近日，中国科学技术大学李震宇教授的AMR述评文章“Computational Design of Inorganic Solid-State Electrolyte Materials for Lithium-Ion Batteries”在线发表。文章介绍了模拟固态电解质涉及的理论方法，系统讨论了如何调控无机固态电解质的物性，包括离子电导率、电化学稳定性以及与电极的兼容性等。另外，文章对运用理论模拟设计固态电解质的未来进行展望。

关键词：全固态锂金属电池、无机固态电解质、理论模拟、离子电导率、电化学稳定性

By providing the flexibility to construct electrolyte models and explore structural evolution at multiple scales, simulation techniques facilitate the rational design of advanced solid electrolytes.

1 文章内容简介

固态电解质在储能与电池技术领域中受到越来越多的关注。基于固态电解质的全固态锂金属电池技术可以同时满足高能量密度和高安全性这两个需求，被认为是极具竞争力的下一代锂离子电池。较高的室温电导率是固态电解质投入应用的前提条件。同时，优异的电化学稳定性与金属电极的兼容性等性能在固态电解质的实际应用中也很重要。尽管固态电解质种类繁多，设计一种兼顾实际应用所需的各种性能需求的固态电解质仍然非常具有挑战性。通过在不同的空间和时间尺度上探索充放电过程中的结构演变与物质传输，理论模拟可以助力固态电解质的理性设计，最大化其性能优势并减轻其局限性，推动固态电解质在全固态锂电池中的应用。本文首先介绍了固态电解质设计涉及的基础的理论模拟方法。随后，介绍了作者所在研究组通过增加空位缺陷浓度、改变缺陷类型、建立三维离子通道以及避免离子拥挤等方法设计高离子电导率电解质的相关进展。最后，文章讨论了电化学稳定性与电极兼容性的理论模拟。

2 AMR：请问您选择该领域的初心是？

作者团队：

随着现代社会的发展，人类社会对高能量密度电池的需求日益增长。锂金属电池有着极高的理论能量密度，但因锂枝晶易在传统液体电解质中生长引发电池短路与起火。采用高强度的固体电解质有望抑制枝晶生长，获得排除安全隐患的高能量密度全固态锂金属电池。理论模拟可以实现原子尺度下材料的精准设计。我们希望发挥理论模拟的优势，不同时间、空间尺度下探索固体电解质的结构变化和离子传输机制，推动固态电解质的理性设计与广泛应用。

3 AMR：您对这个领域的发展有何种愿景？

作者团队：

目前对固态电解质的理论模拟仍然会受到计算机算力的限制。随着人工智能与量子计算技术的发展，一些新的高效多尺度模拟方法将被发展出来，在一定程度上打破这个限制。未来，我们将可以探索更加真实复杂的固态电解质结构与充放电过程，为新材料设计提供更好的指导。

4 AMR：请和大家分享一下这个领域可能会出现的研究机会！

作者团队：

未来这一领域将有很多研究机会，包括但不限于：1）借助机器学习势等工具模拟复杂的电极/SEI膜/电解质界面的形成与离子传输；2）基于第一性原理计算与机器学习方法建立对电化学环境的准确描述；3）利用生成式人工智能模型设计具有特定缺陷分布和三维离子通道结构的固态电解质。

作者团队简介

李震宇，中国科学技术大学化学学院讲席教授，精准智能化学重点实验室主任。1999年和2004年于中国科学技术大学少年班和化学物理系分别获得学士和博士学位。曾获得国家杰出青年科学基金、中国科学院基础与交叉前沿科研先导专项等项目支持。他的研究方向包括1）动力学过程与化学反应微观机理；2）功能材料的理论设计与计算表征；3）面向化学研究的量子算法。

马家乐，松山湖材料实验室特聘研究员。2013与2018年分别于大连理工大学与香港城市大学获得学士与博士学位。2019年以博士后身份加入李震宇教授团队；2023年末加入松山湖材料实验室。他的主要研究方向集中在带电固液、固固界面的电化学环境模拟，探索原子尺度电荷传输与储电机理。

扫码阅读李震宇教授团队的精彩Account文章：

Computational Design of Inorganic Solid-State Electrolyte Materials for Lithium-Ion Batteries

Jiale Ma and Zhenyu Li*

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.3c00223

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