文章重要内容

        吉林大学孙俊奇教授课题组提出并建立了“可逆交联聚合物”这一新概念，即以聚合物为构筑基元，通过非共价相互作用和/或动态共价键实现交联，从而形成可逆交联的三维聚合物网络。他们以具有修复能力的可逆交联界面膜材料为起点，将这一概念系统拓展至可逆交联体相聚合物材料，包括塑料、弹性体、凝胶和粘合剂等，实现了该类材料的修复、多次加工与解聚回收等性能。可逆交联聚合物突破了传统依赖非共价键和/或动态共价键交联的超分子聚合物、共价自适应网络、类玻璃聚合物等存在的力学强度低与稳定性不足等局限，并赋予它们超越传统聚合物的独特力学性能。

文章背景

       聚合物材料因其卓越的力学性能与稳定性，已成为现代社会和经济发展的基础材料。然而，传统聚合物难以实现高效回收与循环利用，导致严重的资源浪费与环境负担。为应对这一挑战，研究者基于非共价键与动态共价键的可逆交联策略，先后发展了超分子聚合物、共价自适应网络(CANs)以及类玻璃聚合物(vitrimers)，使材料具备修复、可重复加工及可化学解聚回收等特性。随着应用场景不断拓展，人们对可持续聚合物提出了更高要求：可持续聚合物材料在保持动态特性的同时，还必须展现出优异的稳定性，以及与传统聚合物相当甚至超越传统聚合物的力学性能。然而，构筑兼具高性能与可持续性的聚合物材料仍面临巨大的挑战。

文章概述

近年来，孙俊奇教授课题组提出并系统建立了“可逆交联聚合物”(reversibly crosslinked polymers, RCPs)这一新概念，为解决可持续高性能聚合物材料面临的关键挑战提供了有效策略。本专论全面梳理了课题组在高性能可逆交联聚合物领域的研究脉络与进展，系统总结了相关概念从提出到建立的全过程。基于层层组装技术，课题组在国际上首次制备了可逆交联自修复超疏水聚合物膜，并进一步构筑了具有划痕修复能力的本征型自修复可逆交联聚合物膜，揭示了聚合物链段运动性能与材料自修复性能之间的关联机制。随后，受界面复合层层组装策略的启发，课题组发展了通过溶液复合法获得聚合物复合物从而制备体相可逆交联聚合物材料的方法，将自修复特性成功从界面膜拓展至塑料、弹性体、凝胶等体相聚合物材料。

 在此基础上，课题组提出“可逆交联聚合物”概念，即以聚合物链为构筑基元，通过非共价键和/或动态共价键实现交联，构建可逆三维聚合物网络。借助多种、多重可逆相互作用的协同交联以及精心设计的原位生成的纳米相分离结构的增强效应，可逆交联聚合物突破了传统基于非共价键和/或动态共价键交联的聚合物体系力学性能低、稳定性不足的瓶颈。通过调控纳米相分离结构的刚性、可变形性与动态解离特性，课题组制备的可逆交联聚合物材料不仅实现了可媲美甚至优于传统聚合物的强度，同时展现出一系列传统聚合物材料难以具备的力学特性，如优异的抗损伤性、耐损伤性、超低滞后弹性及优异的低温抗冲击性能，等。此外，得益于交联网络的可逆性，这些高性能可逆交联聚合物材料仍具有优异的修复、重复加工以及解聚回收等性能。

 最后，作者指出，未来应充分发挥人工智能在材料设计中的优势，通过数据驱动的结构-性能关联分析与智能优化策略，加速开发同时具备卓越力学性能与长期稳定性的可逆交联聚合物材料。此外，还需发展适用于可逆交联聚合物的新型成型与加工技术，以促进其在实际场景中的广泛应用。作者认为，“可逆交联聚合物”这一新概念为高性能、可持续发展聚合物材料的设计与合成提供了全新的思路和范式，是前沿高分子材料创制的重要方法。

图1 可逆交联聚合物概念建立过程的示意图。

本文为“高分子复合材料与自修复材料”专辑特约稿，即将以专论形式在《高分子学报》印刷出版。本文第一作者为吉林大学超分子结构与材料全国重点实验室李懿轩副教授，通信联系人为孙俊奇教授。

引用本文

李懿轩, 孙俊奇. 高性能可持续聚合物材料：从层层组装膜到可逆交联聚合物. 高分子学报, 2025,56(12), 2110-2124Li, Y. X.; Sun, J. Q. High-performance sustainable polymer materials: from layer-by-layer assembled films to reversibly crosslinked polymers. Acta Polymerica Sinica, 2025, 56(12), 2110-2124