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上海交通大学章俊良教授/沈水云教授团队最新EER综述| 离子液体修饰催化剂在质子交换膜燃料电池中的应用:从半电池到全电池

已有 1107 次阅读 2024-7-21 18:48 |系统分类:科普集锦

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01 关于这篇文章

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文章题目:

Application of Solid Catalysts with an Ionic Liquid Layer (SCILL) in PEMFCs: From Half-Cell to Full-Cell

作者:

Xiaojing Cheng1(程晓静),Guanghua Wei2,Liuxuan Luo1,Jiewei Yin1Shuiyun Shen1*(沈水云)Junliang Zhang(章俊良)1,3*

作者单位:

1Institute of Fuel Cells, School of Mechanical Engineering, Shanghai Jiao Tong University;

2SJTU-Paris Tech Elite Institute of Technology, Shanghai Jiao Tong University;

3MOE Key Laboratory of Power & Machinery Engineering, Shanghai Jiao Tong University.

引用信息:

Electrochem. Energy Rev. 2023, 6(4), 32.

DOI:

https://doi.org/10.1007/s41918-023-00195-5

全文链接:

https://link.springer.com/content/pdf/10.1007/s41918-023-00195-5.pdf

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02 图文摘要

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03 目录简介

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04 综述亮点

1. 离子液体修饰催化剂具有高质子传导率和高氧溶解度等优势。

2. 离子液体修饰催化剂助力质子交换膜燃料电池获得高氧还原活性和高氧气传输效率。

3. 半电池和全电池中催化剂表面微环境差异巨大,导致离子液体修饰催化剂性能存在差异。

05 图文导读

1. 前言

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)在过去几十年受到广泛关注,其由于高能量密度和零污染等特点,成为汽车交通和便携式能源领域最具潜力的选择。然而,由于催化层大量使用铂基电催化剂,燃料电池汽车(FCVs)的商业应用仍面临高成本问题。为了达到美国能源部的最终目标(即Pt用量为0.125 mg kW−1),需要降低铂载量,并改善低铂膜电极(MEAs)的性能和耐久性。然而,随着铂载量的降低,阴极催化层(CCLs)中的氧气传输阻力(RCCL)显著增加,成为低铂/超低铂质子PEMFCs面临的重要挑战之一。根据传质机理的不同,RCCL可以分为体相氧气传质阻力(RBulk)和局域氧气传质阻力(RLocal),分别代表纳米多孔电极内的氧气扩散阻力和氧气穿过催化剂表面的超薄离聚物薄膜的阻力。研究表明,离聚物的含量和结构都会显著影响RBulk和RLocal。Yu等人发现,当CCL中的离聚物与碳载体质量比(I/C)从0.5增加到1.5时,有效氧扩散系数(DO2eff)增加约95%。Wang等人对具有不同I/C的MEA进行了传质阻力定量研究,发现I/C的增加可以改变CCLs中的孔隙大小分布,从而影响DO2effRBulk;而过量的离聚物不仅通过增加离聚物厚度抑制局域氧气传质,还会形成离聚物团聚带来额外RLocal

近年来,离子液体作为一种良好的非水性介质,被广泛应用于各种能量转化反应,也凭借高氧溶解度、高离子电导率、低蒸气压力和室温下良好的热化学稳定性,在PEMFCs中引起广泛关注。其中,一种最为有效的策略是对氧还原(ORR)催化剂进行修饰,形成离子液体层覆盖的固体催化剂(SCILLs)。这在旋转圆盘电极(RDE)测试中有大量研究,但关于MEA的测试仍较为少见。更重要的是,目前缺乏对SCILL催化剂在半电池和全电池中的性能差异性分析以及SCILL催化剂在MEA中应用的深入理解,尤其是关于SCILL全电池中的氧气传质问题的理解。因此,阐明SCILL催化剂在燃料电池中的关键作用,对指导设计低铂/超低铂PEMFC新型电极结构具有重要意义。本综述首先介绍了SCILL的概念,然后总结了SCILL催化剂在RDE和MEA测试中的已有成果;此外,分析了半电池和全电池ORR活性提升和氧气传质增加的机理,最后提出了SCILL催化剂可能面临的挑战和机遇。

