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阿秒物理 | 《物理学报》专题
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编 者 按
20世纪六十年代，激光的发明深刻地影响了我们，之后，激光技术的持续发展，使得人们能够不断地重新认识光与物质相互作用的物理过程。特别是啁啾脉冲放大技术的发明，将激光强度提高了几个数量级，脉宽也被压缩到飞秒尺度，极大地突破了原来的技术瓶颈，该技术的发明人G. Mourou 和 D. Strickland也因此荣获2018年诺贝尔物理奖。激光强度的提高直接将光与物质相互作用带到前所未有的超快与高度非线性区域，并推动了强场原子分子物理研究突飞猛进的发展。最为明显的例子是2022年的沃尔夫奖颁给了A. L’Huillier，P. Corkum和F. Krausz，以表彰他们在高次谐波和阿秒脉冲研究中的成就。最近，2023 年诺贝尔物理学奖授予了Pierre Agostini、Ferenc Krausz和Anne L’Huillier，“表彰他们为研究物质中的电子动力学而产生阿秒光脉冲的实验方法”。
伴随着超快超强激光技术的不断发展，强场物理研究已经蓬勃发展了三十多年，尤其是近二十多年来的研究成果，让我们能够站在全新的平台上探索超快超强激光脉冲与物质相互作用的动力学过程。21世纪初阿秒脉冲光源的出现，使得我们探测和研究以前无法处理的发生在阿秒时间尺度内的超快过程成为可能，例如原子多电子激发和电离，特别是内壳层电子激发和电离的电子关联动力学过程；分子的激发、电离、解离及辐射过程，包括分子内的电荷迁移过程；以及固体材料在超短强激光脉冲下的能带结构变化及谐波辐射过程等复杂超快过程。
为了系统展示阿秒超快动力学过程研究的最新进展，编辑部特邀请魏志义、王兵兵和滕浩研究员担任客座编辑，2022年策划组织阿秒物理专题，邀请部分活跃在本领域前沿的相关专家，从原子、分子、固体与超短强激光脉冲相互作用的理论和实验诸方面，以不同的视角介绍最新进展，综述热点研究方向。在本专题中，读者将会阅读到丰富的研究成果及一些精彩的综述文章，例如：利用阿秒钟概念设计隧穿是否需要时间的实验探测，并进行了理论讨论；电离电子在激光场驱动下，与母离子多次碰撞造成的电离谱精细低能结构的现象和物理机制；空气激光的产生及应用；分子的阿秒动力学测量及极性分子高次谐波的产生问题；原子分子的高里德伯态激发机制和原子激发态对高次谐波产生的贡献、以及如何优化激光光源获得更短阿秒脉冲的理论方案；固体高次谐波的发展历程等等。希望通过本专题，能够促进作者与读者的交流，分享最新的研究进展与成果，启发创新思想的火花，为进一步促进阿秒物理的发展起到积极的作用。
专题分三部分陆续刊出，最后两篇专题文章刊登在最新出版的2023年19期，正值2023年诺贝尔物理学奖授予阿秒激光领域的三位物理学家后不久，阿秒科学再次成为大家关注和议论的热点，在此将专题完整版则整理推送，以飨读者。鉴于阿秒科学领域的快速发展以及与其他学科交叉融合的特点，本专题很难囊括阿秒物理研究最近的重要进展，所覆盖的阿秒相关领域也不够宽泛，一些代表性的成果难免遗漏，不足之处，敬请读者和同行谅解。
客座编辑
魏志义，中国科学院物理研究所研究员。1991年博士毕业于中国科学院西安光机所。长期致力于超快超强激光的研究，首次在国内实现阿秒脉冲的产生测量。迄今发表论文400余篇，会议邀请报告100多次，授权发明专利30余项。曾担任国际纯粹与应用物理联合会（IUPAP）委员、马科斯-普朗克阿秒科学中心（MPC-AS）委员、国际阿秒物理委员会委员、亚洲强激光委员会委员，多次担任该领域国际重要会议的主席及共主席。作为首席科学家或负责人主持了科技部国家重大研发计划（973）、国家重大科学仪器设备开发专项及基金委重大项目等研究，以第一完成人获国家技术发明二等奖及中国科学院科技进步二等奖、科技促进二等奖。他也是中国科学院青年科学家奖（2001）、国家杰出青年基金（2002）、胡刚复物理奖（2011）获得者，先后当选美国光学学会fellow，中国光学学会及中国光学工程学会会士。
