研 究 背 景

作为电池中的关键组件，电解质对电池整体性能发挥决定性作用。电解液、聚合物固态电解质和无机物固态电解质的新材料研发是电池领域的研究热点。 随着人工智能技术的发展和"AI for Science"的兴起，运用以机器学习为代表的数据驱动方法能有效地缩短材料研发周期。然而，在电解质研发领域，材料体系结构的复杂性和跨学科之间的知识壁垒，阻碍了这一领域的快速发展。因此，在深入理解机器学习和电解质研究领域基础原理的基础上，聚焦材料的特征生成与先进表示方法，并总结AI在电解质开发中的具体应用案例尤为必要。

成 果 介 绍

大连理工大学胡方圆教授团队在Carbon Energy上发表了综述论文“Machine Learning Paradigm for Advanced Battery Electrolyte Development”。该团队从应用导向出发，系统梳理了不同类型电解质的离子传输机制以及经典机器学习算法的基本原理，包括无监督学习、监督学习和强化学习，以及目前主流的深度学习和大语言模型等。随后，作者通过对当前材料结构表示方法的总结，构建了材料科学和计算机科学之间的桥梁。最后分别聚焦了电解液、聚合物固态和无机物固态电解质体系中机器学习研究范式的应用案例。作者总结了当前该交叉领域存在的科学问题和未来发展趋势，为不同学科背景研究人员开展交叉学科工作提供了思路。

图 文 解 析

图1  机器学习和电池电解质领域学术论文的增长趋势以及聚焦热点

2015-2025年，电池领域论文数量增长2倍，其中电解质论文增长4倍，说明当前电解质研究是电池领域的研究热点方向之一。与此同时，机器学习（ML）和电池交叉领域论文增长20倍，这一趋势凸显了电池研究中结合数据驱动方法的重要性。由关键词共现图可见，该交叉领域的研究主要以锂基体系为核心，聚焦在性能优化、电池界面、神经网络和理论计算等等领域。

图2  电解液，聚合物固态和无机物固态的主要性能雷达图和离子传输机制示意图

电解液离子电导率高，界面接触性好，离子在电解液中输运依赖于和溶剂以及阴离子形成的溶剂化结构。聚合物电解质各项电化学性质适中，离子主要依赖于聚合物链段摆动运输。无机物固态电解质具有较高的离子电导率和机械强度，但牺牲了一部分的界面相容性，离子在晶格中主要依赖于空位运输。

图3  机器学习的主要分类

作为数据驱动研发的核心引擎，ML可划分为三大主要范式，包括无监督学习、监督学习和强化学习。无监督学习在不依赖预设标签的情况下，可以挖掘数据的内在关联与聚类模式，实现对庞大的候选样本的聚类分析。此外，通过主成分分析（PCA）等手段实现高维特征数据的降维处理有利于降低计算复杂度。与之不同，监督学习通过拟合输入向量与输出向量之间的映射关系，进而实现指标参数的预测。根据预测值的连续和分立，监督学习可以分为回归任务与分类任务。强化学习的核心是模拟生物系统的“试错”行为，通过智能体（Agent）与环境的动态交互来优化长效收益。而不是仅仅建立一个单向输入-输出的映射，这十分适用于决策大脑驱动闭环实验室的自动化实验策略规划。

图4  机器学习的代表性算法

在ML的算法构成中，单一模型如线性回归、支持向量机和决策树等是最基础的学习单元 。为了进一步提升泛化性能，研究者通过对多个基学习器进行策略性整合，构建出集成学习模型，其代表性方法包括利用并行策略降低方差的随机森林，以及通过串行迭代引申出的Boosting 算法，如 XGBoost 和 LightGBM。在深度学习领域，多层感知机是神经网络架构的基石。根据数据拓扑结构的不同，深层架构演化出了更具针对性的分支。卷积神经网络（CNN）通过卷积核模拟生物视觉感知，擅长提取图像或三维体素等欧几里得数据的空间局部特征。图神经网络（GNN）适用于分子结构、晶格等非欧几里得数据，能够高效编码原子节点及其化学键边的局部化学环境。Transformer架构凭借自注意力机制打破了空间或逻辑距离的限制，不仅在自然语言处理中表现卓越，也已广泛应用于处理分子的SMILES序列编码以及晶体材料的周期性模式表征。

图5  电解液中小分子的结构表示方法

将化学材料信息转化为机器可读语言，是开展"AI for Materials"工作的必要前提。小分子是电解液的主要组成部分，可以通过多种维度的信息描述符进行表征。在一维层面，SMILES、SELFIES 等线性字符串与分子指纹（Fingerprints）将复杂的拓扑结构压缩为机器可处理的序列或二进制向量，实现了化学信息的符号化提取。在此基础上，2D 图表征将原子映射为节点、化学键映射为边，进一步细化了分子内部的连接属性与空间关联。而为了捕捉更深层次的微观特性，利用三维空间中的体素化数组，也可以实现将电子云密度与静电势分布等核心物理场信息转化为高维张量。这种表征方式实现了从抽象的拓扑描述向底层物理化学特征的深度飞跃，为模型理解分子间的复杂相互作用提供了先决条件。

