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背景介绍
二维过渡金属硫族化合物(TMDs)由于原子级厚度、弱介电屏蔽和强量子限域,能够形成具有较大结合能的激子,是研究强库仑相互作用和非平衡多体物理的重要平台。对于由两层二维半导体构成的范德华体系,层间扭转角可以连续改变堆垛构型和层间耦合强度,从而重塑激子的能量与空间分布。另一方面,高密度光激发产生的载流子会动态屏蔽电子—空穴之间的库仑作用,引起激子结合能降低和准粒子带隙重整化。如何将"扭转角"这一结构自由度与光诱导动态屏蔽结合起来,实现对激子多体效应的协同调控,是二维半导体研究中的关键问题。
成果简介
本研究基于不同扭转角的双层WS2模型体系,结合偏振分辨二次谐波、拉曼和光致发光表征,建立了扭转角与层间耦合强度之间的对应关系,并进一步利用飞秒瞬态吸收光谱和瞬态吸收显微技术研究高密度激发下的激子多体效应与扩散动力学行为。
研究发现,随着扭转角由0°向接近30°调节,A 激子结合能可由265 meV连续变化至 336 meV。0°附近较强的层间耦合增强激子波函数离域和层间屏蔽,从而削弱电子—空穴库仑吸引并降低结合能;接近30°时层间耦合减弱,体系表现出更强的库仑相互作用,激子结合能相应增大。在更高光激发密度下,光生载流子的动态偶极屏蔽同时作用于激子结合能和准粒子带隙。当载流子密度接近Mott转变阈值时,研究团队通过瞬态吸收谱中低能人口反转特征确定光激发后的重整化带边,获得645–751 meV的带隙重整化幅度;不同扭转角之间的变化超过100 meV,其中接近30°的样品表现出更显著的带隙重整化。这表明较弱的初始层间屏蔽能够放大高密度载流子引起的交换—关联与库仑多体效应。
扭转角还显著影响激子的复合与空间扩散。0° 样品中较强的层间耦合促进激子波函数离域并降低电子—空穴重叠,使慢寿命分量达到 103 ps;其有效激子输运迁移率达到134 cm2/(V·s),约为接近30°样品(40 cm2/(V·s))的三倍。上述结果将扭转角调控的层间耦合、光诱导动态屏蔽、带隙重整化、激子结合能和激子动力学统一到同一物理图景中,为二维激子器件和超快光电器件的结构设计提供了实验依据。
图文导读

Figure 1. Structural and excitonic optical properties of twisted bilayer WS2. (a) Schematic illustration of many-body interactions in bilayer WS2. (b) Optical images and SHG polar plots of representative bilayers with twist angles of 4°, 15°, and 28°. (c) Raman spectra at different twist angles. (d,e) Twist-angle dependence of the Raman frequency difference and A1g intensity. (f) Fitted PL spectra of twisted bilayer WS2. (g,h) Twist-angle-dependent trion binding energy and A−/A intensity ratio.
不同扭转角双层WS2的结构与光学表征。偏振分辨SHG用于确定扭转角;拉曼和光致发光结果表明层间耦合随扭转角显著变化,为后续激子多体效应分析建立结构基础。

Figure 2. Photoinduced Coulomb screening and exciton binding energy in twisted bilayer WS2. (a) Schematic evolution of Rydberg states and bandgap under low- and high-density excitation. (b) A-exciton bleach dynamics at 630 nm under different excitation wavelengths at 64 μJ·cm−2. (c) Excitation-wavelength-dependent amplitude ratio Imax/I(+3.5 ps) for the 0° sample. (d) Fluence dependence of the 1s and 2s A-exciton states in the 0° sample. (e) Twist-angle dependence of the A-exciton binding energy at 64 μJ·cm−2.
光诱导库仑屏蔽与激子结合能。通过飞秒瞬态吸收测量激子Rydberg态到连续态的阈值,得到激子结合能,并揭示其随激发密度和扭转角的变化。

Figure 3. Photoinduced bandgap renormalization in twisted bilayer WS2. (a) Schematic of bandgap renormalization under increasing excitation density. (b) TA spectra of the 0° bilayer at different pump fluences. (c) Pseudocolor TA map of the 0° sample at 1930 μJ·cm−2. (d,e) Fluence-dependent A-exciton bleaching dynamics and saturation behavior. (f) Pseudocolor TA map of the 28° sample. (g,h) Twist-angle-dependent A-exciton redshift and BGR magnitude.
光诱导带隙重整化。高密度激发增强载流子屏蔽,在接近Mott转变时产生显著准粒子带隙收缩;带隙重整化在不同扭转角间可调超过100 meV,并在接近30°时最为显著。

Figure 4. Twist-angle-dependent exciton dynamics and transport in bilayer WS2. (a) Schematic illustration of exciton delocalization at different twist angles. (b) Twist-angle-dependent A-exciton bleach decay curves under 800 μJ·cm−2 excitation. (c,d) Fast and slow lifetime components extracted from double-exponential fitting. (e) Temporal evolution of the TAM images. (f-g) Normalized spatial TA profiles at different delay times for the 0° and 28° samples, respectively, together with Gaussian fits. The pump power density is 160 μJ·cm−2. (h) Time-dependent variance extracted from Gaussian fitting, yielding exciton diffusion coefficients and mobilities.
扭转角依赖的激子动力学与空间扩散。强层间耦合的0°双层 WS2 抑制复合并增强激子扩散,有效激子输运迁移率达到134 cm2/(V·s),约为28°样品的三倍。
作者简介
李远征,东北师范大学物理学院副教授,博士生导师。研究方向为二维半导体光电子器件与光物理,以第一或通讯作者在Light Sci. Appl.、Nano Lett.、Nano Res.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater. 等期刊发表论文27篇,担任PhotoniX Synergy、ChemPhysMater等期刊青年编委,主持国家自然科学基金面上及青年项目,吉林省优秀青年基金等多个课题。
刘为振,东北师范大学物理学院教授,博士生导师,教育部青年长江学者,国家重点研发计划青年科学家项目首席,主要从事低维光电半导体材料与器件物理研究,在宽禁带氧化物半导体材料与器件、新型层状半导体材料合成与物性研究等领域开展了系列创新性研究工作;相关结果以第一或通讯作者发表于 Light Sci. Appl.、Nano Lett.、ACS Nano、Appl. Phys. Rev.、Adv. Funct. Mater.等期刊60余篇,h-index 33;担任 Infomat、Nano-Micro Letters 等期刊青年编委,中青科协、中国物理学会、中国光学学会会员;授权国家发明专利5项;主持国家重点研发计划青年科学家项目、国家自然科学基金面上项目、青年项目,吉林省重点项目等课题,以第一完成人获2025年吉林省自然科学奖二等奖。
徐海阳,东北师范大学物理学院教授,博士生导师,国家杰出青年科学基金、优秀青年科学基金获得者。主要从事氧化物半导体信息功能材料与器件研究,近年来在忆阻材料与突触器件、发光材料与发光物理等方面取得系列研究进展,在Nat. Commun.、Adv. Mater.、Light Sci. Appl.、Adv. Funct. Mater.等期刊发表SCI论文100余篇,入选爱思唯尔2020中国高被引学者,先后获得2019年和2015年度国家自然科学奖二等奖。
文章信息
Gao Y, Chen J, Li Y, et al. Twist-angle tunable bandgap renormalization and exciton binding energy in WS2 bilayers. Nano Research, 2026, https://doi.org/10.26599/NR.2026.94909103.

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