做CT、血管造影时，医生常会使用含碘造影剂（如文中研究的Iopamidol, IPM）来增强成像。然而，这些化学物质进入人体后几乎原封不动地排出，最终流入污水处理厂甚至自然水体。它们溶解度高、难生物降解，像“钉子户”一样顽固地存在于环境中，不仅本身可能带来生态风险，还会在消毒过程中产生潜在有害的副产物。传统的水处理方法对它们往往束手无策。

碘帕醇（IPM）是一种广泛使用的含碘造影剂，作为环境污染物的检出率日益升高，其持久性及潜在的生态与健康风险引发关注。为解决这一问题，本研究通过原位修饰方式，将不同量的钴（Co）与氮包覆层负载于Ti₃C₂T_x MXene纳米片表面（记为C_xMN），以高效活化过一硫酸盐（PMS）降解碘帕醇。对C_xMN复合材料的全面表征显示，钴的引入增大了材料的层间距，使其呈现类三明治结构。其中，钴掺杂量适中的C_0.2MN催化剂表现出最优的PMS活化性能：在较宽pH范围内，C_0.2MN/PMS体系可在10分钟内降解99.8%的碘帕醇，表观速率常数（kobs）达0.3439min⁻¹。淬灭实验、电子顺磁共振（EPR）分析及X射线光电子能谱（XPS）表征证实，羟基自由基（•OH）、硫酸根自由基（SO4^•−）、和单线态氧（¹O₂）是该体系降解碘帕醇的主要活性物种，其生成机制涉及四方面协同作用：（i）Co³⁺/Co²⁺redox循环；（ii）氧空位（OV）；（iii）Co⁴⁺；（iv）MXene载体作用。

本研究成功合成了一系列不同钴（Co）含量的氮包覆修饰C_xMN催化剂，用于高效活化过一硫酸盐（PMS）降解碘帕醇（IPM）。通过综合表征分析了C_xMN的理化性质、形貌特征及表面功能化情况，结果显示：CₓMN不仅保留了MXene原有的类手风琴结构，且因钴和氮的原位生成进一步抑制了MXene纳米片的团聚，增强了材料的层状结构。随着钴掺杂量增加，C_xMN表面颗粒逐渐团聚，其中C_0.2MN表现出最优的结构优化效果和催化性能。在较宽pH范围内，当投加200 mg/L C_0.2MN和0.2 mM PMS时，5 mg/LIPM可在10分钟内实现99.8%的降解。钴与氧空位（OV）的共同作用激活PMS，生成羟基自由基（•OH）、硫酸根自由基（SO4^•−,）和单线态氧（¹O₂）。MXene载体不仅促进了钴纳米颗粒在层间的分散，还显著推动Co³⁺/Co²⁺循环，有效增强了PMS的活化效率。结合中间产物鉴定与密度泛函理论（DFT）计算可知，IPM的降解主要经历脱碘和夺氢反应。其中，通过中间产物TP705生成的次级产物生物毒性——尤其是对鱼类的慢性毒性——高于IPM本身。

基于C_0.2MN/PMS体系中碘帕醇中间产物的鉴定结果及密度泛函理论（DFT）计算，本研究提出了碘帕醇的降解路径，并通过ECOSAR模型评估了碘帕醇及其中间产物的生态毒性。此外，经过四次循环实验，C_0.2MN仍保持优异的稳定性和可重复使用性，IPM降解率可达82.54%以上；固定床柱实验进一步综合评估了C_0.2MN/PMS体系的长期应用潜力。本研究在水污染治理领域具有广泛的应用价值和潜力。

文章信息 Environmental Surfaces and Interfaces

Efficient activation of PMS via sandwich-like N-encapsulated cobalt-doped MXene composites: Structural properties and degradation mechanisms

Haixia He, Dihao Bai, Zidu Yan, Lei Sun, Danyi Shao, Xiangjuan Yuan.

DOI: https://doi.org/10.1016/j.esi.2025.03.002

期刊简介 Environmental Surfaces and Interfaces

Environmental Surfaces and Interfaces 报道环境表界面相关的研究，重点关注环境污染控制过程中的表界面行为，包括气液、液-液、气-固、液-固、固-固和生物界面。本刊欢迎环境表面和界面相关的基础理论研究、仪器和方法的开发，以及其它相关的实验室和现场实验研究。

ESI由科爱与北京师范大学珠海校区合作运营，期刊主编由北京师范大学珠海校区敖志敏教授和阿德莱德大学王少彬教授担任。

期刊刊载主题（包括但不限于）：

• Advanced hetero-catalysis environmental functional materials

• Nanobubble technology

• Electro-chemistry

• Bio interface in environmental-related processes

• Colloid and interface chemistry

• Surface adsorption and desorption

• The interface process in engineered membrane and biological film

• Theoretical calculation of surface/interface science

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