1、导读>>

本文通过一步水热法合成的Co，Ni共掺杂MoS₂自支撑催化剂，在不同pH环境下表现出优异的析氢反应(HER)性能和稳定性。Co和Ni的掺杂可以促进MoS₂的相变，有效地避免纳米片团聚，从而促进电荷转移，保证本征活性位点的暴露。这项工作为HER高效电催化剂的设计提供了一种简单、低成本的思路。

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Citation：

Cao N, Di Y, Chen S, et al. Synthesis of Co, Ni-doped MoS2 as durable and pH-universal catalyst for hydrogen evolution. Energy Mater. Devices, 2023, 1(2), 9370024.

DOI:

https://doi.org/10.26599/EMD.2023.9370024

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2、背景介绍>>

适合在整个pH值范围内使用的电催化剂可以降低水分解系统的复杂性和成本。设计对复杂的反应系统具有良好适应性的电催化剂至关重要。目前，大多数已报道的析氢反应(HER)电催化剂的最佳性能范围都受到苛刻的酸性或碱性条件的限制，对中性条件下HER反应的研究也很有限。因此，开发能在整个 pH 值范围内高效工作的电催化剂迫在眉睫。

二硫化钼(MoS₂)具有较低的析氢吉布斯自由能及耐酸碱腐蚀等优点，一直是作为电催化析氢催化剂的研究热点。在MoS₂中掺杂过渡金属(如Ni、Co、Cu或Zn)可以提高其电催化性能。掺杂金属不仅能优化氢吸附性能、增加活性位点，还能诱导基底面上的缺陷和相变、增大层间距。除此之外，相工程对于控制MoS₂纳米材料的物理化学特性也至关重要。金属1T相比半导体2H相具有更好的电荷传输能力。将半导体相转变为金属相有利于提高本征HER活性以及在酸性、碱性和中性介质中的分解动力学。

基于此，本研究采用一步水热法制备了在碳纤维纸(CFP)上原位生长的Co和Ni掺杂MoS₂电催化剂(Co、Ni-MoS₂/CFP)，其在碱性、酸性和中性条件下均表现出良好的HER活性和使用稳定性。

3、研究方法>>

本文以处理过的碳纸做基底，采用一步水热法原位合成含金属原子掺杂的Co, Ni-MoS₂/CFP，直接将其作为工作电极进行测试，考察不同电解液中的电化学性能。使用TEM分析催化剂的晶体结构和元素含量。使用SEM对催化剂微观形态进行了评估。使用XPS确定表面电子结构。

4、图文解析>>

图 1.(a) Co, Ni-MoS2/CFP制备工艺示意图 (b)不同样品的XRD谱图 (c, d) Co, Ni-MoS2/CFP的SEM图像 (e-j) Co, Ni-MoS2/CFP的TEM元素映射 (k-n) Co, Ni-MoS2/CFP的HRTEM图像。

图2. Co,Ni-MoS2/CFP和MoS2/CFP样品的 (a)拉曼光谱和 (b-d) XPS精细光谱比较。

图3. 在1.0 mol L⁻¹ KOH条件下的不同催化剂HER性能比较 (a)极化曲线 (b)不同电流密度下的过电位 (c)塔菲尔斜率图 (d)能奎斯特图 (e) C_dl值 (f)恒电流稳定性测试。

图 4.在0.5 mol L−1 H2SO4条件下的不同催化剂HER性能比较 (a)极化曲线 (b)不同电流密度下的过电位 (c)塔菲尔斜率图 (d)能奎斯特图 (e) Cdl值 (f)稳定性测试。

图 5. 在1.0 mol L⁻¹ PBS条件下的不同催化剂HER性能比较。(a)极化曲线 (b)不同电流密度下的过电位 (c)塔菲尔斜率图 (d)能奎斯特图。

5、总结与展望>>

本文开发出了一种由CFP做基底，原位生长镍和钴掺杂MoS₂的HER催化材料。镍和钴的引入有效地促进了MoS₂从2H到1T的相变，并避免了MoS₂的团聚。实验结果表明，在不同pH值（1.0 mol L⁻¹ KOH，0.5 mol L⁻¹ H₂SO₄及1.0 mol L⁻¹ PBS）的溶液中，Co, Ni-MoS₂/CFP均具有较低的过电位（10 mA cm^-2 电流密度下分别为95.6 mV、154 mV 和 144 mV）。该种电催化剂具有优异的HER动力学和稳定性。这项研究为设计多pH环境下的高效电催化剂提供了一种经济有效的方法。

6、课题组介绍>>

无机功能材料团队

负责人曹宁副教授，团队由两位青年教师以及十余名硕士研究生组成。本团队一直以来聚焦时事、关注发展，主要研究方向包括能源转化材料、能量储存材料、环境材料、生物材料以先进碳材料等。自团队组建以来，累计在SCI一区TOP期刊上发表论文三十余篇，并多次在“互联网+”和“挑战杯”等比赛上获奖。

曹宁

https://mse.upc.edu.cn/2018/1202/c13591a187726/page.htm

臧晓蓓

http://mse.upc.edu.cn/2018/1213/c13591a187731/page.htm

Energy Materials and Devices——Call for papers

Energy Materials and Devices 是清华大学主办的全英文开放获取(Open Access)期刊，2023年9月创刊，清华大学康飞宇教授担任主编。作为一本瞄准能源材料前沿领域、国际化的多学科交叉期刊，聚焦能源材料与器件领域的基础研究、技术创新、成果转化和产业化全链条创新研究成果，面向全球发表原创性、引领性、前瞻性研究进展，推动能源科学和产业发展，助力“碳达峰、碳中和”。

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