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研究背景
有机太阳能电池(OSCs)受体材料的创新设计开发及其高性能器件制备是有机光伏领域内的研究重点。该工作开发了一类YR-SeNF新受体,其具有相似的近红外吸收、不同的结晶度和堆积方式。结果表明,在PM6:L8-BO二元体系中引入YR-SeNF制备OSCs,能够实现~19%的光电转换效率(PCE)和优异的器件稳定性,这也是非卤溶剂与刮涂工艺制备器件的最高效率值之一。
Green‑Solvent Processed Blade‑Coating Organic Solar Cells with an Efficiency Approaching 19% Enabled by Alkyl‑Tailored Acceptors
Hairui Bai, Ruijie Ma, * Wenyan Su, * Top Archie Dela Peña, Tengfei Li, Lingxiao Tang, Jie Yang, Bin Hu, Yilin Wang, Zhaozhao Bi, Yueling Su, Qi Wei, Qiang Wu,* Yuwei Duan, Yuxiang Li, Jiaying Wu, Zicheng Ding, Xunfan Liao, Yinjuan Huang, Chao Gao, Guanghao Lu, Mingjie Li, Weiguo Zhu, Gang Li,* Qunping Fan, * and Wei Ma*
Nano-Micro Letters (2023)15: 241
https://doi.org/10.1007/s40820-023-01208-0
本文亮点
1. 设计合成了N-烷基侧链修饰的硒吩稠合和萘端基稠合的YR-SeNF系列新受体,其具有相似的近红外吸收、不同分子结晶度和组装特性。
2. 基于PM6:L8-BO:YR-SeNF三元OSCs实现了~19%的高PCE,这也是非卤溶剂与刮涂工艺制备器件的最高效率值之一。
3. 三元OSCs在最大功率点(MPP)运行超过400 h后依然保持>80%的初始PCE。
内容简介
近年来,Y系列小分子受体(Y-SMAs)的突破发展使OSCs的PCE已经超过19 %。然而,这些高PCE器件通常采用低沸点含卤溶剂(如氯仿)旋涂制备获得,限制了OSCs实际应用。此外,采用高沸点非卤溶剂进行刮涂印刷工艺制备OSCs,PCE通常会显著下降。其中,采用非卤溶剂制备OSCs导致PCE下降的主要原因之一是光伏材料在此类溶剂中溶解度降低。为解决以上关键科学难点,研究者们通常在Y-SMAs上引入长烷基链来增加材料溶解度。然而,长烷基链提高溶解度的同时,通常会破坏分子主链有序组装并降低电荷传输性能。
西安交通大学凡群平教授、吴强博士和马伟教授,香港理工大学李刚教授和马睿杰博士、西安科技大学宿文燕副教授等人设计了N-烷基修饰的硒吩稠合中心核与萘稠合端基的系列Y-SMAs (命名为YR-SeNF, 包括YBO-SeNF、YHD-SeNF和 YDT-SeNF)。引入硒吩稠合中心核与萘稠合端基可有效增强材料分子间相互作用和近红外吸收,提高器件短路电流密度(JSC);萘稠合端基可抬升材料LUMO能级,提高器件开路电压(VOC);不同尺寸N-烷基修饰可有效调控材料本征溶解度、结晶性以及三元共混薄膜垂直相分离、分子堆积等。因此,在PM6:L8-BO体系中引入YR-SeNF,可高效调控由邻二甲苯作为高沸点非卤加工溶剂与刮涂加工的活性层形貌,进而促进OSCs电荷转移动力学和器件稳定性。最终实现非卤溶剂刮涂加工的高性能OSCs,获得近19%的记录效率。由于YHD-SeNF和L8-BO间的良好兼容性,三元OSCs在最大功率点运行超过400 h后依然保持>80%的初始PCE。
图文导读
I 材料设计策略与本征性能图
(1a)为YR-SeNF的分子结构和设计策略:引入硒吩稠合中心核与萘稠合端基可有效增强材料分子间相互作用和近红外吸收;萘稠合端基可抬升材料LUMO能级;不同尺寸N-烷基修饰可有效调控材料本征溶解度、结晶性以及三元共混薄膜垂直相分离、分子堆积等。图(1b,1c)为材料的分子结构。图(1d-f)为材料的结晶性、光谱与能级
图1. (a) YR-SeNF的分子结构和设计策略;(b) L8-BO的分子结构;(c) PM6的分子结构;(d) L8-BO和YR-SeNF的GIWAXS切线图;(e) PM6、L8-BO和YR-SeNF的吸收光谱; (f) PM6、L8-BO和YR-SeNF的能级。
II 分子动力学模拟
如图(2a-c)所示,具有不同N-烷基取代的YR-SeNF分子具不同的堆积模式。其中,YBO-SeNF和YDT-SeNF表现出相似的矩形堆积,但大小不同;YHD-SeNF表现为S形三维网络堆积。
图2. (a) YR-SeNF堆积模型;(b) YR-SeNF几何结构;(c) YR-SeNF晶胞内相邻分子主链间离。
III 器件光伏性能
如图(3a)所示,通过刮涂工艺制备了器件结构为ITO/2PACz/active layer/PFN-Br/Ag的OSCs。图(3b-j),在PM6:L8-BO体系中引入N-烷基修饰的YR-SeNF,成功实现非卤溶剂刮涂加工的高性能OSCs制备,获得近19%的效率。图(2k),三元OSCs在最大功率点运行超过400 h后依然保持>80%的初始PCE。
图3. (a) 刮涂OSCs的器件结构;(b, c, d) J-V曲线;(e) PCEs柱状图;(f, g, h) EQE光谱;(i)非卤溶剂和(j)非旋涂加工OSCs的PCE与JSC统计图;(k) OSCs稳定性研究。
IV 活性层形貌研究
如图(4a-b)所示,利用掠入射广角 X 射线衍射(GIWAXS)研究了薄膜分子结晶和堆积性能。PM6:L8-BO:YR-SeNF三元共混结晶取向与晶体相干长度均优于PM6:L8-BO二元共混,说明引入YR-SeNF可诱导给受体分子在成膜过程中有序排列。结果如图(4c)所示,利用原子力显微镜(AFM)对PM6:L8-BO:YR-SeNF三元共混膜进行表征,其粗糙度随着烷基链增长逐步降低。图(4d)为PM6:L8-BO:YR-SeNF三元共混膜的透射电镜(TEM)图。
