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硫酸盐化学反应速率同化为提高空气质量数值预报的准确性提供新思路

已有 697 次阅读 2023-10-31 11:30 |个人分类:《中国科学》论文|系统分类:论文交流

南京大学王体健教授团队针对现有空气质量模式中硫酸盐(SO42−)低估的问题,在新一代气象-化学耦合模式WRF-Chem的基础上,提出了一个用以替代硫酸盐(SO42−)复杂化学生成机理的参数化方案,基于大气污染物地面浓度和颗粒物组份观测数据,利用集合卡尔曼滤波技术,调整SO42−反应速率系数,改善了SO42−、SO2浓度的预报效果,为进一步提高空气质量数值预报的准确性提供了新的思路。《中国科学:地球科学》2023年第10期报道了该成果。



《中国科学:地球科学》2023年第10期发表了南京大学王体健教授团队的研究成果,该团队主要成员黄丛吾、马超群博士基于WRF-Chem/DART(Weather Research Forecast-Chemistry/ Data Assimilation Research Testbed)模型,发展了一种新的硫酸盐(SO42−)反应速率同化方法,改进了SO42−生成参数化方案中的反应速率参数,为提高空气质量数值预报的准确性提供了一种新的思路。

硫酸盐是中国大气中细颗粒物(PM2.5)的主要成分之一,其化学生成机制十分复杂,现有空气质量模式对硫酸盐的模拟往往存在明显的低估。为了提高WRF-Chem模式对硫酸盐的模拟精度,研究人员提出了一种硫酸盐复杂生成机理的替代方法,开展了针对硫酸盐化学反应速率的同化方法研究。在WRF-Chem模式基础上,新增了一个硫酸盐生成参数化方案,基于DART系统,同化了近地面SO42−、SO2、NO2、O3和颗粒物浓度(PM2.5、PM10)来调整相关的待定参数。结果表明,经过资料同化调整后,新方案能够有效解决模式低估SO42−、高估SO2的问题,SO42−的平均偏差由−13.1μg/m3下降为3.5μg/m3,SO2由17.0μg/m3下降为6.3μg/m。新方案中反应速率的时空变化特征与基于理论的研究结果符合,表明硫酸盐复杂的生成机理可以用简单的参数化方案代替,采用资料同化的方法可以实现参数调整,从而有效改进对SO42−、SO2的模拟和预测。



图1为各个站点在各模拟方案下模拟出的SO42浓度时间序列及相应的观测。PE_OW为使用先验的排放清单和原始未经改动的WRF-Chem;DE_OW为使用资料同化调整后的排放清单及原始的WRF-Chem。DE_PW使用资料同化调整后的排放清单,并加入了来自初始的集合期望反应速率参数。DE_4W使用的反应速率参数来自最后4次后验集合平均,DE_1W来自最后1次的后验集合平均。

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图1 五组试验模拟的SO42在超级站处浓度的小时序列与观测对比

图2a与2b中展示了DE_1W中R1与R2的平均反应速率,图2c则展示了2a和2b中数值的比值,图2d中展示了该过程中DE_1W模拟的SO42总变率。R1(假想的NO2氧化反应)在中国的北京、天津、河北、山东、河南、江苏、辽宁以及安徽北部、湖北东部等区域反应速率较高,这些地区与NH3排放较高的区域较为吻合。R2(假想的TMI催化氧化反应)在山西和陕西部分地区反应速率较高,而这些地区NH3排放也较低。根据NH3排放的不同,中国北方的SO42污染可能有两种主导机制。

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图2 SO42生成速率的时空分布特征

(a) DE_1W中反应R1的平均反应速率; (b) DE_1W中反应R2的平均反应速率; (c) DE_1W中R1与R2平均反应速率比值; (d) Beijing站点3月10日一次SO42过程中模式各项的时间变化



了解研究详情,请登录期刊官网阅读原文 

中文版: 黄丛吾, 马超群, 王体健, 曲雅微, 李蒙蒙, 李树, 庄炳亮, 谢旻. 2023. 基于WRF-Chem/DART的硫酸盐化学反应速率同化研究. 中国科学: 地球科学, 53(10): 2273–2287

英文版: Hang C, Ma C, Wang T, Qu Y, Li M, Li S, Zhuang B, Xie Y. 2023. Study on the assimilation of the sulphate reaction rates based on WRF-Chem/DART. Science China Earth Sciences, 66(10): 22392253, https://doi.org/10.1007/s11430-023-1153-9


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