原文链接：https://doi.org/10.1016/j.gce.2026.07.002

01 文章导读

颗粒物（PM）污染源于快速的工业化和城市化，对全球公共健康和生态稳定构成持续威胁。纤维滤材广泛应用于个人呼吸器到工业除尘设备等多种场合。尽管已有研究开发出多种高性能空气过滤膜，但在过滤过程中膜层污染的问题仍然突出。与干性粉尘不同，污染物常与油性气溶胶（如汽车尾气、厨房烟雾）以及高湿度环境共存。在此类条件下，低表面张力的油性污染物容易润湿纤维表面，并通过毛细作用渗透至孔隙结构，使滤膜进入油饱和状态，最终阻塞气流。此外，在潮湿环境下，凝结的水蒸气会形成液态薄膜，堵塞纤维间的微孔，同样阻碍气流，导致压降急剧上升并增加能耗。因此，开发能够同时抵抗油污污染和冷凝水的过滤材料，以克服效率与使用寿命之间的权衡关系，已成为一项紧迫的需求。

福州大学赖跃坤教授、黄剑莹教授课题组课题组通过将水诱导相分离与硫醇-烯点击化学相结合，制备出一种耐用、不含氟改性剂的超疏水纳米纤维膜。该双策略方法构建了由共价接枝疏水分子刷稳定的分层粗糙结构。所得纤维膜实现超疏水性，对低表面张力液体具有优异的排斥性能。这有效抑制了油性颗粒物的毛细作用吸湿，从而将过滤机制从易失效的深层过滤模式转变为可持续的表面过滤模式。文章发表在Green Chemical Engineering（GreenChE），题为“Regenerable fluorine-free superhydrophobic membranes via synergistic interfacial engineering for oily PM filtration”。

02 研究亮点

● 粗糙纳米纤维通过原位湿法诱导相分离电纺策略制备而成。

● 基于点击反应的无氟疏水改性可提高纳米纤维膜的拒液性和防污性能。

● 所设计的滤膜对油性颗粒物表现出长期稳定性和可重复使用性。

● 防污纤维膜在除尘过滤领域也具有实际应用潜力。

03 内容概述

防污膜的设计理念基于一种协同的双工程策略，同时构建分层粗糙结构并共价锚定低表面能功能基团。由于其固有的化学稳定性，具有良好疏水性的聚偏氟乙烯（PVDF）被选作坚固的骨架材料。如图1a所示，在PVDF静电纺丝前驱体溶液中添加了MPTMS和十八烯，并加入少量苯甲酰二甲醚作为光引发剂。在紫外光引发下，硫醇-烯点击反应在原位发生，将硅烷接枝到疏水长链上，从而形成改性后的静电纺丝前驱体。随后，在受控湿度条件下，静电纺丝喷射过程中溶剂蒸发与水蒸气同时进入，导致快速的液-液相分离。由此形成的粗糙纤维形态并非结构缺陷，而是湿度诱发热力学不稳定的内在表现，为低附着力界面行为提供了物理基础。

图1.（a）MO/PVDF粗糙结构防污纤维膜的制备示意图。（b）MO/PVDF纤维结构在低湿度（< 30% RH）和（c）高湿度（> 80% RH）条件下的SEM图像。

该膜的抗污性能源于表面能调控与动态润湿行为。MO/PVDF膜对水及中等表面张力液体（如乙二醇）均保持高接触角，而原始PVDF易被润湿。其优异斥液性归因于低表面能十八烷基链的密集接枝与纤维曲率协同形成的Cassie-Baxter稳定界面。更重要的是，该膜具有极低粘附力（~1.4 μN），使液滴快速滚落，在潮湿环境中促使冷凝水以滴状而非膜状形式存在，避免孔隙堵塞。因此，MO/PVDF膜在60分钟内压降仅增加约40 Pa，并有效排出冷凝水（6.6 g），而PVDF膜则压降剧增（3190 Pa）、排水极少（1.4 g），证明该膜将冷凝弊转化为自清洁优势，适合全天候工况。

图2. 动态润湿性与耐湿过滤机制。（a）水、甘油和乙二醇在PVDF及MO/PVDF膜上的接触角。（b）水滴和（c）乙二醇滴的时序滑动行为。（d）粘附力测量结果，表明MO/PVDF具有低粘附表面。（e）高湿度过滤过程中的压降变化。（f）60分钟内通过自清洁机制去除的水的累计重量。

油性PM（如DEHS）比固体粉尘更具挑战性。MO/PVDF膜虽能抵抗乙二醇，但对DEHS需验证其动态润湿行为。实验表明，MO/PVDF膜通过表面能工程显著延缓毛细芯吸：DEHS接触角下降缓慢，扩散面积仅1.0 cm²，而原始PVDF在1秒内快速润湿，扩散面积达3.2 cm²，油液迅速铺展。连续过滤60分钟后，PVDF因深层油浸润呈半透明状，油附着力达6.83 g/m²，压降指数级飙升至失效；MO/PVDF则保持白色不透明，油附着力仅4.15 g/m²，压降缓慢线性增加，PM_0.3过滤效率稳定> 99.7%（PVDF降至97.6%）。机理上，PVDF为深度过滤（油液桥接堵塞孔隙），MO/PVDF为表面过滤（油滴被截留在表层），后者凭借低粘附和延迟润湿实现长效高QF值。MO/PVDF因表面能低、油滴呈弱物理粘附，经乙醇浸泡清洗后，效率稳定保持在99.5%以上，压降几乎完全恢复至初始值；而PVDF膜因油液渗入纤维内部形成毛细滞留，清洗后仍有不可逆压降累积。

