Nano-Confined Solar-Thermal Water Purification Boosted by Physical Field Disturbance Coupled with Ultrafast Non-Radical Advanced Oxidation Process

Fan-Zhen Jiao, Xiaoyang Fang, Sheng-Xing Hou, Zhi-Hao Wang, Wenbo You, Zhenzhong Yang*, Zhong-Zhen Yu*, Jin Qu*

Nano-Micro Letters (2026)18: 424

https://doi.org/10.1007/s40820-026-02249-x

本文亮点

1. 纳米限域与物理场调控协同实现水的热力学活化和太阳驱动蒸发加速，在1 sun下最高蒸发速率达6.84 kg m⁻² h⁻¹。

2. 具有高可及性Fe-N₄位点的中空纳米笼可活化过一硫酸盐，非自由基途径降解双酚A的质量归一化速率常数达182.5 L g⁻¹ min⁻¹。

3. 实现太阳驱动水蒸发加速与有机污染物原位修复的同步进行。

研究背景

清洁、安全的淡水是人类生存、社会经济发展和生态稳定的基石，也是当今最关键的资源之一。近年来，太阳驱动界面蒸发因能够缓解淡水短缺、尤其适用于清洁水获取受限地区而受到广泛关注。研究者已利用多种光热材料和亲水基底开发出多类太阳能热蒸发器，它们具有降低水汽化焓、有效利用太阳能与环境能、结构灵活及机械稳定性高等优点。然而，与蒸发热力学活性和机械性质相比，光热材料的蒸发动能活性长期较少受到重视；高效太阳蒸汽发生离不开热量产生与传递，以及水的扩散与输运。因而，在纳米尺度上精准调控热与水的定向传递和扩散，是提升界面蒸发并设计新一代蒸发器的关键。另一方面，现有多数系统对含复杂有机污染物的海水或废水净化效果有限。若要完整应对水污染问题，亟需把有机污染物的高效催化降解与海水/废水的快速光热蒸发结合起来；以往二者多被割裂，催化剂通常只是涂覆或原位生长在多孔蒸发基底上，由此带来额外制备步骤与不可避免的性能矛盾。因此，发展同时具备纳米尺度高蒸发动力学活性和快速催化降解能力的太阳能热蒸发器，是实现高效太阳驱动水净化的必要方向。

内容简介

北京化工大学于中振/曲晋、清华大学杨振忠研究团队提出纳米限域与物理场调控协同策略，以同时加快太阳驱动水蒸发并原位修复有机污染物。团队构筑了内壁嵌有等离子体Au纳米颗粒、并整合Fe–N₄催化位点的中空介孔碳纳米笼FCC@Au；介孔限域结合局域热扰动和压力扰动，可将体相水转变为热力学活化的中间状态，显著降低有效汽化焓。

这一一体化体系在1 sun下的平面器件蒸发速率为2.56 kg m⁻² h⁻¹，三维器件可达6.84 kg m⁻² h⁻¹，并表现出经动力学增强的Hertz–Knudsen–Schrage蒸发系数。同时，Fe–N₄位点以非自由基方式活化过一硫酸盐，实现双酚A的超快速降解，速率达182.5 L g⁻¹ min⁻¹。清华大学化学工程系杨振忠教授与北京化工大学材料科学与工程学院于中振教授团队的这项工作，将水状态调控与催化污染物降解耦合，为突破太阳能热净化的性能瓶颈建立了新策略。

图文导读

I 材料设计与结构证据

图1以连续的机理链条解释材料为何能够兼顾蒸发与净化。图1a从亲水材料接触水开始，区分强束缚水、中间水和自由水；当水进入纳米限域孔道后，固–液界面效应和孔道曲率会重构氢键网络，增加更易逸出的中间水。内壁Au纳米颗粒在光照下产生局域表面等离子体热效应，并在笼内外建立温度与压力的定向扰动，持续推动水穿过孔道、降低蒸发能垒；Fe–N–C位点则在同一结构中承担PMS活化和BPA氧化。图1b用FCC@Au与缺少该限域增益的FCS@SiO₂对照，直观显示蒸发速率的跃升；图1c进一步把该体系置于已报道二维蒸发器和催化剂的性能坐标中，表明其蒸发与污染物去除均处于优势区域。

