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Nano Res.[催化]│林健健教授团队:通过简单的室温发酵合成C改性的非晶NiFe合金促进析氧反应

已有 245 次阅读 2024-11-12 15:51 |个人分类:Nano Research|系统分类:论文交流

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背景介绍

进入20世纪以来,人类对能源的需求进一步加强开发利用新型能源迫在眉睫,近年来涌现出一些新颖的绿色能源技术,包括核能、风能和太阳能等。然而,其固有的间歇性和地域性限制了它们在能源收集方面的大规模应用。而氢能作为绿色、持续制造和高效的能源等特点逐渐走入人们的视野。在许多绿色制氢技术中,如光电化学(PEC)水裂解和微生物电解池(MEC)技术,电解水制氢以高效率生产高纯氢气故而已被认为是最有吸引力的能量转换技术之一。电解水制氢技术拥有无污染、低能耗、高效益等特点而被作为氢能制备的重要方法之一。电解水制氢技术是通过用电解的方式使水的氧化还原电位发生改变,并进行分解从而产生O₂和H₂。然而析氧反应(OER)中涉及到四电子耦合转移过程具有极大的反应动力学所以作为决速步限制了水在反应过程中的分解。

成果简介

青岛科技大学林健健教授课题组提出了利用室温发酵实现碳改性对非晶态镍铁合金的OER性能进行提升的方法。通过室温发酵进行碳改性的C-NiFe(BP)仅需219.7 mV的过电位就可以达到10mA·cm−2 的电流密度,并且塔菲尔斜率仅仅有43.17mV·dec−1 。对比是否发酵葡萄糖的过电位和塔菲尔斜率等证明了这种室温发酵的方法可以更好的提高利用碳改性对催化剂活性的影响,从而进一步增强了C-NiFe(BP)在OER中的性能及稳定性。这种创新的室温发酵进行碳改性方法为高性能非晶双金属合金的设计合成提供了有效的调控思路,为高性能OER催化剂的发展做出了一定的贡献。

图文导读

以葡萄糖为碳源,乙酰丙酮镍、乙酰丙酮铁为金属源,通过简单的搅拌干燥、高温退火等一系列处理过程(图1),合成了一种碳改性的非晶态镍铁合金纳米催化剂。

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图1. a-NiFe 的合成示意图。

利用X射线衍射(XRD)进一步研究了NiFe、C-NiFe和C-NiFe(BP)(图2a)的晶体结构。从图2a中可以看出,NiFe、C-NiFe 和 C-NiFe(BP)都只有一个宽峰,没有扫描到其他明显的峰,表明这三种催化剂都是无定形结构。根据SEM(图2b)和TEM(图2d)图像可以看出,C-NiFe(BP)呈现团块状。由于无定形材料的原子排列无序没有明显的晶体结构,因此通过高分辨透射电子显微镜(HRTEM)(图2e)没有观察到明显的晶格条纹进一步证明了材料的非晶性。从选区电子衍射(SAED)图像(图2f)中可以发现,C-NiFe(BP)没有明显的亮点和清晰的圆环,这也反映了其非晶性质。

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图2. (a) C-NiFe(BP)、C-NiF和NiFe的XRD图,C-NiFe(BP)的形貌表征(b-f)。

从拉曼光谱可以看出在C-NiFe(BP)显示出D峰和G峰,且D峰信号强于G峰,这进一步证明了C的非晶体性质。随后,比较分析了NiFe和C-NiFe(BP)的XPS光谱。如图3b所示,在NiFe和C-NiFe(BP)的全谱图中,C、O、Ni和Fe均有显示。且经过碳改性后,Ni 2p、Fe 2p的特征峰位置都有所移动,这表明碳改性之后促进了催化剂有效的电荷转移,从而优化镍铁合金反应过程水的吸附和转移。

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图3. NiFe和C-NiFe(BP)的(a) Raman和(b-f) XPS表征。为了更清楚地了解催化剂的电催化性能,证明碳掺杂非晶双金属的优越性,分别制备了五种对照样品,分别是碳改性非晶单金属(C-Ni, C-Fe)、没有碳的非晶双金属(NiFe)、碳改性后的非晶双金属(C-NiFe),发酵后进行碳改性非晶双金属(C-NiFe(BP))。测试结果表明C-NiFe(BP)具有优异的OER性能,仅需219.7 mV的过电位就可以达到10mA·cm-2 的电流密度,并且塔菲尔斜率仅仅有43.17mV·dec-1 。在经过20h稳定性测试和1000次循环后催化剂活性没有明显下降可以证明碳的改性可以达到提高稳定性的作用。值得注意的是,其他测试结果同样表明C-NiFe(BP)优异的电催化性能和良好的稳定性。

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图4.在1M KOH 中对C-Ni、C-Fe、NiFe、C-NiFe和C-NiFe(BP)进行OER性能测试。

作者简介

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林健健,青岛科技大学教授,博士生导师,山东省“泰山学者”青年专家,“青岛市巾帼科研之星”。2015年9月毕业于University of Wollongong, Australia(澳大利亚伍伦贡大学)取得博士学位,师从窦世学院士和Jung Ho Kim教授。荣获2015年“国家优秀自费留学生奖学金”(全球前500名)。

曾到澳大利亚莫纳什大学、昆士兰大学、韩国成均馆大学、日本国立物质材料研究所、新加坡国立大学、复旦大学知名课题组进行访问和交流,并建立起深入而广泛的合作关系。迄今为止,在国际知名期刊发表SCI论文80余篇,累计引用5000余次。授权中国发明专利7项。

作为负责人,主持国家、省部级项目等10余项。此外,积极推进科研成果和应用的转化,为多家企业提供技术支持。

林健健教授主页:http://hx.qust.edu.cn/info/1058/8953.htm

文章信息

Qiu Y, Pan L, Jiang H, et al. C-modified amorphous NiFe alloy nanoparticle via simple room temperature fermentation for efficient oxygen evolution reaction. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.26599/NR.2025.94907019.

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