2. 内容概括

2.1 SCILL催化剂的重要性

2.1.1 离子液体特性

离子液体是一种完全由离子组成的盐,在室温下呈现液态,被称为“绿色溶剂”。 离子液体可以分为两类:质子型离子液体和非质子型离子液体,其中质子型离子液体由Brönsted酸和Brönsted碱的结合形成,具有可逆的质子传输性质,非质子型离子液体则不含活性质子。与Nafion相似,质子型离子液体允许质子通过Grotthus跃迁和车载机制进行迁移,质子电导率较高。一般来说,厚度大于10 μm的Nafion膜的质子电导率为0.1 S cm−1,而厚度小于100 nm的超薄Nafion薄膜的质子电导率甚至更低,如厚度为40、80和120 nm的超薄Nafion薄膜的质子电导率分别为0.008、0.015和0.02 S cm−1。质子型离子液体的质子电导率通常为10−4~10 S cm−1,与Nafion的质子电导率相当。图1展示了SCILL催化剂中常用的几种离子液体,其中阴离子通常含有含氟烷基的磺酰胺基团,阳离子则为全氟化合物。

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图1 常用于SCILL催化剂修饰的阳离子和阴离子

2.1.2 SCILL催化剂的概念

常用的离子液体修饰方法有两种,分别为离子液体层修饰固体催化剂(SCILL)和载体表面离子液体相修饰催化剂(SILP)。具体而言,SCILL指离子液体薄膜包覆在整个碳基催化剂表面,而SILP指催化剂颗粒均匀溶解在载体表面的离子液体薄膜中。如图2所示,SCILL和SILP的主要区别在于活性位点的位置。此外,两种方法的目的也不同,SCILL用于提高催化剂活性或选择性,而SILP用于固定催化剂颗粒。

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图2 SCILL和SILP的示意图

2.1.3 离子液体薄膜和催化剂间的界面关系

离子液体薄膜和催化剂间的界面结构对SCILL催化剂的性能提升有着至关重要的影响。众所周知, 催化层中的5~10 nm厚超薄离聚物薄膜与10~200 μm厚的离聚物厚膜具有完全不同的结构和性质,如亲疏水相分离减弱、质子电导率下降和氧气传质阻力上升等。类似地,在SCILL体系中,力的不均匀性会导致催化位点表面微环境的各向异性,而离子液体特殊的界面性质,会导致阴阳离子的独特排布。通常情况下,离子液体在库仑力、范德华力和氢键的共同作用下,会表现出介观结构的有序化,具有极性和非极性域的域分离现象。

常用离子液体在离子液体/催化剂界面上呈现棋盘状排列。Cremer等人利用角分辨XPS比较了1,3-二甲基咪唑基双(三氟甲基)胺([C1C1IM][TF2N])在Au(111)和Ni(111)表面的吸附行为。如图3a所示,[C1C1IM][TF2N]在Au(111)单晶表面上呈棋盘状排列,其中阴离子和阳离子直接与基底接触。Schernich等人利用物理气相沉积技术在氧化铈表面原位沉积了功能化的咪唑基离子液体N-(5'-氧己基)-N-甲基咪唑基双(三氟甲基磺酰)胺([5-oxo-C6C1IM][TF2N]),发现功能化改变了离子液体的取向,从正常分布变为平行于基底表面,并进一步改变了离子液体薄膜和催化剂间的界面化学性质(图3b)。Lexow等人发现,离子液体的分布取决于离子液体的化学结构和在基底表面的覆盖度。如图3c所示,在低离子液体覆盖度下, [C1C1IM][TF2N]和1-甲基-3-辛基咪唑基双[(三氟甲基)磺酰]胺([C8C1IM][TF2N])都平行于Ag(111)表面,并呈现棋盘状排列。随着离子液体覆盖率的增加,[TF2N]和[C1C1IM]+的分布不变,而[C8C1IM]+垂直于基底分布。

图3_Junliang Zhang.jpg

图3 a [C1C1IM][TF2N]在Au(111)和Ni(111)表面的分布示意图;b [5-oxo-C6C1IM][TF2N]在氧化铈表面的分布示意图;c [C1C1IM][TF2N]和[C8C1IM][TF2N]在Ag(111)表面的分布示意图;液晶相和固态相[C12C12IM][BF4]在Pt(111)表面的分布示意图;[BMP][TFSA]修饰的Au(111)的循环伏安图;[C18IM][X]修饰的Au(111)电极的微分电容与电位的曲线图,右侧示意图是不同吸附状态下的离子液体纳米分布。Copyright © 2013, Wiley-VCH;Copyright © 2020, The Author(s);Copyright © 2010, Wiley-VCH;Copyright © 2015, Wiley-VCH;Copyright © 2020, The Author(s)

