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ICM论文 | 中山大学张蒙副教授团队 | 微孔定制：选择性增加沸石分子筛微孔结构
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文章导读
沸石分子筛具有晶体结构，且有孔道均匀、比表面积大等特点，其广泛应用于催化、分离、离子交换等领域。沸石的孔结构对产物选择性和催化剂寿命有重要影响，为了使沸石分子筛在工业上呈现出更优异的应用性能，科研人员一直在努力精细调节其孔结构。
中山大学张蒙副教授团队通过向有机胺水溶液中添加一定量的乙醇生成醇胺缓冲溶液，开发了一种温和刻蚀沸石分子筛的方法，对分子筛的微孔结构进行选择性调控。此外，团队分析了缓冲溶液的形成过程，提出了醇胺缓冲溶液对沸石分子筛孔道的调控机理，考察了该方法对催化剂的晶体结构和孔结构的影响。
微孔增加的催化剂在乙醇制丁二烯反应中表现出优异的催化性能：乙醇的转化率99.56%和丁二烯的选择性69.43%。
图文摘要
本文亮点
通过向有机胺水溶液中添加一定量的乙醇配制成醇胺缓冲溶液，开发一种温和刻蚀沸石分子筛的方法，该方法只选择性增加了微孔而不去增加中孔和大孔。 可以通过调整β晶体在刻蚀溶液中的时间来选择性调节微孔。不同刻蚀时间的β晶体的SEM图(图1)显示，从Beta0到Beta4晶体，随着蚀刻时间的延长，沸石的表面越来越粗糙；对于Beta2、Beta3和Beta4样品可以清楚地观察到许多结晶颗粒和孔隙。 图1. β晶体的SEM图:(a) Beta0;(b) Beta1;(c) Beta2;(d) Beta 3和(e) Beta 4Cx(b-f)膜表面SEM和膜照片图像 研究了缓冲溶液的形成过程，为乙醇/胺溶液蚀刻导致微孔体积选择性增加提供了合理的解释。随着乙醇的加入位于液体混合物顶部的三乙胺逐渐溶解在溶液中，最终液体分层消失，产生乙醇/胺缓冲溶液。 图2. 乙醇/胺缓冲溶液的形成过程示意图 研究了缓冲溶液的特性，阐明了缓冲溶液中物种的作用情况，并合理提出乙醇/胺溶液蚀刻微孔体积选择性增加的原因。随着乙醇体积百分比的增加，缓冲溶液的pH值和电导率逐渐降低，这意味着氢氧化物的浓度和传输速度相应降低。由于乙醇和胺之间的吸引力使三乙胺的水解变得困难，因此降低了氢氧化物的浓度；乙醇和氢氧化物之间的吸引力降低了OH-的传输速度，并导致低电导率。具有有限蚀刻能力的乙醇/胺缓冲溶液可以选择性地只增加沸石分子筛微孔体积。 图3. 不同乙醇体积百分比乙醇/胺缓冲溶液的pH和电导率 本文成功地开发了一种可以选择性地增加沸石分子筛微孔体积的方法。乙醇有效提高了三乙胺在缓冲溶液中的溶解度，使缓冲溶液具有更持久的刻蚀能力。在乙醇/胺溶液中，物质间的相互吸引降低了氢氧化物浓度和传输速度，导致蚀刻能力有限，促使沸石分子筛微孔体积选择性增加。本方法简单，具有很强的适应性，可以应用于其它沸石分子筛，例如：SAPO-34、ZSM-5等。 扫二维码｜查看原文 本文来自中山大学张蒙副教授团队发表在Industrial Chemistry & Materials的文章：A route to selectively increase the microporous structure of zeolite and its optimization in the ethanol to butadiene reaction, https://doi.org/10.1039/D3IM00087G 引用信息: Ind. Chem. Mater., 2023, DOI: 10.1039/D3IM00087G图文解读
总结与展望
作者简介
通讯作者
张蒙，博士，中山大学副教授。主要研究方向：绿色化工过程、海洋资源转化利用。在沸石分子筛相关材料的设计合成及性能研究方面具有丰富经验。主持、参与多项国家级、省部级、企业横向课题；拥有国家授权专利多件，发表SCI期刊论文多篇。担任The Innovation 期刊青年编委；Advanced Materials Interfaces，Crystal Growth & Design，Catalysts等期刊审稿人。
撰稿：原文作者
排版：ICM编辑部
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☑ 国际一流编委团队 ☑ 严格快速评审，支持透明评审 ☑ 接收即在线，并分配DOI号 ☑ 目前对作者读者双向免费 ☑ 国际传播平台，全球高显示度 ☑ 优秀审稿人与作者奖励
期刊简介
Industrial Chemistry & Materials (ICM) 目前已被DOAJ、Google Scholar检索，是中国科学院主管，中国科学院过程工程研究所主办，英国皇家化学会（RSC）全球出版发行的Open Access英文期刊，由中国科学院过程工程研究所张锁江院士担任主编。ICM 以化学、化工、材料为学科基础，以交叉为特色，以应用为导向，重点关注工业过程中化学问题、高端材料创制中过程科学的国际前沿和重大技术突破，目前对读者作者双向免费。欢迎广大科研工作者积极投稿、阅读和分享！
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