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成都大学陈睿翀/四川大学齐建起等：从食品废料到捕碳利器，咖啡渣"一源三效"助力Li4SiO4陶瓷高温CO2捕集性能新突破精选

已有 1466 次阅读 2026-7-6 09:11 |个人分类:JAC|系统分类:论文交流

原文出自Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

Cite this article:

Tang L, Jiang H, Zhang H, et al. Spent coffee grounds as multifunctional modifiers for triple-synergistic enhancement of Li₄SiO₄ ceramic sorbents in high-temperature CO₂ capture. Journal of Advanced Ceramics, 2026, https://doi.org/10.26599/JAC.2026.9221339

文章DOI：10.26599/JAC.2026.9221339

ResearchGate：Spent coffee grounds as multifunctional modifiers for triple-synergistic enhancement of Li 4 SiO 4 ceramic sorbents in high-temperature CO 2 capture

基金支持：

国家自然科学基金项目（No. 12505192）

一、导读

大气中 CO₂ 浓度的升高增加了对高效碳捕集技术的需求。正硅酸锂 (Li₄SiO₄) 因具有 36.7 wt% 的理论吸附容量、良好热稳定性和有利热力学性质，被认为是有潜力的高温吸附剂。然而，工业应用所需的颗粒化会在烧结中引起结构致密化，降低比表面积并限制颗粒内 CO₂ 扩散。传统造孔剂虽可改善传质，但多仅形成均一孔隙，且缺乏化学活化作用。碱金属掺杂可促进离子迁移并增强碳酸化反应，但需额外先驱体和步骤。因此，开发兼具造孔和化学活化功能的多效添加剂十分必要。

废弃咖啡渣（SCG）作为一种储量丰富的食品工业废弃物，为此提供了契机。成都大学陈睿翀与四川大学齐建起团队提出了利用 SCG 作为单一改性剂，通过一步法制备Li₄SiO₄ 颗粒策略。SCG的木质纤维素结构在分解过程中可形成分级孔隙，而富含矿物质的灰分则能提供用于原位掺杂的钾元素。通过将结构、化学及缺陷改性整合于单一生物质衍生添加剂中，从而实现三重协同增强效应。该策略为制备高性能 CO₂ 吸附剂提供了一条可规模化实施的废弃物高值化利用途径。

二、研究背景

大气中二氧化碳浓度的不断攀升，使得开发高效碳捕集技术变得尤为迫切。在众多固体吸附剂中，原硅酸锂（Li₄SiO₄）因其高达36.7 wt%的理论吸附容量、优异的热稳定性，成为高温二氧化碳捕集的理想候选材料。然而，工业流化床反应器要求吸附剂呈机械强度高的颗粒状，而非细粉末。造粒和高温烧结过程会导致结构致密化，从而降低比表面积并增加颗粒内部的CO₂扩散阻力，进而减缓吸附速率并降低循环转化率。

牺牲型造孔剂常被用于改善Li₄SiO₄颗粒内部的气体传输性能。然而，传统添加剂往往只能产生相对均匀的孔隙，缺乏高效扩散所需的互连分级孔结构；此外，它们主要作为物理模板发挥作用，无法对吸附剂进行化学活化，且合成聚合物的使用还会增加生产成本及环境负担。碱金属掺杂可通过形成共晶熔盐来增强离子迁移率，从而加速碳酸化反应，但这通常需要额外的化学前驱体和加工步骤。因此，开发一种兼具造孔与化学活化功能的单一添加剂显得尤为重要。

针对以上痛点，本团队开发了一种以废弃咖啡渣（SCG）为多功能改性剂制备高强度Li₄SiO₄颗粒的一步法策略。通过调节SCG的添加量，我们揭示了一种包含分级孔隙形成、原位钾掺杂及氧空位生成的协同增强机制。与传统分别引入这些特性的方法不同，SCG将结构、化学及缺陷改性功能集于单一生物质添加剂之中，该方法为制备高性能CO₂吸附剂提供了一条可规模化实施的废弃物高值化利用途径。

三、文章亮点

（1）首次将废弃咖啡渣作为 Li₄SiO₄ 陶瓷 CO₂ 吸附剂的多功能改性剂，实现了食品工业废弃物在高温碳捕集材料中的高值利用。

（2）揭示了废咖啡渣的三重增强作用。其热分解形成多级孔结构，灰分提供原位 K 掺杂，燃烧过程诱导氧空位生成。

（3）优化样品 LSON-50 在 650 °C、15 vol% CO₂、30min 条件下实现 0.330 g/g 的吸附容量，在 50 次循环后仍保持 0.284 g/g。

（4）DFT 计算表明，K 掺杂和氧空位共同增强了材料对 CO₂ 的吸附能力。其中含氧空位模型的 CO₂ 吸附能达到 −0.914 eV，说明氧空位可作为重要活性位点。

四、研究结果及结论

研究表明，废咖啡渣具有粗糙、不规则和宽粒径分布的形貌特征。这一特点有助于在烧结过程中形成连通的多级孔结构，从而降低 CO₂ 在颗粒内部的扩散阻力。同时，废咖啡渣灰分中 K 元素含量较高，可在高温烧结中进入 Li₄SiO₄ 体系，并形成有利于离子传输的局部熔融碳酸盐相。