此外,许多因素可以影响离子液体薄膜和催化剂间界面关系,例如温度和充电状态等。Sobota等人通过IRAS实验研究了1,3-二十四烷基咪唑基四氟硼酸盐([C12C12IM][BF4])在Pt(111)单晶表面的吸附。由于[C12C12IM][BF4]的液晶相变温度约为430 K,温度的变化可以导致离子液体有序度的改变(图3d)。如图3e所示,Wen等人通过1-丁基-1-甲基吡咯烷鎓双(三氟甲基磺酰)胺([BMP][TFSA])修饰Au电极,发现分子排列具有显著的电位依赖性。

2.2 SCILL的作用机制

2.2.1 ORR活性的增强机制

研究人员利用一系列的理论和实验研究探究SCILL对ORR催化剂活性的增强机制,其中最受认可的机制是,离子液体中高氧溶解度可以提高ORR的反应频率。Benn等人认为,在平衡条件下(理想开路电位),电解质和离子液体中的氧溶解度存在不连续性,如图5a中的实线所示。当反应系统处于动力学受限条件下时,离子液体(IL)和电解质中的氧浓度 (co2ILco2electrolyte) 都会降低,而两相中的氧浓度比保持不变,如图4a中的虚线所示。因此,电解质/离子液体界面处的局部化学平衡得以维持,化学势保持相等,即μo2IL = μo2electrolyte。动力学ORR电流(i)可以用方程(1)来表示,由于ORR在铂表面的氧浓度(co2Pt)上是一阶反应,增加 (co2Pt) 有利于提高ORR的活性。

图4_Junliang Zhang.jpg

图4 a 理想SCILL界面示意图以及各层中的氧浓度,实线、虚线分别表示平衡状态和动力学控制状态;b Pt(111)电极,Pt(111)+Nafion薄膜电极和Pt(111)+Nafion+离子液体电极的CV曲线及ORR极化曲线;c Pt/C(上)和Pt/C-SCILL(下)催化剂的界面微环境示意图;d FeNC、FeNC-SCIIL催化剂和Pt/C催化剂的塔菲尔曲线图。Copyright © 2015, The Author(s);Copyright © 2020, American Chemical Society;Copyright © 2016, Wiley-VCH;Copyright © 2019, American Chemical Society

公式1_Junliang Zhang.jpg

此外,越来越多的证据表明,全氟磺酸离聚物侧链上的SO3− 容易吸附在催化剂表面,毒化ORR催化活性位点。如图4b所示,Li等人报道了SO3− 在Pt(111)表面上吸附的直接证据,即∼0.5 V处的尖峰。当把[MTBD][BETI]添加到催化剂浆料中时,就会形成特殊的离聚物–离子液体–催化剂界面,消除由SO3吸附引起的法拉第特征,表明IL的存在阻止SO3的吸附。值得注意的是,图4b的插图表明,尽管部分Pt表面被离子液体阻塞,氢的欠电位沉积电荷(HUPD)减少,但整体ORR活性得到增强。另一方面,非活性物质也会吸附在催化剂表面,阻碍ORR反应。如图4c上图所示,水的存在会使缺陷位点处Pt被氧化;而在SCILL催化剂表面方面(图4c底下图),由于缺陷位点对离子液体具有更强的吸引力,可以抑制非活性含氧物质的形成,从而保护催化活性位点不被氧化。

2.2.2 氧气传输增强机制

自1986年以来,PEMFCs的发展得益于全氟磺酸离聚物的质子传导能力,如Nafion、Aquivion和3M等。然而,阴极催化层中的全氟磺酸离聚物会导致严重的体相和局域氧气传质阻力(图5a),降低大电流密度区的燃料电池性能。事实上RBulk 由CCL厚度和纳米多孔电极的孔隙结构决定,而RLocal 受ECSA和催化剂表面的微环境影响,如方程(2)所示。因此,简单地降低Pt载量只能少量降低RBulk,但大幅增加RLocal,最终导致RCCL升高。

图5_Junliang Zhang.jpg

图5 a 催化层内局域和体相氧气传质;b 局域氧气传质机理;不同相对湿度催化层形貌示意图;无电流密度、低电流密度和高电流密度条件下Pt和离聚物薄膜之间的超薄水膜。Copyright © 2022, Wiley-VCH;Copyright © 2017, the Owner Societies;Copyright © 2019, The Author(s);Copyright © 2017, the Owner Societies