图4. PM6:YR-SeNF和PM6:L8-BO:YR-SeNF共混膜的(a) GIWAXS图,(b) GIWAXS切线图,(c) AFM高度图,(d) TEM图。
V 电荷转移动力学研究
通过瞬态吸收测试(fs-TAS)表征不同比例L8-BO:YR-SeN薄膜的电荷动力学特性。如图(5b-d, f-h, j-1)所示,单重态激子寿命随着受体的混合比例而增加,这可能是三元OSCs获得高JSC的主要原因之一。
图 5. (a, e, i) 不同比例L8-BO:YR-SeNF在0.5-1 ps处的fs-TAS图;(b-d) L8-BO:YBO-SeNF, (f-h) L8-BO:YHD-SeNF, (j-l) L8-BO:YDT-SeNF激子动力学;(m) 不同比例L8-BO:YR-SeNF的单线态激子寿命;(n-p) 三元共混膜的自由电荷产生和复合动力学。
作者简介
凡群平
本文通讯作者
西安交通大学 教授
▍主要研究领域
有机光电功能材料与器件,包括OPVs、OECTs和钙钛矿等。
▍主要研究成果
西安交通大学“青年拔尖人才支持计划-A类”教授,博士生导师,Nano-Micro Letters和DeCarbon期刊青年编委。2018.6博士毕业于苏州大学李永舫院士课题组;2018.6-2022.1,分别于瑞典查尔姆斯理工大学Ergang Wang(王二刚)教授课题组和香港城市大学Alex K.-Y. Jen(任广禹)院士课题组从事博士后研究工作,随后加入西安交通大学工作。近年聚焦有机光电功能材料与器件的研发(如有机太阳能电池/OSCs、有机电化学晶体管/OECTs),取得了系列研究进展。目前已发表SCI论文95篇,总引用超过5000次,H因子37。以第一/通讯作者在Joule(2篇)、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.(3篇)、Angew. Chem. Int. Ed.(3篇)、Nano-Micro Lett.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.(2篇)、ACS Energy Lett.、Carbon Energy、Sci. Bull.、Nano Energy(5篇)和Sci. China Chem.(7篇)等期刊发表SCI论文55篇。先后14篇入选ESI高被引论文、12篇入选ESI热点论文,1篇入选“第四届中国科协优秀科技论文遴选计划”。
▍Email:qunping@xjtu.edu.cn
马睿杰
本文通讯作者
香港理工大学 博士后研究员
▍主要研究领域
第三代太阳能光伏器件。
▍主要研究成果
香港理工大学电机与电子工程系李刚教授团队博士后。主要从事第三代太阳能光伏器件的前沿科研。2018年入选香港政府研究生奖学金计划(HKPFS)。作为第一或通讯作者参与发表影响因子大于20的期刊论文30篇, 包括:Joule (2篇),Adv. Mater. (3 篇),Energy. Environ. Sci. (3篇),Nati. Sci. Rev. (1篇),Adv. Energy Mater. (4篇),ACS Energy. Lett. (4篇),Nano-Micro Lett. (2篇) 和Carbon Energy (1篇)。总引用次数超过5600次,H-因子41。2022和2023连续两年入选科睿唯安数据库交叉领域“全球高被引科学家”。2023年入选全球前2%科学家。
▍Email:ruijie.ma@polyu.edu.hk
马伟
本文通讯作者
西安交通大学 教授
▍主要研究领域
有机光电子材料(有机太阳能电池,有机电化学晶体管等)、有机神经形态材料、柔性智能传感器及集成器件、柔性非易失性存储器和大科学装置同步辐射 X 射线散射技术开发。
▍主要研究成果
西安交通大学教授,博士生导师,教育部长江学者特聘教授,Clarivate 全球高被引科学家,陕西省科技创新团队负责人。从事有机光电子材料(有机太阳能电池,有机电化学晶体管等)、有机神经形态材料、柔性智能传感器及集成器件、柔性非易失性存储器和大科学装置同步辐射X射线散射技术开发。2015年以来以第一/通讯作者在Nat. Electron., Nat. Energy, Nat. Commun., Adv. Mater.及J. Am. Chem. Soc.等著名期刊和影响因子大于15的期刊发表研究论文近200篇,总论文数为400余篇。受邀为Nat. Mater.和Matter等杂志发表观点评述性论文, 受邀在Acc. Chem. Res.和Joule等杂志发表综述性8篇。SCI引用总数40000余次,H因子95。入选科睿唯安全球高被引科学家(2018-2023)。担任国家自然科学基金,国家自然科学奖评审专家。主持国家重点研发计划项目课题一项,国家自然科学基金青年/面上项目各一项,参与国家自然科学重点项目一项。
▍Email:msewma@xjtu.edu.cn
撰稿:原文作者
编辑:《纳微快报(英文)》编辑部
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Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊,主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc),包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录,2022JCR影响因子为 26.6,学科排名Q1区前5%,期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉,2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。
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