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作者简介
通讯作者 姜思达 教授
精密热成形全国重点实验室成员,现就职于哈尔滨工业大学材料科学与工程学院材料加工工程系;参与离线磁性材料制备及综合测试等系统设计及建设工作;主要研究方向有亚稳态合金功能性、空间性材料研发及离子电池金属负极材料等研究,共发表相关SCI科研论文60余篇,如 Nature Chemistry、Advanced Materials、Angewandte、Advanced Functional Materials、Advanced Fiber Materials、Small 等。获发明专利授权及软件著作权等17项,主导 (排名第三) 完成《非晶软磁合金丝材》GB/T 44654-2024国家标准的制定;主持或参与的科研项目共计30项,其中作为项目负责人主持21项,包括教育部空间环境与物质作用前沿科学中心项目、黑龙江省自然科学基金青B项目、黑龙江省重点研发计划、中国航空科学基金等。
研究背景
面向工业电解水制氢,析氧反应 (OER) 催化剂不仅需要具备较高的催化活性,更需要在大电流密度下保持长期稳定运行。然而,在持续高电流工作条件下,催化剂表面不可避免地发生结构重构、元素溶出和活性衰减。与其单纯追求“避免失活”,能否深入认识失活机制,并通过简单处理使失活电极重新恢复活性?
哈尔滨工业大学姜思达教授团队的题为“Turning Degradation into Opportunity: Rapid Regeneration of FeNi-Based Amorphous Alloy Enabling Sustainable High-Current-Density Oxygen Evolution”的研究论文,揭示了FeNi基非晶合金在大电流析氧反应过程中的失活机制,提出一种3 min超声辅助酸洗快速再生方法,实现了服役寿命的近倍提升。
研究主要内容
本研究以FeNiMoB非晶合金薄带为研究对象,系统研究了其在高电流密度OER过程中的长期失活行为及表面结构演化规律,揭示了Fe元素溶出和富Ni (氧) 氢氧化物失活层积累是导致性能衰减的重要原因。在此基础上,研究团队提出了一种仅需3 min的快速再生策略,有效去除失活表面层并诱导新的活性表面形成,使电极重新获得优异的OER活性和稳定性。
文章亮点
大电流密度OER过程中发生Fe溶出和Ni (氧) 氢氧化物生长。
Ni-Fe协同作用减弱和电荷传输受限导致催化剂失活。
再生处理可去除失活层并重构活性表面。
3 min快速再生即可恢复催化活性,并使使用寿命延长约一倍。
再生后可在500 mA cm-2下持续稳定运行712 h。
研究成果及图文赏析
FeNi基非晶合金薄带宽约3 mm、厚约30 μm,制备态表面平整光滑并具有金属光泽。经500 mA cm-2长期OER后,表面明显粗化并形成黑色重构层,表明发生了显著的表面氧化与重构。再生处理后,薄带表面基本恢复平整,并形成随机分布的微孔结构。

图1. (a, b) 制备态非晶合金薄带的实物照片和SEM图像;(c, d)失活后合金的实物照片和 SEM 图像;(e, f) 再生处理后合金的实物照片和SEM图像。
STEM结果表明,失活后合金表面形成贫Fe、富Ni的 (氧) 氢氧化物重构层,并含少量Fe2O3纳米晶,导致Fe-Ni协同位点减少。再生处理可有效去除该失活层,并形成约5 nm厚、含超细NiO纳米晶的活化表层,从而有利于恢复并提升OER性能。

图2. 失活态和再生态合金的近表面微观结构表征。
XPS和Raman结果表明,失活过程中Fe大量溶出并形成贫Fe、富Ni的 (氧) 氢氧化物层,削弱Fe–Ni协同作用并阻碍电荷传输;再生处理可有效去除失活层并重构高活性表面,从而恢复并提升OER性能。

图3. 制备态、失火态、再生态三种合金的表面电子结构。
FeNi基非晶合金在500 mA cm-2下可稳定运行732 h,再生后以更低电位继续稳定运行712 h。失活后活性、ECSA下降且电荷转移阻力显著增大。而再生后OER活性得到恢复并优于制备态,大幅度延长非晶合金OER催化材料的使用寿命。

图4. 制备态、失火态、再生态三种合金的OER性能。
研究总结
本研究创新性地揭示了FeNi基非晶合金在大电流析氧反应过程中的失活机制,即Fe元素的溶出与非晶态 (氧) 氢氧化物钝化层的过度积累。基于此,提出了一种3 min超声辅助酸洗快速再生方法。FeNi基非晶合金在500 mA cm-2下稳定运行732 h后逐渐失活,再生后可再次稳定运行712 h,实现了服役寿命的近倍提升。为无序合金材料在实际应用中的稳定性改善提供了新的思路。
阅读英文原文:https://www.mdpi.com/4004090
Catalysts 期刊介绍
主编:Keith Hohn, Kansas State University, USA
期刊主要关注催化反应、催化剂制备及应用领域的最新研究成果。开设催化材料、环境催化、光催化、电催化、纳米结构催化、有机和聚合物催化、生物催化、生物质催化、计算催化等13个栏目。目前已被SCIE (Web of Science)、Scopus、Ei Compendex、CAPlus/SciFinder等数据库收录。
2025 Impact Factor:4.5
2025 CiteScore:8.3
Time to First Decision:13.3 Days
Acceptance to Publication:4.6 Days
期刊主页:https://www.mdpi.com/journal/catalysts

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GMT+8, 2026-10-16 09:07
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