原文出自Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

Cite this article:

Xu S, Wei Z, Pan M, et al. Engineering oxygen vacancies via liquid reduction for superior lithium storage in rock-salt high-entropy oxide. Journal of Advanced Ceramics, 2026, https://doi.org/10.26599/JAC.2026.9221328 

文章DOI：10.26599/JAC.2026.9221328

ResearchGate：Engineering oxygen vacancies via liquid reduction for superior lithium storage in rock-salt high-entropy oxide

基金支持：

本研究得到了安徽省高校自然科学研究重点项目(2023AH051104)、安徽省氢电高效转化与固态存储安徽省重点实验室开放基金（ECSSHE2024KF05）以及河南省自然科学基金资助项目(262300421990)的资助。

一、导读

高熵氧化物（HEO）凭借其组分可调性、独特的“鸡尾酒效应”以及稳定的单相结构，已成为锂离子电池负极材料领域的研究热点。然而，该类材料固有的低电导率所导致的缓慢反应动力学，仍是制约其实际应用的关键瓶颈。

针对这一问题，本研究以岩盐型(Co_0.2Cu_0.2Mg_0.2Ni_0.2Zn_0.2)O  HEO为研究模型，采用室温液相还原策略（NaBH₄和H₂O₂​），在保持主体晶格完整的前提下，实现了氧空位的 “纯净”与“温和”引入，有效解耦了氧空位在高熵氧化物中的本征作用。该策略的优势主要体现在两方面：相较于离子掺杂策略，避免了外来阳离子进入晶格所引发的额外电子结构扰动与晶格应力，排除了掺杂效应与缺陷效应的相互混杂；相较于高温热处理，室温液相环境抑制了晶粒粗化、结晶度改变等微观结构的同步演变，确保氧空位成为体系中的主导变量，为HEO缺陷化学的研究提供了更加清晰的实验范式。

二、文章亮点

1) 室温液相还原策略实现氧空位的 “纯净”与“温和”引入：经NaBH₄还原处理后试样表面氧空位浓度从原始HEO的31.4%提高至HEO-NaBH₄的76.1%，显著窄化带隙(从1.77 eV降至1.52 eV)、提高电导率(0.233 S m^-1)、降低电荷转移阻抗，并增强赝电容贡献（1.0 mV·s^-1时达 82.8%），实现氧空位对电化学动力学的协同增强作用。

2)揭示经典氧化剂H₂O₂​在HEO表面化学中的“角色反转”： 利用原始HEO本身所具有的O_V化学吸附H₂O₂，并原位引发类芬顿反应，实现对O_V的二次调控。该过程展示了氧化剂在特定缺陷表面条件下向“还原性功能”转变的独特机制，为温和调控氧空位提供了新思路。

3）发现HEO中“元素分工”驱动的独特电荷补偿效应：在氧空位调控过程中，Co和Ni充当主要“电荷缓冲器”，通过Co³⁺→Co²⁺与Ni³⁺→Ni²⁺的还原过程承担电荷补偿；而Cu则发生Cu⁺→Cu²⁺的氧化过程，优化局域配位环境，增强晶格稳定性。这种多元素协同机制为高熵氧化物的缺陷化学设计提供了新的组成调控视角。

三、作者及研究团队简介：

徐世彪（第一作者），安徽工业大学材料科学与工程学院硕士研究生，主要从事高熵氧化物储能材料的设计与性能调控研究。

冒爱琴（通讯作者），安徽工业大学副教授，博士生导师。主要研究方向包括高熵储能材料以及高温结构材料。

刘雪枫（通讯作者），南阳师范学院副教授，硕士生导师。主要研究方向为高熵储能材料。

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1）Chen S, Bao M, Jia Y, et al. Boosting high-rate Li-ion storage properties by La(III) ion doping in spinel (Co_0.2Cr_0.2Fe_0.2Mn_0.2Ni_0.2)₃O₄ high-entropy oxide anode. Journal of Advanced Ceramics, 2024, 13(6): 769-779. https://doi.org/10.26599/JAC.2024.9220895

2）Jia Y, Chen S, Shao X, et al. Synergetic effect of lattice distortion and oxygen vacancies on high-rate lithium-ion storage in high-entropy perovskite oxides. Journal of Advanced Ceramics, 2023, 12(6): 1214-1227. https://doi.org/10.26599/JAC.2023.9220751

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为中国科学院院士、清华大学林元华教授、苏州国家实验室周延春教授、广东工业大学林华泰教授和哈尔滨工业大学张幸红教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2025年发文量为202篇；2025年6月发布的影响因子为16.6，连续5年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科34种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2025年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学1区Top期刊。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。

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