随着微电子技术发展和应用，具有可弯曲、可变形和便携式等特性的柔性薄膜晶体管，在可穿戴健康管理设备和柔性显示器等领域引起了广泛的研究。其中使用金属氧化物制成的柔性薄膜晶体管，虽然与碳纳米管和有机材料制备的晶体管相比具有更好的性能和稳定性，并且可以与半导体工艺相兼容以实现大规模制备，但是其较高温度的退火工艺，却会对柔性基底和晶体管的性能和稳定性产生负面影响。因此探索低温(200℃或更低)下具有理想器件性能的柔性薄膜晶体管具有相当重要的意义。

图1. (a) 含叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的基于IGZO的TFT制造流程示意图，包括各层的厚度信息；(b) 制备好的TFT器件的显微图像；(c) 柔性基底上具有Al₂O₃/HfO₂绝缘层的TFT照片。

II 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的电气性能测试

为了证明基于IGZO的TFT性能，将采用150℃的ALD沉积的不同绝缘层TFT的电气性能进行了比较，绘制图像如图2所示。图2(a)、(d)和(g)分别显示了叠层Al₂O₃/HfO₂、HfO₂和Al₂O₃三种绝缘层的TFT的传输特性，其中叠层Al₂O₃/HfO₂的最大通电电流高达0.7 mA，分别比HfO₂和Al₂O₃绝缘层的TFT高出350%和260%。如图2(b)、(e)、(h)所示，三种绝缘层TFT的阈值电压分别为0.1 V、2.1 V和1.7 V。图2(c)、(f)、(i)显示了叠层Al₂O₃/HfO₂、HfO₂和Al₂O₃三种绝缘层TFT的输出特性，其中施加的VGS范围为2-10 V，步长为2 V。从图中可以看出，三个样品的饱和电流和夹断区域清晰可见，表明VGS可以很好地控制通道电流。并且这三种TFT无电流拥挤效应也表明源漏极和导电沟道接触良好。在10 V的VGS下，带有叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的TFT的IDS(0.42 mA)至少比带有HfO₂(0.18 mA)和Al₂O₃(0.13 mA)绝缘层的TFT大两倍，这可能归功于叠层Al₂O₃/HfO₂的热力学稳定性、高密度和良好的耐腐蚀性以及较高的饱和载流子迁移率。

图2. 采用不同绝缘层制备的IGZO基TFT的传输特性、IDS曲线和输出特性：(a)-(c) 叠层Al₂O₃/HfO₂；(d)-(f) HfO₂；(g)-(i) Al₂O₃。

III Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的形貌和微观结构表征

为了表征150℃下通过ALD沉积的Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的形貌和微观结构，对TFT器件的IGZO/Al₂O₃/HfO₂层进行了横截面TEM‑EDS分析。首先使用双光束FIB系统制备的样品SEM图像如图3(a)所示。图3(b)显示了Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的横截面TEM图像，从图中可以观察到五层总厚度约为20nm的浅色层(Al₂O₃)和暗色层(HfO₂)的堆叠结构，界面粗糙度小，厚度均匀性良好。从图3(c)中的HRTEM可以看出Al₂O₃层为非晶态，而HfO₂的晶格条纹可以被清楚地观察到，表明它是结晶状态。此外，图3(d)中的FFT衍射图案也明显证明了HfO₂层的单晶性质。如图3(e)所示，IGZO/Al₂O₃/HfO₂提取的横截面EDS图明确显示了Zn、In、Ga、Al、Hf、C和O元素的分布。图3(f–i)分别显示了Hf、Al、In和O元素的EDS图。

图3. (a) FIB制备的TEM样品的SEM图像；150℃下通过ALD制备的叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的横截面(b) TEM和(c) HRTEM；(d) 从c图中虚线区域获得的快速傅里叶变换(FFT)衍射图案；(e) 元素Zn、In、Ga、Al、Hf、C和O的横截面TEM-EDS元素映射图；(f-i) Hf、Al、In和O的EDS映射图。

IV Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的元素组成和化学分析

图4. (a) 制备出的叠层Al₂O₃/HfO₂、HfO₂和Al₂O₃绝缘层的X射线光电子能谱；叠层Al₂O₃/HfO₂和Al₂O₃的高分辨(b)O 1s和(c)Al 2p光谱；(d) 叠层Al₂O₃/HfO₂和HfO₂的高分辨Hf 4f光谱；(e) 界面处具有非晶态Al₂O₃、结晶HfO₂和铝酸盐(Al-Mg-O)相的Al₂O₃/HfO₂纳米叠层示意图。

V 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的柔性TFT的弯曲性能测试

PI基底上的柔性TFT由150℃ ALD沉积的Al₂O₃/HfO₂纳米叠层制成。如图5(a)所示，可在弯曲半径为40 mm的弯曲表面上测试具有Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的PI基柔性TFT。图5(b)显示了固定VDS为3 V的PI基柔性TFT的传输特性。器件的泄漏电流在10-9 A范围内，最大Ion高达0.83 mA，得到的开关电流比大于106。由图5(c)中IDS和VGS的交点可以提取出阈值电压为2.8 V。图5(d)显示了输出特性，施加的VGS从2 V增加到10 V，步长为2 V，从输出特性曲线中可以观察到饱和的IDS，且在10 V的VGS下IDS高达0.72 mA。图5(e)显示了在40 mm弯曲半径下重复弯曲100次后所制备的柔性IGZO基TFT的传输特性。此外，图5(f)还总结了制备TFT的稳定最大IDS和平均栅泄漏。IGZO基柔性TFT的这些电气性能显示了其良好的柔性和耐久性。

图5. (a) 在弯曲半径为40 mm的弯曲表面上测试含Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的PI基柔性TFT的照片；在40 mm弯曲半径下测试的柔性TFT的(b)传输特性，(c)IDS曲线以及(d)输出特性；在40 mm的弯曲半径下重复弯曲100次后，IGZO基柔性TFT的(e)传输特性、(f)最大IDS和平均IGS。

VI 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的湿度稳定性和产率

通过将器件在实验室环境中(相对湿度为60-70%，温度为25-30℃)储存不同的时间，研究了制备的叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的湿度稳定性和滞后特性。如图6(a)所示，叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的栅极泄漏保持稳定，约为10-10 A。同时，TFT在相对湿度为60–70%、温度为25–30℃的环境中暴露48 h后，表现出理想的传输行为，只具有较小的滞后特性。此外，还对叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的可靠性进行了研究。如图6(b)所示，一共测试了7组共49个IGZO基的TFT单元，只有第3组和第4组中的两个单元受损，其他47个单元工作良好，平均最大IDS为0.79 mV，叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的产率高达95%。

图6. (a) 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的柔性TFT在原始状态以及在实验室环境(相对湿度为60-70%，温度为25-30℃)中分别存储6 h、24 h、48 h后的传输特性和滞后特性；(b) 3D条形图显示了7组(每组7个单元)的IGZO基TFT的最大IDS。

Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc)，包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录，2021JCR影响因子为 23.655，学科排名Q1区前5%，中科院期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉，2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。