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南京大学王体健教授团队针对现有空气质量模式中硫酸盐(SO42−)低估的问题,在新一代气象-化学耦合模式WRF-Chem的基础上,提出了一个用以替代硫酸盐(SO42−)复杂化学生成机理的参数化方案,基于大气污染物地面浓度和颗粒物组份观测数据,利用集合卡尔曼滤波技术,调整SO42−反应速率系数,改善了SO42−、SO2浓度的预报效果,为进一步提高空气质量数值预报的准确性提供了新的思路。《中国科学:地球科学》2023年第10期报道了该成果。
《中国科学:地球科学》2023年第10期发表了南京大学王体健教授团队的研究成果,该团队主要成员黄丛吾、马超群博士基于WRF-Chem/DART(Weather Research Forecast-Chemistry/ Data Assimilation Research Testbed)模型,发展了一种新的硫酸盐(SO42−)反应速率同化方法,改进了SO42−生成参数化方案中的反应速率参数,为提高空气质量数值预报的准确性提供了一种新的思路。
硫酸盐是中国大气中细颗粒物(PM2.5)的主要成分之一,其化学生成机制十分复杂,现有空气质量模式对硫酸盐的模拟往往存在明显的低估。为了提高WRF-Chem模式对硫酸盐的模拟精度,研究人员提出了一种硫酸盐复杂生成机理的替代方法,开展了针对硫酸盐化学反应速率的同化方法研究。在WRF-Chem模式基础上,新增了一个硫酸盐生成参数化方案,基于DART系统,同化了近地面SO42−、SO2、NO2、O3和颗粒物浓度(PM2.5、PM10)来调整相关的待定参数。结果表明,经过资料同化调整后,新方案能够有效解决模式低估SO42−、高估SO2的问题,SO42−的平均偏差由−13.1μg/m3下降为3.5μg/m3,SO2由17.0μg/m3下降为6.3μg/m3 。新方案中反应速率的时空变化特征与基于理论的研究结果符合,表明硫酸盐复杂的生成机理可以用简单的参数化方案代替,采用资料同化的方法可以实现参数调整,从而有效改进对SO42−、SO2的模拟和预测。
图1为各个站点在各模拟方案下模拟出的SO42−浓度时间序列及相应的观测。PE_OW为使用先验的排放清单和原始未经改动的WRF-Chem;DE_OW为使用资料同化调整后的排放清单及原始的WRF-Chem。DE_PW使用资料同化调整后的排放清单,并加入了来自初始的集合期望反应速率参数。DE_4W使用的反应速率参数来自最后4次后验集合平均,DE_1W来自最后1次的后验集合平均。
图1 五组试验模拟的SO42−在超级站处浓度的小时序列与观测对比
图2a与2b中展示了DE_1W中R1与R2的平均反应速率,图2c则展示了2a和2b中数值的比值,图2d中展示了该过程中DE_1W模拟的SO42−总变率。R1(假想的NO2氧化反应)在中国的北京、天津、河北、山东、河南、江苏、辽宁以及安徽北部、湖北东部等区域反应速率较高,这些地区与NH3排放较高的区域较为吻合。R2(假想的TMI催化氧化反应)在山西和陕西部分地区反应速率较高,而这些地区NH3排放也较低。根据NH3排放的不同,中国北方的SO42−污染可能有两种主导机制。
图2 SO42−生成速率的时空分布特征
(a) DE_1W中反应R1的平均反应速率; (b) DE_1W中反应R2的平均反应速率; (c) DE_1W中R1与R2平均反应速率比值; (d) Beijing站点3月10日一次SO42−过程中模式各项的时间变化
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GMT+8, 2024-11-25 20:33
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