与混合阳离子钙钛矿相比，甲脒碘化铅钙钛矿（FAPbI3）具有更低的带隙，也没有易挥发的甲胺基团，因而成为钙钛矿光伏的研究热点。通常把甲胺盐酸盐（MACl）作为添加剂加入到前驱体溶液中制备高效率FAPbI3钙钛矿太阳能电池。但是，即使稳定的钙钛矿前驱体溶液能够有效降低生产成本，但目前对FAPbI3钙钛矿前驱体溶液的稳定性的研究很少。本工作分别把MACl或氯化铯 (CsCl) 作为添加剂加入到钙钛矿溶液中，研究不同时间老化后的前驱体溶液对基于刮涂方法制备的FAPbI3钙钛矿薄膜质量的影响。结果表明，虽然两种添加剂都能很好地获得高质量的FAPbI3薄膜，但是MACl作为添加剂的钙钛矿溶液显示出较差的老化稳定性。这可能是由于老化过程中MACl分子的分解。而用CsCl代替MACl可以有效解决这一问题。即含有CsCl添加剂的钙钛矿溶液显示出良好的老化稳定性，即使溶液老化超过一个月，仍能制备出高质量的纯相FAPbI3钙钛矿薄膜。我们的研究成果表明，非常需要开发一种不含MACl的FAPbI3钙钛矿前体溶液，以经济高效地制备钙钛矿薄膜。

Figure 4. XRD patterns of films deposited from a precursor solution aged for different times. (a) 40% mol. MACl, (b) 10% mol. CsCl additive.

量子临界现象是强关联物理研究领域的重要主题。作为研究量子临界现象的理想体系，近藤格子材料展现出诸多奇异的低温物性。随着晶格维度降低，近藤格子系统的量子涨落效应会显著增强，从而演生出奇异量子相或量子临界现象。近年来被广泛研究的准二维近藤格子体系YbRh2Si2和CeCoIn5就是典型例子。然而，更为奇异的准一维近藤格子体系还非常少见，亟待挖掘。

本文报道了CeAu2In4的针状单晶样品制备和极低温物性。测量结果显示，该材料在0.9 K发生反铁磁相变，磁有序相内的电子比热系数高达369 mJ mol⁻¹ K⁻²，表现出重费米子特征。但是，和Ce基典型重费米子材料相比，该材料的Kadowaki-Woods比值要小一个数量级。考虑到CeAu2In4中最近邻的Ce-Ce原子沿着样品的针向排列，该材料的异常物性很可能起源于准一维特性影响下的自旋量子涨落，表明CeAu2In4是一种新的准一维近藤格子化合物备选材料。这为探索奇异量子临界物态提供了理想平台。

Figure 1. (a) Quasi-one-dimensional crystal structure and an optical image of single-crystalline CeAu2In4. (b) Low-temperature specific heat of CeAu2In4.

层间耦合作用是决定半导体层状材料性质的重要因素之一。近年来的理论和光谱学实验结果表明，γ相硒化铟（γ-InSe）的带隙随着层数变化大范围可调，具有从紫外到近红外的宽频光学响应，表现出强层间耦合作用的典型特征。然而，在原子水平上基于电子结构直接理解层间耦合背后的物理机制仍然是一个挑战。

本文中，作者使用扫描隧道显微镜结合长焦望远镜的精准定位，原位研究了不同层数γ-InSe的电子结构和电子态，通过表面的局域电子结构变化来探索层间耦合现象。研究结果表明，随着样品厚度增加，γ-InSe带隙随之急剧变小，这是γ-InSe中存在强层间耦合的重要证据。通过有效质量模型拟合得到较小的有效质量和较大的激子半径，进一步佐证了这一点。值得注意的是，γ-InSe莫尔结构不同堆垛位置的局域微分电导谱保持不变，不依赖于莫尔周期势周期变化，揭示了强层间耦合对莫尔周期势调制的抑制作用。相应的理论计算证明，γ-InSe中的层间耦合过程表现出一定程度的层间电荷杂化，强于一般的范德华相互作用。本工作从原子尺度研究了强层间耦合对γ-InSe电子特性的影响，有助于加深对强耦合机制的理解，为基于γ-InSe的器件设计和性能优化提供了新的思路。

Figure 2. (a) Thickness-dependent band-gap evolution in γ-InSe. Black squares (blue stars) represent the experimental (theoretical) results. The red curve is the fitting line of experimental results via the equation described in the main text. (b) Typical dI/dV spectra acquired in region 1 (black, 2.4 nm), 5 (red, 8.8 nm), and 11 (blue, 88 nm). The data have been offset for clarity.

载流子迁移率是决定半导体材料应用的最重要性质之一。过去近一个世纪人们都是使用含有可调参数的经验模型来研究载流子迁移率，直到最近才发展出载流子迁移率的第一性原理计算方法。但是，除了计算成本高昂之外，对于具有复杂能带结构的空穴要获得准确的迁移率仍然是一个挑战。

本工作对第一性原理计算方法中的群速度做了一个修改，借鉴经验模型使用抛物线能带近似描述半导体价带从而得到与k无关的群速度，从而避免了计算中群速度依赖k的问题。这个近似处理将五维积分降低到三维积分，大大降低了计算量。以 Si 和SiC为例，本研究发现该简化计算方法可以再现全第一性原理计算的迁移率。尤为重要的是，如果把其中的载流子群速度采用实验测得的有效质量来获得，甚至可以在很宽的温度范围内获得与实验数据相吻合的空穴迁移率。这一发现揭示载流子迁移率第一性原理计算方法的精确度主要取决与其带边色散关系（载流子群速度）的预测精度。

Figure 1. Comparison of predicted room temperature hole mobilitiesas a function of temperature for Si. Our simplified approach calculated Si hole mobility with the effective mass from the first-principle calculation (blue solid line), and from the DKK band parameters (blue dashed line) and from the experimental data(blue dotted line), compared with result of the full first-principles calculation (green solid line), and the experimental data adopted from different literature(open symbols).