图1. 纳米限域促进蒸发的原理、Fe–N–C催化降解机制及性能对比。

图2把FCC@Au从设计、合成到原子级结构证据完整串联。图2a给出以SiO₂球为模板、负载Au并包覆含铁聚合物、热解后刻蚀得到中空碳笼的路线，同时示意其在光热蒸发和催化降解中的工作方式。图2b–d的高分辨TEM显示Au先锚定于模板、后均匀保留在碳笼内壁，中空壳层形成可供水分子快速进入和穿行的介孔通道；图2e的元素映射确认Au、Fe、C、N的协同分布。图2f、g以晶格条纹、HAADF-STEM和线扫描证实Au晶体与原子分散Fe位点共存；图2h的XRD以及图2i–n的XANES、EXAFS拟合和小波变换共同锁定Fe–N₄配位，而不是Fe团簇。这些证据说明材料中光热、限域和单原子催化功能确实被整合于同一纳米笼。

图2. FCC@Au纳米笼的构筑路线、微观结构及Fe–N₄配位证据。

II 蒸发—氧化协同净化

图3展示二维平面蒸发器如何把材料的微观优势转化为可量化的水产率。图3a是粉末涂覆膜、泡沫隔热层和棉线供水构成的器件示意，保证水可持续补给至受光界面；图3b比较FCC@Au、FCC、FCS@Au和FCS在1 sun下的质量变化，FCC@Au曲线下降最快。图3c的统计箱线图并非仅比较温度，而是直接给出蒸发系数，说明Au诱导的物理场扰动提升了水分子脱离液相的动力学概率。图3d显示该体系在暗态下已具有较低等效汽化焓，体现纳米限域的热力学作用；图3e的模拟温度场则显示，嵌入式Au使纳米笼内外形成更有利的局部热梯度。由此，图3把“吸光—限域水活化—定向传质—快速蒸发”的多级过程连接为一条完整证据链。

图3. FCC@Au二维太阳能热蒸发器的器件设计、动力学指标和热场证据。

图4聚焦污染物去除端，说明快速蒸发并非以牺牲氧化能力为代价。图4a在相同BPA浓度、催化剂投加量和体积下比较多种样品，FCC及FCC@Au均可迅速去除双酚A，反映中空Fe–N₄位点的高可及性。图4b采用乙醇、DMSO和TEMP进行猝灭，结果表明自由基途径并非主导；图4c的原位拉曼捕捉PMS*中间体，为表面活化提供直接谱学证据。图4d把体系放入不同离子环境中考察，仍保持优异去除表现，显示电子转移路径对复杂水体具有适应性；图4e的双室电化学氧化装置和电流响应说明电子可由BPA经催化剂转移至PMS。最后，图4f的EPR未显示典型自由基强信号，与非自由基电子转移机制相互印证。

图4. FCC@Au活化PMS降解双酚A的性能、抗干扰性与非自由基机制。

图5将纳米笼从平面膜推进到更贴近应用的三维PU泡沫蒸发器。图5a给出FCC@Au包覆亲水聚氨酯泡沫的构型：开放孔网络扩大受光面积与蒸发界面，同时保留材料与水流的充分接触。图5b比较空白PU、CNT、FCC和FCC@Au泡沫的失水曲线，FCC@Au具有最陡的质量下降趋势；图5c进一步在暗态和光照条件下统计蒸发速率，分离出材料本征供水/蒸发与光热增强的贡献。图5d显示泡沫仍可持续催化降解BPA，证明三维组装没有损失净化功能；图5e的循环测试强调光照运行稳定性。图5f把蒸发和催化两项指标与文献体系并列，凸显该平台不只是单一高通量蒸发器，而是可同时收集洁净水、处理有机污染物的集成式器件。

图5. FCC@Au/PU三维蒸发器的蒸发、催化和循环稳定性表现。

III 总结

本研究首次构建了一种多功能太阳能热材料：高效纳米限域光热蒸发由物理场扰动增强，并与非自由基高级氧化污染物修复耦合。该功能材料由内壁嵌入Au纳米颗粒、掺杂原子分散Fe–N₄位点的中空介孔碳纳米笼FCC@Au组成。介孔通道中的纳米限域通过固–液孔界面放大的界面效应促进中间水生成；同时，封装Au纳米颗粒的局域表面等离子体共振从笼内向外扰动定向热传递和传质场，增强中间水的扩散与蒸发动能活性，协同降低水蒸发的能垒并提高蒸发动力学系数。