图3. 纤维膜对油性颗粒物的过滤与再生。（a）DEHS液滴接触角随时间的变化，显示在MO/PVDF上存在延迟润湿现象。（b）DEHS液滴扩散区域的比较。（c）60分钟后附着的颗粒物质量（插图：润湿状态）。（d）持续DEHS气溶胶负载过程中的连续过滤效率。（e）压降。（f）质量因子变化。（g）效率稳定性。（h）压降恢复情况。（i）质量因子变化。

将MO/PVDF/PET复合膜与PVDF/PET及商用PTFE/PET膜在工业脉冲喷吹除尘系统中进行对比测试，三个阶段（初始稳定、10000次循环老化、最终寿命评估）均显示MO/PVDF/PET性能最优。初始阶段其循环时间显著更长，得益于分子刷降低界面粘附、实现被动脱落；老化后残余压降最低（约270 Pa），优于PTFE/PET（约330 Pa），且最终循环时间仍超500秒，而PTFE/PET降至约350秒；再生效率衰减最慢，最终仍保持在86%以上。微观分析表明，MO/PVDF/PET膜孔结构保持良好，平均孔径变化< 0.12 µm，而PVDF/PET和PTFE/PET分别从0.930 µm降至0.647 µm、从1.070 µm降至0.626 µm，不可逆堵塞严重。该改性策略通过低粘附表面实现高效清灰、低残余压降和长寿命，兼具节能优势，为复杂工业烟气处理提供了可行方案。

图4. 工业脉冲喷射过滤性能及生命周期评估。（a）粉尘过滤装置。（b）第一阶段的循环时间与残余压降。（c）第二阶段的压降趋势。（d）第三阶段的压降趋势。（e）第三阶段的循环时间与残余压降。（f）三个测试阶段的除尘效率对比。（h）测试前后空气渗透性以及（i）平均孔径的变化。

04 总结与展望

该工作通过原位硫醇-烯点击化学与湿度诱导相分离的协同作用，成功开发出一种无氟超疏水纳米纤维膜。该策略实现了表面多级纹理的同步构建以及疏水分子刷的接枝，使纤维膜实现超疏水性，对低表面张力液体具有持久的排斥性能。所得膜对油性PM_0.3的过滤效率达到99.7%以上，有效将过滤机制从易失效的深层过滤转变为可持续的表面限域过滤。此外，该膜在多种应用场景中表现出优异的可再生性，包括针对油性颗粒物和烹饪烟雾的稳定过滤-清洁循环、湿度诱导的滴落式冷凝实现自清洁，以及在模拟工业脉冲喷射测试中展现出卓越的耐久性。这项工作为下一代空气过滤介质建立了一种可扩展且不含氟的界面设计范式，提供了一种在恶劣的油性及潮湿条件下实现高效、耐用和可回收过滤的可行策略。

05 作者简介

赖跃坤，福州大学教授、博导，国家科技创新领军人才、英国皇家化学会会士(FRSC)，德国洪堡学者，入选福建省“杰出青年”基金及“百人计划”。荣获福建省自然科学二等奖、侯德榜化工科学技术青年奖、中国产学研合作创新奖、教育部自然科学二等奖等。连续六年入选科睿唯安“全球高被引科学家”(材料、交叉学科)；入选爱思唯尔“中国高被引学者”(化学工程与技术)；入选ScholarGPS“全球前0.05%顶尖科学家”及全球前2%顶尖科学家双榜单。长期从事表界面科学与工程研究，聚焦：仿生特殊浸润性界面材料、多相分离与过滤纯化、环境与能源催化、柔性传感材料与器件等。在国内外知名期刊发表SCI论文300余篇，总引用31000余次，h-index为100；申报发明专利50余项，包括10项PCT国际专利，已授权美国专利1项和中国发明专利20余项。担任国际化工主流期刊Chemical Engineering Journal副主编，Polymers主编(Section Editor-in-Chief）以及Green Energy & Environment、Advanced Fiber Materials、物理化学学报、Engineering、Nano-Micro Letters、Review of Materials Research等期刊编委。

课题组链接:https://yklai.fzu.edu.cn/

黄剑莹，福州大学教授，博士生导师。致力于功能性纺织纤维材料、催化和能源转化存储材料、浸润性仿生膜材料及其多相过滤分离应用研究，主持参与科研项目10余项。在Energy Environ Sci、Adv Mater、Adv Funct Mater、Small、Chem Eng J、J Mater Chem A等期刊发表论文150余篇，ESI高被引论文20余篇，论文引用15000余次；入选2019-2022年全球高被引科学家榜单、福建省高层次创新创业人才(B类)、泉州市高层次创新创业人才(第二层次)等。

文章信息

Y. Gou, J. Huang, Y. Yang, P. Yan, N. Lu, L. Yang, S. He, W. Cai, Y. Lai, Regenerable fluorine-free superhydrophobic membranes via synergistic interfacial engineering for oily PM filtration, Green Chem. Eng., https://doi.org/10.1016/j.gce.2026.07.002 (2026).

撰稿：原文作者

编辑：GreenChE编辑部

【期刊简介】

Green Chemical Engineering（GreenChE）于2019年入选“中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊”，2020年9月正式创刊，最新影响因子11.9，位列Q1区，最新CiteScore为18.5，目前已被ESCI、EI、DOAJ、Scopus和CSCD等多个权威数据库收录。GreenChE以绿色化工为学科基础，聚焦"绿色"，立足"工程" ，注重绿色化学、绿色化工及其交叉领域的前沿问题，紧紧围绕低碳化、清洁化和节能化的发展要求。目前是对读者和作者双向免费的开源期刊。

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