王兵兵，1996年在吉林大学原子与分子物理研究所获理学博士学位。现为中国科学院物理研究所研究员，博士生导师，中国科学院大学岗位教授。主要从事强激光场与原子分子相互作用的动力学过程研究。已发表包括PRL、PRA、OE等SCI论文60余篇。主要工作包括：基于非微扰量子电动力学方法，发展强激光场中原子和分子高阶阈上电离、非序列电离及非线性康普顿散射的频域理论，从量子跃迁的角度解释相关实验现象的物理机制；研究阿秒脉冲中双电离过程的特征时间及双电离存在的动力学特征关系等。
滕浩，从事超短脉冲激光和强场物理的研究工作。2002年博士毕业于中国科学院物理研究所，现为中国科学院物理研究所研究员。先后主持了国家自然基金重点项目、科技部重点研发项目、科学院科研装备项目、综合极端条件实验装置阿秒激光超快子系统等15项。在国内首先实现了孤立阿秒激光的产生与测量，mJ量级周期量级飞秒激光超快光场，高功率飞秒激光及其应用等成果。作为主要参与人员，先后获得国家科技发明二等奖、中国科学院科技进步二等奖、国防科技进步二等奖、中国科学院杰出科研成就集体奖等奖项，获得发明专利权十项。迄今已在本领域重要期刊发表论文110余篇，国际邀请报告30余次。
专题文章
阿秒物理专题编者按
物理学报.2022, 71 (23): 230101.
doi: 10.7498/aps.71.230101
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综 述
超快强激光场中原子分子的里德伯态激发
沈星晨，刘洋，陈淇，吕航，徐海峰
物理学报.2022, 71 (23): 233202.
doi: 10.7498/aps.71.20221258
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摘要：作为超快强激光场与原子分子相互作用的基本过程之一，里德伯态激发被认为是强场隧穿电离诱导的物理过程的一个重要补充，受到了研究者的广泛关注。过去几十年来，不断涌现了出色的理论和实验工作，对超快强激光场下里德伯态激发的物理机制形成了更加深入的理解和更为系统的全新认识，使得该研究课题逐步发展成为强场原子分子物理领域的一个重要研究方向。本文系统地综述了超快强激光场中原子分子的里德伯态激发的研究进展，着重介绍近年来在原子强场里德伯态激发的物理机制、分子强场里德伯态激发中的结构效应以及基于强场里德伯态激发的中性粒子加速和相干辐射研究等方面的研究工作，在此基础上，总结和展望了强场激发研究方向未来的发展趋势。希望本文能够为强场激发相关研究提供较为详尽的文献综述，为进一步开展深入的研究工作提供参考。强激光场原子电离光电子轨迹干涉全息理论及应用
陶建飞，夏勤智，廖临谷，刘杰，刘小井
物理学报.2022, 71 (23): 233206.
doi: 10.7498/aps.71.20221296
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摘要：隧穿电子在外场的牵引下一个光周期以内返回核附近发生再散射现象是理解强场物理的基本物理图像。再散射电子与直接电离电子波函数发生干涉导致的所谓强场光电子全息在研究强场电离基本原理以及探测超快电子动力学上具有显著的优势。本文给出了量子轨迹干涉作为光电子全息基本物理背景的图像，合理地引入库仑势的效应，发展了一致性glory再散射理论。将此理论的计算结果与实验以及含时薛定谔方程做对比，得到了很好的定量符合结果。同时，研究了通过库仑glory再散射过程作为时间快门对超短光脉冲进行时间域重构的方法。对强场光电子全息的研究将加深对原子分子超快物理过程的认知，为未来利用或者操控这一过程做出重要贡献。基于相对论自由电子的量子物理
李靖，刘运全
物理学报.2022, 71 (23): 233302.
