作者介绍

• 通讯作者

陈 恺 副教授

南京理工大学物理学院副教授。目前，通过关键性实验建立了CaCu₃Ti₄O₁₂巨介电现象的统一物理模型；提出了量子电介质物理，进而在实验上揭示并命名了BiFeO₃的准极化子表面极化和逆铁电性；同时，发展了复阻抗表征铁基超导体BaFexNi_2-xA_s2。

• 第一作者

戴 博

本文第一作者，理学学士，2020~2024就读于南京理工大学应用物理学专业。

文章导读

T_d-MoTe₂双原子层的铁电性和超导性的耦合，引起了广泛科学研究和技术应用的关注。基于此，本工作的研究目的是明确电性极化和耦合机制。本工作采用了实验测量分析和第一性原理计算模拟的研究方法，揭示了凝聚的大极化子是两种宏观量子效应耦合的根本原因。

研究过程与结果

• 普通态

T_d-MoTe₂双原子层夹在两个厚度不同的六方相氮化硼 (Thick-hBN和Thin-hBN) 电介质之间，构成了赝双层量子霍尔体系，从而产生了双层二维电子气。这些电介质可以作为非饱和磁电阻的电荷储蓄层。两种不同纳米厚度的电介质分别在上层和下层产生不同浓度的电子气体。

• 超导态

作者应用第一性原理计算模拟了大极化子能带结构，如图1所示。在临界温度以下T_c，两个电子气凝聚成不同浓度的大极化子，嵌入到T_d-MoTe₂的上下原子层晶格中。因此，该过程可以看作是这些特定电子准粒子对该双原子层的电子掺杂。这种大极化子密度差异，导致了双原子层晶格的各向异性和非均匀畸变。该畸变使晶格有不同程度的弛豫，否则，在计算模拟中对内部离子坐标的弛豫就是臆想的。弛豫晶格促使多轨道杂化，导致大极化子的能带结构不对称。大极化子的赝基态和赝激发态，不是连续的而是离散的，这与输运过程中凝聚的大极化子数量有限以及跃变方式是一致的。

图1. 凝聚在T_d-MoTe₂双原子层晶格的大极化子能带结构，即大极化子的 (赝) 基态 (LPs ground states) 和 (赝) 激发态 (LPs excited states)。

• 导带的费米口袋

费米面口袋呈现不对称的双势阱形 (图1中的红线)，而双势阱是电性极化反转动力学的典型模型。在电性极化反转的子过程中，费米面口袋中的能态被认为是赝基态或大极化子的基态。电子掺杂可以降低空穴密度，并且T_c的消失伴随着费米面口袋的消失。因此，配对空穴被认为占据了费米面上价带锥的激发诱导电子空态。然后，在价带锥顶和费米面之间存在赝激发态或大极化子激发态。大极化子在这些赝基态之间的跃迁，可以导致电性极化以准连续的方式反转。在电性极化子过程中，在外加电场的驱动下，处于赝基态的大极化子通过内禀耦合，沿费米面口袋线依次占据下一个赝基态。同时，将相同数量的大极化子从费米面口袋中推出，依次占据下一个赝激发态。同时，它们成为不同晶态间电性极化变化的电荷载流子。结果，一些大极化子基态变为空态。

• 价带的锥

超过费米面价带锥上的电子跃迁到空的大极化子基态，从而保证该体系具有最低能量。这样，作为电荷载流子的电子和空穴就能进行配对，从而引发超导性。显然，当空穴载流子不存在时，超导性就会消失；而当空穴载流子重新引入时，超导性又会重新出现。

• 极化子型电性极化和逆铁电性

作者推导出电性极化反转子过程中，还分析研究了位移场D_xx和响应电流I_xx的时间变化曲线以及相应的P_xx-D_xx电滞回线，以证实大极化子同时参与超导性和耦合的电性极化反转动态；如图2所示D_xx的时间依赖性为三角波曲线，类似于电极化测量方法的电压施加过程。响应电流时间变化曲线呈现平行于时间轴且不对称的门框形状。而且，P_xx-D_xx电滞回线呈现反常的逆s形，这是极化子型电性极化的特征，即为逆铁电性。P_xx的最大值为~12 nC/µm²或1.2×10⁴ µc/cm²，明显大于已知的的离子极化的~1.5×10² µc/cm²，这与一种有机-无机杂化物中的电极化值量级一致。

图2. 电性极化反转子过程中，(a) 位移场时间变化曲线、(b) 响应电流时间变化曲线和 (c) 相应电滞回线。

研究总结

在Thick-hBN/T_d-MoTe₂双原子层/Thin-hBN的赝双层量子霍尔体系，一些二维电子气体在低于超导临界温度时凝结成大的极化子，嵌入T_d-MoTe₂双原子层的晶格。本文使用第一性原理计算模拟并探究了大极化子的能带结构。能带结构表明，在费米面下方存在一个最低导带的双势阱形口袋。推导得到的反s形电滞回线，表明了逆铁电性和较大的极化子型电性极化~12 nC/µm²。费米面口袋和电滞回线中的不连续能态，以自洽一致的方式揭示了大极化子被电性激活在赝基态之间跃迁，并伴有诱导晶格极化的反转动力学。另一些大极化子则被推入赝激发态，并与费米面上最高价带锥上的空穴配对，两者都作为超导电荷载体子。这些大极化子之间的内禀关联与宏观尺度上电性极化和超导性的耦合相关。

原文出自 Nanomaterials 期刊：https://www.mdpi.com/2753578

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Nanomaterials 期刊介绍

主编：Shirley Chiang, University of California Davis, USA

期刊主题涵盖纳米材料 (纳米粒子、薄膜、涂层、有机/无机纳米复合材料、量子点、石墨烯、碳纳米管等)、纳米技术 (合成、表征、模拟等) 以及纳米材料在各个领域的应用 (生物医药、能源、环境、电子信息等) 等。

2023 Impact Factor：4.4

2023 CiteScore：8.5

Time to First Decision：13.8 Days

Acceptance to Publication：2.6 Days