与应用前景。

03 文章简介

简要介绍

为实现对多官能团分子的精准加氢，团队提出“基团识别加氢”新理念。该策略旨在通过调控催化剂在吸附与活化阶段的识别能力，使目标官能团在空间或电子层面被优先捕获与转化，从而抑制竞争性反应路径。

基团识别加氢主要包括两种调控机制：1.官能团识别吸附：通过调节吸附强度、设计空间构型或优化活性位点微环境，实现目标官能团的优先吸附；2.官能团识别活化：通过调控催化剂电子结构，精确操纵其与特定官能团间的轨道相互作用，从而实现选择性活化。

该概念整合了以往研究中分散的调控方法，构建出系统化的催化剂设计框架，为开发高选择性加氢过程提供了理论依据与方法支撑。

官能团识别吸附

1 吸附强度调控

通过精确调控活性位点对反应物的吸附强度，可实现目标官能团的优先吸附。研究表明，在炔烃半加氢反应中，通过在催化剂表面构建动态可逆的覆盖层，可利用不同物种吸附能差异实现选择性控制。强吸附的炔烃分子可有效竞争活性位点并进行反应，而弱吸附的烯烃产物则被有效排斥，从而显著抑制过度加氢。

2 吸附空间调控

利用催化剂的空间限域效应，可实现基于分子尺寸的精准筛分。将金属纳米颗粒封装于分子筛内部，可利用其规整孔道实现反应物的尺寸选择性扩散。同时，针对大分子反应体系开发的多级孔道催化剂，有效解决了传质限制问题，在维生素E侧链等大分子加氢过程中展现出优异性能。

3 开放空间下的活性位微结构调控

在开放反应空间中，通过调控活性位点的微观结构可实现识别吸附。一方面，通过构建特定的活性位点构型，如部分包裹的金属纳米颗粒与单原子位点的组合，可实现对不同官能团的差异化吸附。另一方面，通过调节活性位点周围的微环境，如构建亲水表面层，利用极性差异有效调控反应物和产物的吸附行为，显著提升选择性。

官能团识别活化

通过精确调控催化剂的电子结构，可实现特定化学键的选择性活化。在氯代硝基苯加氢体系中，通过设计特殊的单原子催化剂，改变金属位点与反应物的轨道相互作用模式，在保持硝基加氢活性的同时有效抑制碳-氯键断裂。此外，通过调控反应中间体的电子状态，如利用原位生成的氢物种实现对特定官能团的高效还原，为复杂体系下的选择性加氢提供了新途径。

总结与展望

展望未来，该领域研究呈现出两大发展趋势。一方面，亟需发展能够定量区分电子效应与几何结构影响的研究方法，通过精确解耦二者对反应路径的贡献，为催化剂的理性设计建立明确指导原则。另一方面，面向手性药物合成需求，构筑具有立体识别功能的催化表界面，发展高效、高对映选择性加氢技术，将成为“基团识别”理念向更高层次发展的重要方向。

“基团识别加氢”策略为突破传统加氢反应中的选择性瓶颈提供了新思路。通过分别调控吸附与活化过程，实现对目标官能团的精准识别与高效转化，该框架兼具理论深度与应用潜力。未来，随着对催化剂电子与结构参数的进一步解耦，以及手性识别体系的发展，这一策略有望推动加氢技术向更高效、精准和绿色方向发展，为高端化学品与药物的合成提供新方案。

04 作者简介

王勇 教授

王勇，浙江大学化学系求是特聘教授，博士生导师，催化研究所所长。荣获第九届中国催化青年奖、侯德榜化工科技-创新奖等荣誉。王勇教授课题组致力于工业催化剂的研发，特别是基于多孔炭及金属氧化物的负载型纳米金属催化剂的开发及相关反应机理的研究，所研发的多个催化剂在工业上得到应用，产生了显著的经济和社会效益。在Chem, J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun等期刊上发表SCI论文170余篇，被引用2.3万余次，H-index 77。获授权国家发明专利50余件。研究成果荣获中国专利金奖、中国石油与化学工业联合会“发明特等奖”、浙江省科学技术奖“发明一等奖”及“自然科学一等奖”等奖项。

毛善俊 副教授

毛善俊，浙江大学化学系副教授，Green Carbon青年编委。从事多相催化的实验与理论计算研究，聚焦选择性加氢、氢甲酰化以及塑料回收利用等方面的过程控制、构效关系研究以及新路线开发。目前已在Ind. Eng. Chem. Res., Chem, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun.等期刊发表论文50余篇，被引3700余次，获授权发明专利15件，H-index 32。承担和参与国家和省部级项4项。申请人参与开发的高效加氢催化剂成功实现无铅、无有机助剂炔醇半加氢工业应用。研究成果荣获浙江省科学技术奖“发明一等奖”（2/6）及“自然科学一等奖”（5/5）、中国石油与化学工业联合会“发明特等奖”（4/30）、中国专利金奖（5/9）、浙江省首届知识产权奖“专利一等奖”（2/3）等奖励。

05 Green Carbon

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