原文出自 Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

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Fan Y, Bai Y, He X, et al. Revealing corrosion mechanisms and enabling predictive lifetime assessment of high-entropy rare earth disilicates with superior CMAS corrosion resistance. Journal of Advanced Ceramics, 2026, https://doi.org/10.26599/JAC.2026.9221251

文章DOI：10.26599/JAC.2026.9221251

ResearchGate： Revealing corrosion mechanisms and enabling predictive lifetime assessment of high-entropy rare earth disilicates with superior CMAS corrosion resistance

1、导读

为实现对高性能热/环境障涂层材料抗CMAS腐蚀机理的深入理解与寿命预测，本研究设计的(Er_1/4Y_1/4Lu_1/4Yb_1/4)₂Si₂O₇与 (Er_1/6Tm_1/6Y_1/15Gd_1/15Lu_4/15Yb_4/15)₂Si₂O₇高熵稀土双硅酸盐相比其单主元成分抗CMAS腐蚀深度降低约70%，展现出优异的CMAS腐蚀抗性。研究进一步揭示了多阳离子掺杂引发的晶格畸变可抑制CMAS熔体渗透，而大半径稀土离子通过消耗熔体中Ca²⁺降低其腐蚀活性；同时阐明了腐蚀机制随温度的转变规律—1300 °C下受热力学—动力学竞争主导，1500 °C时则转变为以溶解—再沉淀机制为主。在此基础上，首次构建了融合物理机制的扩展卡尔曼滤波模型，实现了对长期腐蚀深度与速率的高精度预测，为涂层寿命评估提供了可靠工具。

2、研究背景

在高温条件下，环境障涂层易受水蒸气与CMAS腐蚀，这严重限制了其长期可靠应用。目前研究认为，此类稀土双硅酸盐材料的腐蚀遵循“溶解-再沉淀”机制，高熵化有助于形成致密反应层以延缓腐蚀进程。然而，现有认识仍存在重要不足：一方面，材料的微观结构特征（如晶格畸变）与耐蚀性之间的关联尚未明确；另一方面，缺乏能够准确预测CMAS腐蚀长期动态演化的有效方法。因此，系统揭示高熵稀土双硅酸盐的腐蚀机理并发展相应的长效预测模型，对开发新一代耐腐蚀涂层、保障服役安全与降低维护成本具有重要的工程和经济价值。

3、文章亮点

（1）    设计的(Er_1/4Y_1/4Lu_1/4Yb_1/4)₂Si₂O₇和(Er_1/6Tm_1/6Y_1/15Gd_1/15Lu_4/15Yb_4/15)₂Si₂O₇的高温CMAS腐蚀深度较传统单组元材料下降了约70%，优于大多数已报道体系，展现出优异的抗CMAS腐蚀性能。

（2）    发现了高熵稀土双硅酸盐的CMAS腐蚀行为主要受多元稀土掺杂诱导的晶格畸变程度控制。阐明了高熵稀土双硅酸盐在1300°C与1500°C下由离子扩散速率差异引起的不同腐蚀机制。

（3）    采用拓展卡尔曼滤波模型解决了T/EBC长期腐蚀寿命预测不准的问题。预测的1300°C长时CMAS腐蚀厚度和速率误差与实验值相比小于3%。

图1“成分设计-性能提升-算法设计”全链条加速体系。

4、研究结果及结论

1）材料设计：本研究制备出两种具有优异抗CMAS腐蚀性能的新型高熵稀土双硅酸盐材料。通过系统探究组分与温度对腐蚀行为的影响规律，为抗CMAS稀土双硅酸盐材料的设计奠定了理论基础。所合成的(Er_1/4Y_1/4Lu_1/4Yb_1/4)₂Si₂O₇和(Er_1/6Tm_1/6Y_1/15Gd_1/15Lu_4/15Yb_4/15)₂Si₂O₇，在相似腐蚀条件下比传统单组元RE₂Si₂O₇的腐蚀层厚度降低约70%，CMAS腐蚀抗性得到较大提升，如图1。

2）机制解析：机理研究表明，材料与CMAS的反应活性主要由多主元稀土掺杂引发的晶格畸变所调控：更大的平均离子半径及其偏差导致更强的晶格畸变，从而有效抑制了CMAS的反应与渗透，降低了反应层厚度。通过对比在1300°C和1500°C下(Er_1/4Y_1/4Lu_1/4Yb_1/4)₂Si₂O₇和(Er_1/6Tm_1/6Y_1/15Gd_1/15Lu_4/15Yb_4/15)₂Si₂O₇的腐蚀行为，阐明了不同温度下由离子扩散速率差异主导的腐蚀机制分化（图2）。在1300°C时，腐蚀过程受热力学与动力学竞争控制，较低的扩散速率和较高的熔体粘度维持了Ca²⁺的稳定供给，保持了局部化学平衡。而在1500°C时，离子扩散加速促进了阳离子的快速迁移与Ca²⁺的快速耗竭，导致热力学失稳。在此条件下，高熵材料特有的延迟扩散效应促使腐蚀过程转向以再结晶为主导，即进入溶解-再沉淀机制。

