原文链接：https://doi.org/10.1016/j.gce.2026.02.002

1 文章导读

过氧化氢（H₂O₂）作为一种环保型氧化剂，在医疗、化工和环保等领域有着广泛应用。相比于传统的蒽醌法，通过两电子氧还原反应（2e⁻ORR）电合成H₂O₂具有绿色、安全、可分散制备等优势。炭基材料因其结构可调、导电性好且成本低廉，被视为极具潜力的2e⁻ORR催化剂。然而，炭基催化剂往往面临本征活性低和活性位点利用率不足的双重挑战。如何通过表面工程设计，在提高活性位点密度的同时增强其可及性，对提升炭基催化剂2e⁻ORR性能具有重要意义。

针对上述问题，大连理工大学郝广平教授团队提出了一种表面褶皱工程策略，通过调控聚合过程合成了一系列富含羰基的褶皱炭球（WCS）。这种独特的褶皱结构不仅暴露了更多的边缘位点，还将电化学活性表面积（ECSA）提升了10倍，极大地促进了反应物与活性位点（C=O）的接触，从而实现了高效的H₂O₂电合成。文章发表在Green Chemical Engineering（GreenChE），题为“Effective H₂O₂ electrosynthesis enabled by carbonyl sites on wrinkled carbon surface”，第一作者为硕士研究生李传彬。

2 研究亮点

确证了羰基为2e⁻ORR的主导活性位点。

催化剂的褶皱结构将电化学活性面积提高了10倍以上，显著增强了活性位点的可及性。

在0.1 M KOH溶液中，H₂O₂选择性在0.43-0.67 V vs. RHE的宽电位范围内超过99%。

3 内容概述

本研究工作首先以对苯二胺、对苯二甲醛和对苯二酚为前驱体，通过一步溶液热聚合及后续的高温炭化策略，制备了具有可调表面褶皱结构的炭纳米球催化剂（WCS）。由扫描电子显微镜图像可以看出（图1a-c），随着聚合时间的延长（从2 h至72 h），炭球表面逐渐形成了丰富的褶皱结构，这种独特的形貌显著增加了材料的外比表面积（图1e, f）。

图1. WCS-2、WCS-42和WCS-72的形貌与结构表征：(a) WCS-2、(b) WCS-42和(c) WCS-72的SEM图像；(d) WCS-72的Mapping图像；(e) WCS在77 K下的氮气吸附等温线；(f) WCS的外表面积。

相比于表面光滑的WCS-2，具有褶皱结构的WCS-42与WCS-72展现出显著的结构优势，其电化学活性表面积提升了10倍以上（图2）。其中WCS-72催化剂2e⁻ORR性能最优，在0.43-0.67 V vs. RHE的宽电位范围内实现了超过99%的H₂O₂选择性（图2），且在长达20 h的连续电解测试中也保持了良好的稳定性与高法拉第效率，H₂O₂累计浓度达到1197 mg/L（图3）。

图2. WCS-2、WCS-42和WCS-72的电化学性能：(a) 旋转环盘电极测试得到的LSV曲线；(b) 电子转移数（n）及相应的H₂O₂选择性；(c) 计算得到的双电层电容；(d) 塔菲尔曲线；(e) WCS在0.62 V vs. RHE下的质量活性；(f) 在0.3 V vs. RHE电位下，C=O物种浓度与H₂O₂选择性之间的关系。

图3. WCS-72长时间稳定性测试：(a) 稳定性测试中WCS-72催化剂的电流密度（黑色）和H₂O₂法拉第效率（蓝色）随时间的变化。(b) WCS-72的H₂O₂累积浓度。

4 总结与展望

本研究成功开发了一系列具有可调表面褶皱结构的富羰基炭球电催化剂。研究发现，通过构建独特的表面褶皱结构，可以显著增加电化学活性表面积（提升至10倍），从而有效解决了传统炭材料活性位点利用率低的问题。结合化学滴定、对照实验及原位光谱表征，明确了羰基是实现高效2e⁻ORR的关键活性位点。WCS-72催化剂在碱性条件下表现出优异的H₂O₂电合成性能（产率高达385 mmol/(g·h)）。该工作不仅开发了一种高性能的非金属炭基催化剂，也为通过表面形态工程精细调控催化剂活性位点的可及性提供了新的设计思路。

5 通讯作者简介

郝广平，大连理工大学化工学院教授，国家级青年人才计划入选者，洪堡学者，欧盟玛丽居里学者。2013年博士毕业于大连理工大学，导师：陆安慧教授。2013-2016年在德累斯顿工业大学从事博士后研究，合作导师：Stefan Kaskel教授，2016-2018年在曼彻斯特大学从事博士后研究，合作导师：Andre Geim教授（诺贝尔奖获得者）。2018年加入大连理工大学。主要研究领域为同位素等高值小分子资源纯化与高效制取，以通讯作者身份在Nat. Nanotech.、Nat. Chem. Eng.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表多篇研究论文。

文章信息

C.-B. Li, L.-Y. Dong, Y.-F. Wang, G.-P. Hao, Effective H₂O₂ electrosynthesis enabled by carbonyl sites on wrinkled carbon surface, Green Chem. Eng., https://doi.org/10.1016/j.gce.2026.02.002 (2026).

撰稿：原文作者

编辑：GreenChE编辑部

【期刊简介】

Green Chemical Engineering（GreenChE）于2019年入选“中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊”，2020年9月正式创刊，最新影响因子7.6，位列Q1区，最新CiteScore为15.5，目前已被ESCI、EI、DOAJ、Scopus和CSCD等多个权威数据库收录。GreenChE以绿色化工为学科基础，聚焦"绿色"，立足"工程" ，注重绿色化学、绿色化工及其交叉领域的前沿问题，紧紧围绕低碳化、清洁化和节能化的发展要求。目前是对读者和作者双向免费的开源期刊。

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