doi: 10.7498/aps.71.20221289
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摘要：光和物质的相互作用是物理学中一个基本研究领域。电子是最早被发现组成物质的基本粒子，因此电子与光场(光子)的相互作用很早就引起人们的研究兴趣。电子分为束缚电子与自由电子。束缚电子系统的跃迁会受到能级固定、选择定则等约束，自由电子则不然。近十多年来，随着超快电子显微镜技术的发展，人们提出并发展了用于描述量子自由电子(电子波包)和光场相互作用的理论—基于光子诱导近场电子显微成像过程，成功展示了许多新奇量子效应以及新应用。目前，人们把光子诱导近场电子显微拓展量子光学中并展示了许多新奇现象，包括自由电子和腔光子的纠缠、自由电子和自由电子的纠缠、自由电子量子比特、新奇光量子态制备等，从而开启了基于自由电子的“量子光学”时代。本文首先概述了电子与光子的相互作用研究，随后综述了光子诱导近场电子显微成像的理论、实验进展，介绍了其应用场景。最后，我们对基于自由电子的量子物理研究目前遇到的困难进行了总结，并对未来发展进行了展望。空气激光：面向大气遥感的高分辨光谱技术
张海粟，乔玲玲，程亚
物理学报.2022, 71 (23): 233401.
doi: 10.7498/aps.71.20221913
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摘要：空气激光是以空气为增益介质产生的无谐振腔自由空间相干辐射，具有高准直度、高相干性以及高强度等显著优势。基于高功率超短激光脉冲非线性传输成丝过程，可以远程诱导产生空气激光从而为大气遥感探测提供理想光源。得益于空气激光产生时伴随的原子分子相干激发过程，空气激光远程探测技术具有高光谱分辨率和高探测灵敏度，为痕量分子探测、温室气体监测以及工业污染物检测等远程遥感应用提供了有力工具。本文简单介绍空气激光的物理机制，着重回顾空气激光远程探测的各种应用并对未来研究做出展望。固体高次谐波产生、调控及应用
汪洋，刘煜，吴成印
物理学报.2022, 71 (23): 234205.
doi: 10.7498/aps.71.20221319
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摘要：基于超快强激光与物质相互作用的高次谐波产生(high-order harmonic generation，HHG)提供了非微扰区光与物质相互作用的研究平台，同时也是台式化极紫外光源和阿秒脉冲的主要产生途径。非微扰区固体HHG涉及超快强场物理、凝聚态物理、材料科学和信息科学等领域的核心内容，自2011年首次在实验中观察到以来，迅速成为强场物理和阿秒科学的研究前沿。本综述从一个实验工作者的角度，总结了固体HHG的研究进展和重要应用。首先通过对比高次谐波(high-order harmonic，HH)产率和截止能量对驱动激光参数的依赖关系，展示固体HHG与气体HHG截然不同的特性。重点介绍固体HHG调控和应用方面的进展，包括通过设计靶材结构或者激光光场实现对HH产率、偏振、时空分布等精密调控，以及固体HH谱学技术在材料结构表征和超快电子动力学研究等领域的应用。最后对固体HHG的未来发展进行了展望。阿秒脉冲的发展及其在原子分子超快动力学中的应用
陶琛玉，雷建廷，余璇，骆炎， 马新文，张少锋
物理学报.2023, 72 (5): 053202.
doi: 10.7498/aps.72.20222436
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摘要：在过去20年里，激光技术的发展使阿秒科学成为一个新的研究领域，可为量子少体超快演化过程的研究提供新视角。当前实验室中制备的阿秒脉冲以孤立脉冲或脉冲串的形式被广泛应用于实验研究中，其超快变化的光场允许人们操控和跟踪电子在原子尺度的运动，实现对亚飞秒时间尺度电子动力学的实时追踪。本综述聚焦于阿秒科学的重要组成部分，即原子分子超快动力学研究的进展。首先介绍阿秒脉冲的产生和发展，主要包括高次谐波原理和孤立阿秒脉冲分离方法；然后系统地介绍阿秒脉冲在原子分子超快动力学研究中的应用，包括光电离时间延迟、阿秒电荷迁移和非绝热分子动力学等方面；最后对阿秒脉冲在原子分子超快动力学研究中的应用进行总结和展望。强激光与固体密度等离子体作用产生孤立阿秒脉冲的研究进展
王云良，颜学庆
物理学报.2023, 72 (5): 054207.