图2 不同温度下腐蚀机制图。

3）服役评估：构建了一种融合物理腐蚀机理的新型扩展卡尔曼滤波预测模型，通过一个能够持续同化数据、自我修正的预测框架，实现了对1300°C下长期CMAS腐蚀深度与速率的准确预测（图3）。该模型预测精度优异，相对于实验结果的误差低于3%，充分验证了模型的可靠性与稳健性。基此，证实了(Er_1/4Y_1/4Lu_1/4Yb_1/4)₂Si₂O₇和(Er_1/6Tm_1/6Y_1/15Gd_1/15Lu_4/15Yb_4/15)₂Si₂O₇在长期CMAS腐蚀下的优异抗腐蚀性。

图3 算法流程图。

5、作者及研究团队简介

柏跃磊（通讯作者），哈尔滨工业大学教授。目前主要从事三元层状陶瓷、极端环境下材料行为多尺度模拟、陶瓷基复合材料、热防护材料与系统等方面的基础与应用研究工作，致力于解决航天、航空、交通等领域的科学与技术问题。

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1.    Yin H, He X, Song G, et al. Ultra-fast synthesis and thermodynamic analysis of MoAlB by self-propagating high-temperature combustion synthesis. Journal of Advanced Ceramics, 2023, 12(2): 258-267. https://doi.org/10.26599/JAC.2023.9220680

2.     QI X, YIN W, JIN S, et al. Density-functional-theory predictions of mechanical behaviour and thermal properties as well as experimental hardness of the Ga-bilayer Mo₂Ga₂C. Journal of Advanced Ceramics, 2022, 11(2): 273-282. https://doi.org/10.1007/s40145-021-0531-9

3.     Lu Z, Fan Y, Sun Z, et al. A fast composition-stability machine learning model for screening MAX phases and guiding discovery of Ti₂SnN. Journal of Advanced Ceramics, 2025, 14(4): 9221050. https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221050

刘斌（通讯作者），上海大学教授/博士生导师；主要从事新型陶瓷的“成分-结构-化学键”调控与新材料设计本构关系和多尺度缺陷与性能关系研究。已发表SCI期刊论文170余篇，被SCI文章引用5900余次，申请/授权专利13项，受邀组织/共同组织国内外会议计算分会场13次，在美国陶瓷学会等主办的国内外会议作邀请报告21次，任中国硅酸盐学会特种陶瓷分会和测试技术分会理事J. Am. Ceram. Soc.杂志Associate editor，J. Mater. Sci. Technol.和J. Adv. Ceram编委。

E-mail: binliu@shu.edu.cn

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1. Liu B, Zhao J, Chu K, et al. Unraveling the atomic-scale mechanisms of hydrogen defects behavior in yttria-stabilized tetragonal zirconia by first principles calculation. Journal of Advanced Ceramics, 2025, 14(7): 9221099. https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221099

2. Liu Y, Zhou Y, Jia D, et al. Composition-dependent structural characteristics and mechanical properties of amorphous SiBCN ceramics by ab-initio calculations. Journal of Advanced Ceramics, 2023, 12(5): 984-1000. https://doi.org/10.26599/JAC.2023.9220733

3. LIU Y, CHU K, ZHOU Y, et al. Discovery of orthorhombic perovskite oxides with low thermal conductivity by first-principles calculations. Journal of Advanced Ceramics, 2022, 11(10): 1596-1603. LIU Y, CHU K, ZHOU Y, et al. Discovery of orthorhombic perovskite oxides with low thermal conductivity by first-principles calculations. Journal of Advanced Ceramics, 2022, 11(10): 1596-1603. https://doi.org/10.1007/s40145-022-0632-0

4. ZHANG C, FAN Y, ZHAO J, et al. Corrosion resistance of non-stoichiometric gadolinium zirconate fabricated by laser-enhanced chemical vapor deposition. Journal of Advanced Ceramics, 2021, 10(3): 520-528. https://doi.org/10.1007/s40145-020-0454-x

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为中国科学院院士、清华大学林元华教授、苏州国家实验室周延春教授、广东工业大学林华泰教授和哈尔滨工业大学张幸红教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2025年发文量为202篇；2025年6月发布的影响因子为16.6，连续5年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科33种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2025年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学1区Top期刊。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。

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