在不同废咖啡渣添加量中，50 wt% 添加量表现出较优的综合性能。LSO-50 的 CO₂ 吸附容量达到 0.275 g/g，较未改性颗粒明显提升。进一步引入 Na₂CO₃ 后，LSON-50 的吸附容量提升至 0.330 g/g，并在 50 次循环后保持较高容量。与此同时，LSON-50 的磨损损失低于 10%，说明其兼具较高吸附性能和较好力学稳定性。

总体来看，该研究提出了利用废咖啡渣同步调控孔结构、碱金属掺杂和氧空位的新方法。该方法工艺简单，原料低廉，绿色可持续。研究成果不仅提升了 Li₄SiO₄ 陶瓷吸附剂的高温 CO₂ 捕集性能，也为生物质废弃物在先进陶瓷功能材料中的应用提供了新的研究方向。

图 1. Li₄SiO₄多孔吸附剂制备工艺示意图

图 2. LSON吸附剂的孔结构分析：（a）N₂吸附-脱附等温线；（b）BJH孔径分布；（c）LSON吸附剂在机械磨损试验中累积质量损失随旋转次数的变化；（d）LSON吸附剂的单颗粒抗压强度；（e）在15 vol% CO₂气氛下程序升温过程中记录的LSON吸附剂的动态TG重量变化曲线

图 3. LSON吸附剂在650℃/750℃、15 vol% CO₂/N₂气氛下连续50个循环的CO₂吸附-解吸性能

图 4. 循环后微观结构表征：LSON吸附剂经50次吸附-解吸循环后的SEM图像（a1-d1）和EDS元素分布图（a2-d7）

图 5. DFT对CO₂吸附的研究：（a–c）Li₄SiO₄、Li₄SiO₄-K和Li₄SiO₄ K-Ov的优化表面模型；（d–f）相应的CO₂吸附构型及其计算的吸附能（Eads）标注

五、作者及研究团队简介

陈睿翀（通讯作者），理学博士，成都大学特聘研究员，硕士生导师。四川大学凝聚态物理专业与日本九州大学能源化学工程专业联合培养博士。主要研究方向：CO₂吸附材料的构筑与性能调控研究，固态氚增殖剂的结构设计与性能优化。先后主持国家自然科学基金项目、省部级科研项目、厅局级科研项目，在Nuclear Fusion、Journal of Advanced Ceramics、Advanced Functional Materials、Chemical Engineering Journal等国际学术期刊发表科研论文多篇，授权专利多项。担任国家自然科学基金通讯评审专家、中国硅酸盐学会特种陶瓷分会青年工作委员会委员、《Journal of Advanced Ceramics》青年编委。

邮箱：chenruichong@cdu.edu.cn。

齐建起（通讯作者），理学博士，教授，博士生导师。主要研究方向包括：先进功能材料(特种陶瓷材料、薄膜材料等)设计与制备；极端条件(高温、高压、强冲击和辐射环境等)材料服役性能研究；材料体系和微结构设计与服役性能调控。先后承担国家自然科学基金(联合基金重点项目、联合基金培育项目和青年基金等)、国家重点研发项目课题，四川省科技计划项目等20余项项目，在the Journal of Physical Chemistry Letters, ACS Applied Materials and Interfaces, Applied Physics Letters等期刊发表论文190余篇，参与申请专利10余项，曾获得四川省科技进步二等奖等奖励。担任《Journal of Advanced Ceramics》、《现代技术陶瓷》等期刊编委和《Journal of Rare Earths》、《发光学报》、《中国稀土学报》青年编委等。邮箱：qijianqi@scu.edu.cn

黄章益（通讯作者），理学博士，现任成都大学特聘研究员。四川大学-新加坡南洋理工大学联合培养博士，中国核学会会员，美国陶瓷协会会员，美国机械工程师协会会员，中国硅酸盐学会特陶青工委成员。研究方向为工程材料的微观结构设计和力学性能，核材料辐照效应，以及 3D 打印陶瓷。目前在 Adv. Mater., J. Eur. Ceram. Soc., Scripta Mater., J. Am. Ceram. Soc.等期刊发表 SCI 论文 40 余篇，其中第一/通讯作者 17 篇，总引用 700 余次，H 因子为 16，获授权专利 3 项，主持国家级、省部级项目各一项，

邮箱：huangzhangyi@cdu.edu.cn。

唐雷清（第一作者），成都大学机械工程学院在读研究生。主要从事多孔锂基陶瓷材料的制备及其性能研究。

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1）Tang L, Huang Z, Deng M, et al. Densification of water-insoluble Li₂TiO₃ nanoceramics via a cold sintering process using water as a transient liquid phase. Journal of Advanced Ceramics, 2025, 14(9): 9221133. https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221133

2）Wang H, Deng M, Huang Z, et al. Extraction of the dynamic plastic behavior of AlON single crystals by nanoimpact. Journal of Advanced Ceramics, 2024, 13(10): 1566-1577. https://doi.org/10.26599/JAC.2024.9220957

3）HUANG Z, SHI Y, ZHANG Y, et al. An effective strategy for preparing transparent ceramics using nanorod powders based on pressure-assisted particle fracture and rearrangement. Journal of Advanced Ceramics, 2022, 11(12): 1976-1987. https://doi.org/10.1007/s40145-022-0661-8

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为中国科学院院士、清华大学林元华教授、苏州国家实验室周延春教授、广东工业大学林华泰教授和哈尔滨工业大学张幸红教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2025年发文量为202篇；2026年6月发布的影响因子为14，连续6年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科34种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2025年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学1区Top期刊。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。