图6  聚合物固态和无机物固态的结构表示方法

与小分子不同，聚合物本质上是由结构单元重复拼接而成的复杂大分子。为了表示这类材料，BigSMILES和PolyGNN等先进表征框架应运而生，它们能够囊括重复单元的化学本质、分子链的长程分布以及复杂的支化结构信息，从而捕获高分子的多尺度特征 。在全固态电池所涉及的无机晶体领域，表征的核心则演变为对长程有序性与晶格周期性的数学抽象。代表性的 Gformer模型通过融合周期性编码与图注意力机制，实现了对全局点阵信息与局部化学环境的深度特征融合。此外，MEMFNet 框架则展示了基于化学计量学的强大潜力，通过在物理约束下虚拟化化学式，在缺乏先验结构信息的情况下，也能为复杂无机体系的高效编码与性能预测提供新的技术路径。

图7  机器学习实现电解液关键性能预测任务

在 AI 驱动的电解质研究中，物理化学性质的预测是连接理论设计与实验验证的重要环节。利用ML对电解质分子的熔点、沸点及闪点（MP/BP/FP）进行预测，为宽温电池溶剂的快速筛选提供了关键依据。此外，通过对供体数（DN）和受体数（AN）等反映溶剂极性与溶解能力的指标进行预测，极大地消减了昂贵的实验测定与第一性原理计算成本。此外，通过ML，还可以实现对电化学稳定窗口（ESW）以及Li核磁共振（NMR）化学位移的预测。借助集成学习模型，研究者揭示了阴离子对溶剂化壳层的微观控制逻辑，从而在实验与计算的交叉印证下，深化了对“锂键”化学的认知。

图8  机器学习实现电解液知识发现

在性能预测之外，通过“白箱模型”建立微观结构与宏观性能间的量化关系进而实现知识发现也具有重要意义。例如，研究人员利用线性回归模型识别出溶剂含氧量（sO）与 Li-Cu 库仑效率（CE）之间的显著负相关性，这一规律直接指导了高性能醚类溶剂的理性设计与开发。在水系锌电池研究中，基于符号回归的SISSO 算法助力研究人员建立了Zn金属表面张力和分子间作用力与添加剂中重原子数量的数学关系，为界面稳定性优化提供了精准的理论指导。从界面分析出发进而逆向设计电解液的思路具有创新意义。研究人员利用ML对界面中化学组分与锂沉积形貌进行分析，明确了提升SEI中N、S、P、F元素含量并相应减少O元素能够改善锂沉积形貌。并以此为设计思想开发了高性能无氧添加剂用于高性能锂金属电池电解液。

图9  机器学习加速分子虚拟筛选

针对千万量级的未知化学空间，基于黑箱模型的高通量虚拟筛选（HTVS）正展现出传统方法难以企及的搜索效率。“电解质组学（Electrolytomics）”概念的提出，标志着该领域正式进入海量数据挖掘阶段，研究人员通过对多达1.85亿个条目进行多指标评分，可以快速锁定兼具优异快充性能与宽温可行性的理想分子。为了突破数据标记成本高昂的瓶颈，主动学习（Active Learning）流程被引入筛选框架，通过实验反馈的闭环迭代不断修正模型精度，从而以较小的实验成本即可确定满足特定界面特性的分子，加速了无负极锂电池体系的研究。

图10  机器学习驱动的聚合物固态电解质材料研究

固态聚合物电解质（SPE）普遍面临室温离子电导率低下的问题，通过将粗粒化分子动力学（CGMD）与贝叶斯优化（BO）结合，研究者能够在连续的高维空间中解构分子尺寸、非键相互作用强度与锂离子电导率之间的深层关系。为了进一步强化模型的物理内涵与外推能力，在神经网络架构中显式编码物理约束（如Arrhenius方程），可以显著提升模型对温度依赖性离子迁移行为的预测精度。在新型聚合物的创制逻辑上，机器学习驱动的筛选机制成功打破了传统SPE依赖链段运动的玻璃态设计范式，发掘出具有芳香族结构的独特超离子导电机制，为突破导电率上限提供了全新路径。自动化实验室平台的兴起，通过深度集成机器人机械臂、高通量实验表征管线与机器学习决策模型，研发体系已实现了从“设计、制备”到“表征、反馈”的全流程闭环。这种高效的无人实验室模式仅需数轮迭代便可锁定最优电解质配方，极大地压缩了从底层发现到产业化应用的转化周期。

图11  机器学习驱动无机物固态电解质材料研究

针对无机固态电解质（ISE），研究人员采用更为精准的分层筛选策略。依托 Materials Project 等多维材料数据库，算法能够系统性地从中挖掘出兼具高本征导电率、优异热力学稳定性及宽电化学窗口的候选体系。此外，机器学习力场已成为加速DFT理论计算的方法。通过对高维轨迹数据的深度学习，ML模拟在保持近乎第一性原理精度的前提下，将计算效率提升了 71%以上，使得揭示纳秒级乃至更长时空尺度的界面动力学机制成为可能。此外，基于进化算法与主动学习的晶体结构预测进一步指出“边共享”拓扑结构相比顶点共享能提供更为宽阔的离子扩散通道，这一发现为理性设计高离子电导率固态电池材料提供了关键指导。在界面力学可靠性分析中，物理信息约束的深度模型实现了对电池内应力分布与应变场演变的精确预测，为解析锂枝晶生长触发的机械失效提供了具有前瞻意义的理论指导。

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