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英文原题:Li₁.₃Fe₁.₂Cl₄: An all-in-one halide cathode strategy to overcome cost-performance limitations in solid-state batteries
作者:Yuhan Zhi, Gaoming Sun*, Yuan Ma*, Torsten Brezesinski, Yanjiao Ma*
01 论文信息
论文信息
Yuhan Zhi, Gaoming Sun, Yuan Ma, Torsten Brezesinski and Yanjiao Ma. Li₁.₃Fe₁.₂Cl₄: An all-in-one halide cathode strategy to overcome cost-performance limitations in solid-state batteries[J].Green Carbon, 2025.
论文网址
https://doi.org/10.1016/j.greenca.2025.10.004
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中文解读原链接
Green Carbon评述 | Nature:一种用于全固态电池的高性价比一体化卤化物材料
02 背景简介

全固态电池因其高安全性和高能量密度,被认为是下一代电化学储能技术的核心方向。然而,传统固态电池正极通常由活性材料、固态电解质和导电剂物理混合而成,这种复合结构不仅限制了活性材料的占比,还导致能量密度下降和成本上升。更为关键的是,多相界面之间存在复杂的电化学兼容性和机械接触问题,在长期循环中容易引发界面退化、接触失效,严重制约电池的循环寿命和实际应用。针对上述瓶颈,近年来研究者提出“一体化正极”策略,旨在将离子/电子传导路径与电化学反应位点集成于单一材料体系中。最近,孙学良院士团队在Nature上报道了一种新型卤化物材料Li₁.₃Fe₁.₂Cl₄,首次实现了高离子电导率、电子电导率与可逆氧化还原活性的协同集成。该材料不仅具备良好的电荷传输能力,还展现出独特的自修复特性,能够在循环过程中通过结构演变自动填补裂纹、稳定界面,为实现高能量密度、长寿命、低成本的全固态电池提供了全新思路。
南京师范大学马妍姣教授、东南大学马源教授于Green Carbon发表题为“Li₁.₃Fe₁.₂Cl₄: An All-in-One Halide Cathode Strategy to Overcome Cost-Performance Limitations in Solid-State Batteries”评述文章,针对孙学良院士团队于Nature发表文章“A cost-effective all-in-one halide material for all-solid-state batteries”,进行了系统性分析和点评。
03 评述内容
主要内容
该评述聚焦于孙学良院士团队一项发表于Nature的研究,介绍了一种名为Li₁.₃Fe₁.₂Cl₄的新型一体化卤化物正极材料。该材料通过非化学计量比设计和Fe³⁺掺杂策略,采用简单的固相反应法合成,形成独特的层状晶体结构,使Fe和Li有序占据特定晶格位置,从而构建出连续的三维锂离子扩散网络。
该材料的关键突破在于成功克服了传统固态电池正极的三大核心难题:一是通过同时实现约10⁻⁴ S/cm的高离子电导率和约10⁻⁵ S/cm的电子电导率,解决了离子/电子传输路径低效的问题,无需额外添加导电剂;二是利用Fe在充放电过程中从八面体位点向四面体位点的可逆迁移,诱导晶格软化,引发脆性-韧性转变,实现了裂纹的自修复,解决了传统复合正极界面退化的问题;三是采用地壳储量丰富的铁和氯元素,极大降低了材料成本,克服了高性能材料依赖稀缺元素的经济性瓶颈。此外,该材料制备工艺简化了颗粒级配要求,展现出优异的循环稳定性(5C倍率下循环3000次容量保持90%)和宽温域适应性。
总结与展望
Li₁.₃Fe₁.₂Cl₄通过巧妙的非化学计量比设计与结构调控,将活性材料、离子/电子传导路径与自修复功能集于一身,首次在单相材料中实现了高离子电导率与可逆电子电导率的协同。这种一体化策略从根本上解决了传统复合正极中多相界面阻抗高、接触失效严重的问题,同时利用铁和氯的地壳丰度大幅降低了材料成本。该材料的问世不仅验证了自修复机制在固态电池中的可行性,也为高能量密度、长寿命储能系统提供了全新范式。未来,研究重点应聚焦于进一步提升电极在高负载下的性能表现,优化合成工艺以实现规模化制备,同时改善其对空气的稳定性以及与锂金属负极的兼容性,从而推动这一颠覆性材料从实验室走向实际应用,为下一代电动汽车和大规模储能提供切实可行的技术方案。
04 作者简介

马妍姣 教授
马妍姣,教授、博士生导师,南京师范大学能源与机械工程学院副院长,江苏省杰青,Green Carbon青年编委。长期致力于电化学储能材料与器件;高熵能源材料等方面的研究。近年参与德国VECTOR基金会、欧盟“地平线”计划EnABLES项目及卡尔斯鲁厄理工学院ALD技术管理等多项国际科研项目。近年来,在相关领域取得了一系列具有自主知识产权的研究成果,在Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Mater. Today、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano.等国际学术期刊上发表论文50余篇,申请中国发明专利7项。担任SusMat、Energy Materials 、Green Carbon期刊青年编委。同时担任能源与材料类权威期刊Angew, Chemical Science, Matter, Small, ACS Applied Materials & Interfaces, Journal of Materials Chemistry A, Electrochimica Acta, Materials Today Energy, ChemSusChem, Journal of Colloid and Interface Science等期刊的审稿人。

马源 教授
马源,教授、博士生导师,东南大学青年首席教授,Green Carbon青年编委。就职于东南大学能源与环境学院,吴宇平教授“三尺储能”团队。长期专注于新能源利用与电化学储能技术方向的研究。以第一作者和通讯作者身份在国际期刊发表学术论文30余篇,包括Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Mater. Today, Adv. Energy Mater., Matter, Adv. Funct. Mater., ACS Nano, ACS Energy Lett.等。申请中国/欧盟发明专利7项。担任Energy Materials, Green Carbon, EcoEnergy, Materials Futures, Carbon Neutralization期刊青年编委,同时担任Nature, Nat. Commun., Adv. Energy Mater., ACS Energy Lett.等国际期刊的审稿人。
05 Green Carbon
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投稿网址:Green Carbon投稿
公众号:Green Carbon公众号

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