在静水压平衡和连通器原理的驱动下，更多水可自发经纳米孔渗入纳米笼，在穿过孔道时持续被活化，随后在物理场扰动促进下加速从球体逸出。因而，FCC@Au负载PU泡沫蒸发器在1 sun下的二维平面蒸发速率达到2.56 kg m⁻² h⁻¹、三维构型达到6.84 kg m⁻² h⁻¹。除蒸发外，Fe–N₄位点还能经非自由基电子转移途径催化活化PMS，使BPA以182.5 L g⁻¹ min⁻¹的质量归一化速率常数实现超快速、选择性降解，显著优于现有催化剂。FCC@Au兼容多种三维蒸发结构，并可方便集成至实际集水系统。该开创性研究以纳米限域系统耦合界面水结构调控、降低水汽化焓，为提升水蒸发性能提供了新策略；同时也证明，将多功能整合进光热材料能够为太阳驱动水净化的后续材料创新铺路。

作者简介

曲晋

本文通讯作者

北京化工大学 教授

▍主要研究领域

高性能聚合物/无机非金属复合储能材料的结构设计与性能研究(锂离子电池、锂硫电池、锌离子电池、钠离子电池等)。

▍主要研究成果

作为项目负责人承担2项国家自然科学基金、1项北京化工大学高层次人才建设项目、1项青年教师国际化能力提升计划、2项国家重点实验室开放基金等纵向项目，参与国家级、省部级科研项目多项，先后获选北京化工大学青年后备人才、青年英才百人等荣誉，受邀担任Chinese Chemical Letters青年编委，在国内外重要学术期刊Angew. Chem. Int. Ed., Energy Storage Mater., Appl. Catal. B: Environ., Adv. Funct. Mater., Small, Nano-Micro Lett.等发表学术论文60余篇，申请发明专利5项。

▍Email：qujin@buct.edu.cn

于中振

本文通讯作者

北京化工大学 教授

▍主要研究领域

功能纳米复合材料、导热导电复合材料、电磁屏蔽/吸波、能源环境杂化材料、光热转换与热能存储。

▍主要研究成果

北京化工大学材料科学与工程学院教授、博士生导师，长期从事复合材料加工、高性能化与功能化研究。他于山东师范大学获学士学位，在中国科学院化学研究所获硕士学位，并于法国国立洛林综合理工学院获博士学位；曾在中国科学院化学研究所和澳大利亚悉尼大学工作，2008年起任职北京化工大学。其研究覆盖聚合物共混复合加工、聚合物增强增韧、导热与导电纳米复合材料、电磁屏蔽与吸波复合材料，以及能源环境杂化材料、光热转换和热能存储利用等方向。已发表学术期刊论文420余篇，论文引用超过4.3万次，H因子110；曾获中国化学会青年化学奖等，并长期担任多个复合材料学术组织和学术期刊职务。

▍Email：yuzz@mail.buct.edu.cn

杨振忠

本文通讯作者

清华大学 教授

▍主要研究领域

高分子复合材料、纳米复合材料、功能微结构与多相材料。

▍主要研究成果

清华大学化学工程系教授，长期致力于多组分高分子复合材料研究，发展组成与功能空间精准分区、微结构精细可控的材料设计方法。先后在清华大学、吉林大学和中国科学院化学研究所获得学士、硕士和博士学位，曾在德国BASF高分子中心实验室从事博士后研究。1998年起在中国科学院化学研究所工作，历任助理研究员、副研究员、研究员及高分子物理与化学实验室主任，2018年加入清华大学。其团队围绕复合微球、胶囊、纳米多孔复合材料、Janus结构、单链交联高分子及功能复合材料开展研究，相关相变储能微胶囊和Janus材料已进入建筑保温、含油场地修复和乳化污水处理示范应用。曾获国家自然科学奖二等奖等，并主持科技部纳米重大项目。

▍Email：yangzhenzhong@tsinghua.edu.cn

撰稿：原文作者

编辑：《纳微快报(英文)》编辑部

支持单位：