doi: 10.7498/aps.72.20222262
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摘要：强激光与固体密度等离子体作用产生的阿秒脉冲具有强度高、脉宽短等优势，因此吸引了很多研究者的注意。由于超快过程的泵浦探测技术需要的是一个孤立的阿秒脉冲，因此本文重点讨论了相对论强激光与固体密度等离子体作用产生孤立阿秒脉冲的几种物理机理。最近的几个代表性工作表明，强激光与固体密度等离子体作用还可以产生脉宽更短、强度更高的半周期阿秒脉冲。半周期孤立阿秒脉冲在对原子、固体中的电子进行超快的非对称操纵或探测等方面具有重要的应用，因此本文对半周期阿秒脉冲产生的理论机制、实验可行性、标定测量、及应用前景进行了深入的讨论。高电荷态离子阿秒激光光谱研究展望
张大成，葛韩星，巴雨璐，汶伟强，张怡，陈冬阳，汪寒冰，马新文
物理学报, 2023, 72(19):193201.
doi: 10.7498/aps.72.20230986
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摘要：高电荷态离子(highly charged ions，HCI)的光谱测量不仅可以检验量子电动力学效应和相对论效应等基本物理模型，还能够为天体物理、聚变等离子体物理甚至HCI光钟等研究提供关键原子物理数据。HCI离子能级跃迁大多在极紫外甚至X射线波段，受限于目前的光源技术较难直接产生该波段激光，实验室对于HCI离子的激光光谱测量十分有限。阿秒光源具有极紫外甚至软X波段的高光子能量和超短的脉冲持续时间，为实验室开展HCI的光谱测量与超短能级寿命研究等提供了新的机遇。本文分析了目前国际上利用同步辐射光、自由电子激光以及飞秒高次谐波等光源已开展的一些HCI离子光谱实验测量的基本方法、研究进展等，总结了阿秒光源、离子靶等技术的研究现状，讨论了将极紫外阿秒光源与不同HCI离子靶的技术结合开展HCI离子阿秒时间分辨激光光谱测量的可行性，并提出了一个HCI离子阿秒光谱测量的初步设计方案，为未来开展HCI光谱精密测量与离子能级寿命测量等研究提供参考。费曼路径积分强场动力学计算方法
刘希望，张宏丹，贲帅，杨士栋，任鑫，宋晓红，杨玮枫
物理学报, 2023, 72(19):198701.
doi: 10.7498/aps.72.20230451
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摘要：超快超强激光及阿秒测量技术的诞生和发展，使人们在阿秒时间和原子空间尺度内观测及控制电子的运动成为可能。日益精密的实验测量技术对理论计算方法的精确性提出了更高的要求，如何使用理论模型从实验结果中分辨提取超快时空动力学时间和空间信息面临极大的挑战。相比于精确求解含时薛定谔方程，费曼路径积分强场动力学计算方法模型简单计算效率更高，电子波包被看作具有不同初始状态的粒子，通过解析粒子的运动状态便能厘清各种强场非线性物理现象的产生原因。本文从强场近似理论模型出发介绍了强场动力学计算中的鞍点近似，进一步详细介绍了库仑修正强场近似、基于轨迹的库仑修正强场近似与库仑量子轨迹强场近似等方法。本综述旨在为强场动力学理论计算的研究提供相关方法与文献参考，为进一步开展新型算法提供思路。研究论文
强激光场驱动Ar原子电离中的隧穿延时
赵猛，全威，肖智磊，许松坡，王志强，王明辉，成思进，吴文卓，王艳兰，赖炫扬，柳晓军
物理学报.2022, 71 (23): 233203.
doi: 10.7498/aps.71.20221295
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摘要：阿秒钟实验方案是当前研究原子分子体系的价电子在强激光场中隧穿延时问题的有效手段。基于阿秒钟方案，本文实验研究了Ar原子在800 nm椭圆偏振激光场中的光电子动量分布随激光光强的演化规律。理论上采用包含库仑场效应、非绝热效应、Stark效应、多电子屏蔽和极化效应的半经典模型对Ar原子的强场电离动力学进行了模拟。通过对比实验测量和数值模拟结果发现，在本文所研究的光强范围内，Ar原子的价电子在800 nm椭圆偏振激光场中隧穿延时上限为10 as。进一步分析表明，阿秒钟方案中，考虑多电子屏蔽效应对得到的隧穿延时影响最小，而考虑非绝热效应的影响最大。优化组合激光场驱动原子产生高次谐波及单个超短阿秒脉冲理论研究
汉琳，苗淑莉，李鹏程
物理学报.2022, 71 (23): 233204.
