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原文出自 Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊
文章DOI:10.26599/JAC.2024.9220998
1、导读
研究通过单源前驱体法成功合成了(Hf0.25Zr0.25Ta0.25Nb0.25)C-SiC(HEC-SiC)双相陶瓷粉末,并通过调整甲基三甲氧基硅烷的用量控制SiC的含量。所得聚合物衍生的HEC-SiC复合材料呈现出独特的微观结构,SiC纳米粒子均匀分布于HEC基体中。研究表明,含有约21.21 wt.% SiC的HEC-SiC-2复合材料在12.39 GHz时,厚度为3.14 mm,达到了最低反射损失(RLmin)-54.28 dB的优异性能。优异的微波吸收性能归因于优化的阻抗匹配、HEC基体与纳米SiC之间的界面极化增强以及HEC内部缺陷引发的偶极极化效应。此研究为制备具有优异微波吸收性能的高熵陶瓷-SiC双相复合材料提供了新策略,具有广阔的电磁干扰屏蔽和隐身技术应用前景。
2、研究背景
随着通信技术的快速发展,电子设备和信息系统极大提升了社会的便利性,推动了高速数据传输、能量收集和无线电能传输。然而,电磁技术的广泛应用也带来了诸如对敏感电子设备性能的威胁、对人体健康的潜在影响、信息安全风险以及环境污染等一系列问题。为应对这些挑战,研究者们提出了多种解决措施,其中电磁波吸收材料因其能够高效地将电磁能量转化为热能,成为缓解电磁干扰(EMI)的有效手段,近年来成为研究的重点。
在众多电磁波吸收材料中,陶瓷因其独特的结构特性、高温稳定性以及较为经济的生产工艺,成为了微波吸收的理想材料。陶瓷材料尤其以其优异的介电损耗性能为特点,这使得设计具有高介电损耗的微波吸收材料成为研究的重要方向。近年来,研究者们通过将多种材料相结合,利用协同效应,提升了陶瓷的微波吸收性能。然而,单一组分陶瓷材料的性能仍然面临优化的挑战,促使了多相结构的设计和二次相的引入。
高熵陶瓷(HEC)作为一种新型材料,因其可调的组成和“鸡尾酒效应”而被广泛关注。高熵陶瓷具有优异的吸波性能,吸引了大量研究,然而其合成温度高和介电损耗机理不明确等问题仍然限制了其进一步应用。本研究采用低温单源前驱体法成功合成了(Hf0.25Zr0.25Ta0.25Nb0.25)C-SiC双相陶瓷粉末,并系统研究了其微观结构、介电性能以及微波吸收性能。研究表明,SiC相对高熵陶瓷的微波吸收性能具有调节作用,并详细分析了其吸波机理。此外,该单源前驱体法为大规模生产提供了一种可行、经济的途径,具有广泛的实际应用前景,可为电磁干扰屏蔽和隐身技术提供新型解决方案。
3、文章亮点
(1)采用单源前驱体法合成(Hf0.25Zr0.25Ta0.25Nb0.25)C-SiC(HEC-SiC)双相陶瓷粉末,通过控制甲基三甲氧基硅烷的用量调节SiC含量,为材料性能优化提供了新方法。
(2)HEC-SiC复合材料具有独特的微观结构,SiC纳米粒子均匀分布在HEC基体中,促进了微波衰减性能的提升。
(3)含约21.21 wt.% SiC的HEC-SiC-2复合材料在12.39 GHz、厚度为3.14 mm时,展现出卓越的微波吸收能力,最小反射损失(RLmin)为-54.28 dB,优化的阻抗匹配和有效的界面极化及偶极极化作用显著提高了吸波性能。
4、研究结果及结论
通过X射线衍射(XRD)分析,见图1,研究发现,随着合成过程中甲基三甲氧基硅烷用量的减少,样品中β-SiC的峰值强度逐渐减弱。高熵陶瓷(Hf0.25Zr0.25Nb0.25Ta0.25)C的晶格参数计算结果表明其为立方晶体结构。同时,SiC含量较低的实验结果与理论预测存在偏差,显示出硅在1500°C高温下发生了挥发。
图 1 单源先驱体法在不同裂解温度下获得的HEC-SiC复合粉体的XRD图谱
微观结构方面,通过扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)分析,见图2。发现SiC纳米粒子均匀分布于HEC基体中,且粒径约为3.2纳米。该均匀分布提高了复合材料的电介质性能,并促进了微波吸收效果。进一步的介电性能测试表明,随着SiC含量的降低,样品的介电损耗增加,尤其是在10 GHz至15 GHz频率范围内出现显著的极化松弛现象,表明该材料具有较强的电磁能量损耗能力。
图 2:TEM、HRTEM、EDS组成图和SAED分析:TEM分析(a, f, k);HRTEM 图像(b, c, g, h, l, m),插图展示了逆傅里叶变换后的图像; EDS 成分分析(d, i, n)SAED 图像(e, j, o)显示了对应样品的衍射斑点
