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Nano Res.[器件]│王斌课题组：片上微器件揭秘1T-2HMoS₂异质界面的优异析氢活性

已有 418 次阅读 2024-11-12 15:14 |个人分类:Nano Research|系统分类:论文交流

背景介绍

在过去的十年中，二硫化钼（MoS₂）因其界面快速电荷转移能力和较高的析氢反应（HER）活性，被认为是贵金属催化剂的低成本且有前景的替代材料。MoS₂活性位点的识别和澄清一直是研究的重点。目前对不同催化位点活性的评估主要集中在粉末材料中，这给分离不同影响因素、直接对MoS₂的各类活性位点进行定量比较分析带来了挑战。例如，理论计算表明，MoS₂的边缘位点表现出优异的催化活性，其氢吸附自由能（ΔGH）仅为0.06 eV，接近贵金属铂的表现。然而，在比较不同样品的活性时，粉末样品中大量边缘位点的存在往往被忽视，导致整体活性被错误地归因于特定的定制位点，难以真正比较不同催化位点的活性。近年来，片上电催化微器件（OCEMs）作为一种新兴技术，为实现单个纳米材料在微尺度上的高精度电化学测量提供了一种全新的方法，能够展现传统电化学方法无法获得的独特视角。

成果简介

在本研究中，研究人员通过锂插层法合成了具有平滑表面的长程有序1T-2HMoS₂异质结，将之作为模型催化剂，消除了边缘、皱褶和基底等因素的影响。随后，通过微纳加工技术构建的OCEMs对其析氢反应（HER）活性进行了研究。实验结果表明，1T-2HMoS₂异质结在平面内表现出显著增强的HER活性，在阴极电流密度为10 mA·cm^-²时，其过电位为226 mV。此外，密度泛函理论（DFT）计算表明，在1T-2HMoS₂界面处发生了电荷重新分布，电子从1T相转移至2H相，导致HER能垒降低。本研究系统地在微区水平探索了MoS₂中各类面内活性位点的HER活性，为低维材料中活性的定量分析奠定了基础。

图文导读

图1.（a）2H到1T-2HMoS₂部分锂化诱导相变的示意图。（b）2H和（c）1T-2HMoS₂的光学图像。比例尺：10μm。（d）1T-2HMoS₂的TEM图像。比例尺：1μm。（e）2H和（g）1TMoS₂的HRTEM图像及其相应的傅里叶变换（插图）。比例尺：2 nm。（f）2H和（h）1TMoS₂的HRTEM图像，以揭示（002）晶面的层间间距。比例尺：2 nm。（i）1T-2HMoS₂的HAADF-STEM图像。（j，k）1TMoS₂和2HMoS₂的（i）中虚线框的放大图像，其中包含相应的结构示意图。（l，m）沿（j）和（k）中标记线的原子排列剖面。比例尺：0.5 nm。

图2.（a）插图中标记的矩形区域（比例尺：4µm）在156 cm^-1处的拉曼映射图像。（b）（a）中标记位置的拉曼光谱。（c）插图中标记的矩形区域在675nm处的PL映射图像。（d）（c）中标记位置的PL光谱。（e，f）2H和1T-2HMoS₂中Mo 3d和S 2p的XPS光谱。

图3.（a）2H、1T和1T-2HMoS₂的极化曲线。（b）相应的塔菲尔斜率。（c）不同MoS₂位点的TOF。（d）样品在0.5 M H₂SO₄电解质中0.45Vvs.RHE下的计时电流响应。

图4.（a）3D和（b）2D1T-2HMoS₂异质结的差分电荷分布。（c）1T-2HMoS₂异质结平面平均电荷密度差。（d）2H、1T和1T-2HMoS₂的HER的自由能分布。（e）2H、1T-2H和1TMoS₂上S-H对的pCOHP和IpCOHP。

作者简介

王斌，研究员，博士生导师。2014年在国家纳米科学中心获得物理化学博士学位，指导教师为智林杰研究员。2014年至2018年在韩国基础科学研究所多维碳材料中心Rodney S. Ruoff教授组做博士后。2018至2019年在澳大利亚新南威尔士大学戴黎明教授课题组任研究助理。研究组结合原位器件构筑和机器学习等手段，围绕低维材料的力-电化学效应开展研究。迄今发表SCI论文110余篇，第一/通讯作者论文60余篇，论文总引用8000余次，H指数49。任《物理化学学报》、Fundamental Research客座编辑，Chinese Chemical Letters / SmartMat / 《物理化学学报》青年编委等。

课题组主页：http://www.nanoctr.cas.cn/binlab/。

文章信息

Liu B, Xiong J, Xu S, et al. Unveiling the superior hydrogen evolution reaction activity of 1T-2H MoS₂ heterointerface by on-chip microdevices. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.26599/NR.2025.94907020.