doi: 10.7498/aps.71.20221298
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摘要：高次谐波是获得阿秒紫外光源最主要的方法之一，是强场超快领域研究的热点问题，具有非常广泛的应用前景。本文围绕如何产生超连续高次谐波平台及单个超短阿秒脉冲面临的问题，概述了这方面研究的进展，并从理论上展示了一种有效可行的方案，即将强激光场中的含时薛定谔方程与非约束优化算法相结合，以扩展谐波平台最宽为目标函数，分别优化双色和三色组合激光场并驱动氦原子产生超连续高次谐波谱。优化后的双色组合激光场驱动氦原子产生的超连续谐波谱平台达到了100阶，叠加获得了最短25 as的单个阿秒脉冲；优化后的三色组合激光场驱动氦原子产生的超连续谐波谱平台宽度达到了170阶，叠加获得最短17 as的单个阿秒脉冲，同时谐波转换效率也有所提高。为了给实验提供切实可行的参考，本文以优化的双色组合激光场情况为例，基于同时求解含时薛定谔方程和麦克斯韦方程，进一步考虑了介质宏观演化效应对单原子层次产生阿秒脉冲的影响，发现利用远场轴外量子通道的空间选择性可以获得更短的单个阿秒脉冲。驱动激光波长对超短脉冲与原子相互作用产生高次谐波发射的影响
张頔玉，蓝文迪，李雪峰，张稣稣，郭福明，杨玉军
物理学报.2022, 71 (23): 233205.
doi: 10.7498/aps.71.20220743
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摘要：通过数值求解含时薛定谔方程方案，理论研究了在有质动力能不变条件下，不同波长超短激光辐照原子产生的高次谐波发射。发现随着驱动激光波长的增加，谐波发射的强度降低且发射谱中出现新的峰值结构。通过谐波发射行为的时间频率分析，电子密度的含时演化以及本征态布居含时分析发现，谐波新的峰值产生根源是电子从激发态电离后返回母体离子产生的谐波发射与从基态电离产生的谐波发射之间的干涉。优化双色近红外激光及其二次谐波场驱动原子产生孤立阿秒脉冲
杜进旭，王国利，李小勇，周效信
物理学报.2022, 71 (23): 233207.
doi: 10.7498/aps.71.20221375
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摘要：随着激光技术的快速发展，通过多色激光的相干合成实现波形的调控已成为可能，这为实现超短孤立的阿秒脉冲输出创造了条件。本文基于强场近似方法，优化双色近红外激光与二次谐波场的相干叠加脉冲驱动氖原子产生孤立阿秒脉冲。研究结果表明，在双色近红外基础上加入倍频光后，通过优化激光参数，能使单原子高次谐波的发射性质得到很大的改善，在一定能量范围内接近实现无啁啾发射，从而获得较短的孤立阿秒脉冲。在考虑了气体的宏观传播效应后，选择合适的实验条件，能够产生脉冲宽度达40 as的孤立脉冲。最后研究了气体压强对高次谐波性质和阿秒脉冲的影响。该研究可为实验室利用近红外激光脉冲驱动原子获得超短孤立阿秒脉冲提供参考。中红外激光场下阈上电离能谱中的低能结构
肖智磊，全威，许松坡，柳晓军，魏政荣，陈京
物理学报.2022, 71 (23): 233208.
doi: 10.7498/aps.71.20221609
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摘要：强激光诱导原子阈上电离中的低能结构(low-energy structure，LES)是当前强场领域的研究热点，其背后的动力学过程引起了广泛讨论。本文基于半经典模型、SCTS (semi-classical two-step)量子轨道模型和数值求解含时薛定谔方程(time-dependent Schrödinger equation,TDSE)方法，研究了中红外激光场下Xe原子阈上电离中的LES随激光脉冲宽度的依赖。发现LES随脉冲宽度的减小向更低能量方向移动。分析表明：长脉宽条件下，能谱中的多峰结构(LESn)与电子前向散射的阶次n及电子初始横向动量密切相关，而极低能结构(very-low-energy structure，VLES)主要由更高阶次前向散射的电子轨道贡献；少周期脉冲条件下，LES峰值位置随载波包络相位(carrier-envelope phase,CEP)的移动可归因于激光场矢势和离子实库仑势的共同作用随CEP的变化，其中库仑势导致的电子聚束效应是LES峰形成的主要原因。NO分子形状共振阿秒动力学精密测量
徐一丹，姜雯昱，童继红，韩露露，左子潭，许理明，宫晓春，吴健
物理学报.2022, 71 (23): 233301.