微波吸收性能方面,研究发现HEC-SiC复合材料在微波频段表现出优异的吸收性能,见图3。HEC-SiC-2样品在12.39 GHz频率下,厚度为3.14 mm时,达到了-54.28 dB的最小反射损失(RLmin),显示出卓越的微波吸收能力。此外,HEC-SiC-1样品在17.07 GHz时达到-38.97 dB的RLmin,表现出较好的高频吸收性能。
图 3 HEC-SiC 陶瓷粉体的反射值 (a) 和 (b) HEC-SiC-1;(c) 和 (d) HEC-SiC-2;(e) 和 (f) HEC-SiC-3;(a)、(c) 和 (e)反射值在频率和厚度上的二维图;(b)、(d) 和 (f)反射值在频率和厚度上的三维图。
本研究成功合成了(Hf0.25Zr0.25Ta0.25Nb0.25)C-SiC(HEC-SiC)双相陶瓷粉末,采用单源前驱体法。研究发现,HEC基体主要通过导电损耗机制贡献吸波性能,而原位形成的纳米级SiC相则在复合材料中改善了阻抗匹配。通过调节SiC含量,可以优化阻抗匹配与电磁波衰减之间的平衡。结果表明,减少SiC含量有助于提高电磁波衰减能力,但会降低阻抗匹配效果。此外,HEC基体中的结构缺陷和纳米SiC颗粒的存在促进了多次反射和界面极化,从而进一步增强了材料的吸波性能。在HEC和SiC相的协同作用下,HEC-SiC-2复合材料(SiC含量约为21.21 wt.%)在12.39 GHz频率、3.14 mm厚度下表现出最佳的微波吸收性能,RLmin值为-54.28 dB。
5、作者及研究团队简介
杜斌,广州大学,物理与材料科学学院副教授。2024年,入选全球前2%顶尖科学家榜单(World’s Top 2% Scientists 2024),担任《Journal of Advanced Ceramics》编委。主要从事先驱体转化法制备陶瓷气凝胶及吸波性能、先驱体转化法制备中/高熵陶瓷及性能的研究。近年来主持国家自然科学基金面上项目/青年基金、广东省自然科学基等项目多项,在国际知名期刊上发表SCI论文50余篇,授权发明专利2件。
张涛,广州大学,物理与材料科学学院,教授/博导。2023及2024年入选全球前2%顶尖科学家榜单。主要从事极端环境服役材料研究工作,发表论文200余篇,合著两部英文专著,主持国家自然科学基金面上项目、广东省自然科学基金重点项目、国家重点研发计划子课题、校企合作项目等多项。
程亚娟,广州大学,物理与材料科学学院,讲师。毕业于瑞典皇家工学院,主要从事微纳尺度热传导、材料热电性质等的模拟计算。近年来主持国家自然科学基金青年基金、广东省自然科学基金面上基金及青年基金等多项项目,在国际知名期刊上发表SCI论文30余篇。
作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作:
《先进陶瓷(英文)》(Journal of Advanced Ceramics)期刊简介
《先进陶瓷(英文)》于2012年创刊,清华大学主办,清华大学出版社出版,由清华大学材料学院新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室提供学术支持,主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文,涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节,尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面,致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台,引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊,年发文量近200篇,2024年6月发布的影响因子为18.6,位列Web of Science核心合集中“材料科学,陶瓷”学科31种同类期刊第1名。2019年入选“中国科技期刊卓越行动计划”梯队期刊项目。
期刊主页:https://www.sciopen.com/journal/2226-4108
投稿地址:https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer
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