2018年，人们宣布在铁-硫族化合物Fe1+yTe1-xSex中发现了拓扑超导电性以及可能存在的Majorana束缚态，这再次引起了人们对这一材料体系的研究关注。Fe1+yTe1-xSex的物性相对于其他体系的铁基超导材料表现出许多明显的不同，而对其相图中磁序的演变过程及其本质目前还存在着一定的争论。解释清楚这一问题将有助于我们进一步了解磁性与非常规超导电性之间的联系。

本工作利用多种不同的测量手段对Fe1+yTe1-xSex体系相图中过渡掺杂区域（x=0.2）的短程磁序本质进行了细致研究。实验结果展现出一系列典型的自旋玻璃态特征，如交流场频率的大小会影响材料的自旋冻结温度（Tf），磁矩随温度变化关系曲线中的尖峰会被外加直流场所压制，以及中子散射实验中观测到的磁序转变温度会受到谱仪能量分辨率的影响。以上结果充分表明材料相图中的短程磁序本质实为自旋玻璃态。此外，通过与被退火处理而消除掉过量Fe的材料作对比，我们推断材料中的自旋玻璃态可能是由过量Fe与面内Fe之间的相互作用所导致。本文的研究成果将帮助我们更加清晰地了解“11”体系Fe1+yTe1-xSex材料的磁序本质，对进一步探究超导电性与磁性之间的关系提供新的实验依据。

Figure 4. Instrumental energy-resolution dependence of spin glass freezing temperature. Magnetic order parameter measured with energy resolution (a) ∆E ～ 1 μeV at neutron backscattering spectrometer IN10, ILL and (b) ∆E ～ 0.1 meV and ～ 2 meV at CG-4C spectrometer, HFIR. The vertical dashed lines are used to guide the locations of Tf.

近年来，Heusler化合物因其丰富的物理性质和突出的功能性应用而备受关注。价电子总数为24的Heusler化合物表现出非磁性或完全补偿亚铁磁性，其磁态对原子择优占位具有强烈的依赖性。研究这类材料的磁性起源对于探讨Heusler化合物的磁性调控规律及功能性应用具有理论意义和应用价值。

本文对四元等原子比Heusler化合物CoMnVZ (Z = Al, Ga)的晶格动力学、弹性性质和磁性起源进行了较为系统的研究和讨论。在CoMnVZ (Z = Al, Ga)中由于原子的择优占位，局域性的Mn原子优先占据LiMgPdSn型立方结构的C（0.5,0.5,0.5）Wyckoff位，而不是B（0.25,0.25,0.25）和D（0.75,0.75,0.75）Wyckoff位，这导致能带对称填充，从而使CoMnVZ (Z = Al, Ga)表现为非磁性。相应地在非化学计量比Co–Mn–V–Al/Ga化合物中，保持价电子总数为24，调控局域性原子Mn占据B（0.25，0.25，0.25）或/和D（0.75，0.75，0.75）Wyckoff位，理论上我们获得了新的完全补偿亚铁磁性材料。比较发现CoMnVAl比CoMnVGa在结构上更稳定，同时CoMnVAl中增强的共价杂化强度提升了其机械强度和硬度，表现出较CoMnVGa良好的综合机械性能。更具有实践意义的是，界面处的结构和化学相容性使得非磁性半导体CoMnVAl和拓扑半金属Co2MnAl/Ga更适合生长为异质结构。本研究工作将帮助我们更加深入理解Heusler化合物的磁性与原子属性和择优占位的关联，拓展丰富了理论预测完全补偿亚铁磁半金属材料的价电子数规则；深化了对Heusler化合物原子间成键特征与综合机械性能之间关系的认识，将有助于推动Heusler化合物在自旋电子学器件中的应用。

Figure 5. The electron localization function distribution on (110) plane of (a) CoMnVAl and (b) CoMnVGa in LiMgPdSn-type structure. The reference bar for electron localization function value is provided on the bottom right corner. The higher electron accumulation level between 1nn Al and Co/Mn atom pairs in CoMnVAl illustrates stronger covalent bonding hybridization.

Kitaev自旋液体是Kitaev模型严格可解的基态，在磁场下可诱导出非对易的手征自旋液体，从而在拓扑量子计算中具有潜在应用。因此，在实验上合成材料实现Kitaev自旋液体是阻挫量子磁性系统中的重要研究课题。本文基于以YbOCl（结构见正文Fig.1）为代表的，实验上近期合成的，与Kitaev模型具有相同对称性的一类稀土材料,分析了其中允许的相互作用类型，发现对称性允许的相互作用包括最近邻格点间的Kitaev交换相互作用和次近邻格点间的Dzyaloshinksii-Moriya(DM)交换相互作用。这为在稀土族材料实现中Kitaev或者其近邻量子自旋液体带来希望。

进一步，本文对得到的模型进行了经典蒙特卡洛模拟，并得到极低温下的相图(见正文Fig.2)。特别地，本文发现DM相互作用很容易导致系统进入120度磁长程序状态。本文的研究结论为实验上确定材料的磁序类型提供了重要的参考，尤其是不同磁性间的竞争关系有助于确定量子自旋液体可能出现的参数区间范围。