doi: 10.7498/aps.71.20221735
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摘要：形状共振是分子电离散射过程中的一种重要现象，其阿秒量级的光电离延时的精密测量，是深入认识形状共振过程及成因的重要基础。本文使用基于近红外飞秒激光与极紫外阿秒脉冲串的阿秒符合干涉仪，利用双光子干涉的阿秒拍频重构的探测方法，对一氧化氮(NO)分子4σ电子的形状共振过程进行研究，实验测量了分子内有效电离延时对光子能量的依赖关系，通过对比双光子跃迁延时与单光子跃迁延时，发现单光子过程的Wigner延时是双光子跃迁延时随能量变化的主要原因。基于单中心展开的量子散射理论计算表明，在分子形状共振位置的电子电离延时，主要由连续态中高角动量离心势囚禁的电子决定。极性分子CO高次谐波产生过程中的不对称性
杨艳，张斌，任仲雪，白光如，刘璐，赵增秀
物理学报.2022, 71 (23): 234204.
doi: 10.7498/aps.71.20221714
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摘要：极性分子由于其本身的不对称性，在强激光场的作用下展现出丰富且复杂的电子动力学现象。本文利用三维含时Hartree-Fock方法研究了极性分子CO的高次谐波产生过程。通过高次谐波谱和时频分析结果可知,当激光偏振沿分子轴方向时，来自C和O两侧的电子对高次谐波的产生具有不同的贡献。对于平台区较低阶的谐波，仅C侧电离的电子参与谐波的产生。而对于较高阶的谐波，C和O两侧的电子共同参与谐波的辐射。并且，随着激光偏振与分子轴的夹角θ逐渐增大，C和O两侧电子对谐波强度贡献的差异越来越小。在高次谐波谱中能量28 eV附近发现了明显的形状共振峰，随后通过强场近似理论解析了其不对称性。本文的工作有助于推动高次谐波谱在追踪电子超快动力学和研究极性分子结构方面的应用。Yb:CaYAlO4再生放大器
王阁阳，白川，麦海静，郑立，田轩，于洋，田文龙，徐晓东，魏志义，朱江峰
物理学报.2023, 72 (5): 054204.
doi: 10.7498/aps.72.20222141
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摘要：阿秒科学是驱动超强超快激光往高平均功率和短脉冲宽度方向快速发展的动力之一。本文针对高重复频率阿秒光源的实际需求，开展了基于国产Yb:CaYAlO4晶体的再生放大理论和实验研究。在理论研究中，根据Yb:CaYAlO4晶体的热透镜计算结果，设计了热稳定性良好的模式可调再生腔；并对晶体π和σ偏振的放大输出能量和光谱进行计算。在此基础上，开展了Yb:CaYAlO4晶体不同偏振性质的再生放大实验研究。在晶体π偏振的实验中，获得了平均功率16.1 W、单脉冲能量1.61 mJ、光谱中心波长1030 nm、光谱半高全宽16 nm的放大输出，压缩后的激光脉冲宽度为149 fs，压缩效率为92.1%，峰值功率大于9.5 GW。在σ偏振获得了平均功率28.7 W、单脉冲能量2.87 mJ、光谱中心波长1037 nm、光谱半高全宽11 nm的放大输出，压缩后的激光脉冲宽度为178 fs，压缩效率为91.5%， 峰值功率大于14.2 GW，光束质量因子M2 < 1.2。以上研究结果实现了目前Yb:CaYAlO4晶体最高平均功率和最大单脉冲能量的输出。针对高重复频率阿秒光源、太赫兹和光参量放大领域的应用，后续计划增加两级行波放大实现平均功率200 W、脉冲能量20 mJ、脉冲宽度小于200 fs的激光输出。专题文章网站链接：
http://wulixb.iphy.ac.cn/custom/topics
《物理学报》2020—2023年电子期刊，点击下图即可阅读。
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