公式2_Junliang Zhang.jpg

如图5b所示,局域氧气传质可以分为三个过程:1)氧气离聚物表面的吸附,2)氧气在超薄全氟磺酸离聚物薄膜中的扩散,3)氧气在Pt表面的再吸附,可以表示为:

公式3和4_Junliang Zhang.jpg

公式5和6_Junliang Zhang.jpg

其中,SO2gas/ionomer 表示离聚物中的氧气溶解度,是局域氧气传质的关键。由于离子液体中的超高氧溶解度,在离聚物薄膜中加入离子液体可以大幅提升催化剂表面的氧气浓度,显著降低rLocal,提高大电流密度区的电池性能。

此外,水管理对于催化层形貌及氧气传质的影响巨大,如图5c所示,ORR产生的水会在多孔电极的一次和二次孔隙中凝结和积累,进而阻碍氧气的体相和局域传质。一般来说,SCILL 催化剂中使用的离子液体是疏水性的,有助于排出水分,降低RLocal和RBulk。此外,如图5d所示,有研究表面,催化剂和离聚物薄膜之间存在超薄水膜,一方面,超薄水膜的厚度与操作条件有关,例如相对湿度、反应温度和电流密度等;另一方面,超薄水膜的厚度取决于催化剂的亲水性和疏水性,而SCILL催化剂的表面性质受到离子液体的亲水性和疏水性的显著影响。具体而言,引入亲水性的离子液体可以形成较薄的水膜和较低的RLocal,而引入疏水性的离子液体则会导致较厚的水膜和较高的RBulk。

2.2.3 耐久性增强机制

SCILL催化剂耐久性提升的可能原因之一是离子液体薄膜对Pt颗粒的物理保护,防止催化剂的失活。Zhang等人比较了衰减前后Pt/C和Pt/C-[MTBD][NTF2]催化剂的TEM图像,发现衰减后,在奥斯特瓦尔德熟化的作用下,Pt/C和Pt/C-[MTBD][NTF2]催化剂的颗粒尺寸均有增大。具体而言,Pt/C和Pt/C-[MTBD][NTF2]催化剂的平均尺寸分别从2.8 nm增大到5.5 nm和4.4 nm,并且在衰减后产生大量不规则催化剂团聚。两种催化剂形貌变化的区别来源于离子液体修饰引起的电势窗口和化学稳定性的不同,进一步阻止了催化剂的聚集。对于Pt/C-[C4C1IM][NTF2]催化剂,催化剂形态没有明显变化。值得注意的是,衰减前后碳载体均有团聚,且颗粒尺寸保持不变,表明ORR性能的损失是由于Pt颗粒衰减而非碳载体衰减引起的。此外,即使是在SCILL催化剂中,Pt团聚仍然不可避免,说明离子液体修饰无法完全防止颗粒团聚。

2.3 影响SCILL的因素

SCILL催化剂在半电池和全电池中的性能受到许多因素的显著影响,其中影响最为显著的是离子液体的化学性质和含量。

2.3.1 IL化学性质

离子液体中的氧溶解度是一个重要指标。Snyder等人比较了基于[MTBD][BETI]和四正丁基磷酸盐4,4'-三亚甲基-二吡啶([TBP][TMDP])两种离子液体制备的SCILL催化剂的性能,其氧溶解度分别为2.9和0.9 mmol L−1。结果显示,具有更高氧溶解度的npNiPt-[MTBD][BETI]表现出更好的ORR性能,表明SCILL催化剂的ORR活性与离子液体中的氧溶解度之间存在密切关系。然而,Huang等人采用了[MTBD][TFSI]、[MTBD][BETI]、[MTBD][C2F5OC2F4SO3]、[MTBD][C4F9SO3]、[MTBD][C6F13SO3]五种离子液体修饰Pt/C催化剂,其氧溶解度分别为5.5、5.9、8.1、8.4和10.9 mmol L−1,发现SCILL催化剂的ORR活性与离子液体中的氧溶解度无关。他们认为SCILL催化剂的ORR活性提升是由于催化剂表面上Pt位点的利用率增加。为了进一步研究离子液体结构对SCILL催化剂的影响机制,Huang等人比较了离子液体的阴阳离子对ORR活性和ECSA的影响,包括两类阳离子([MTBD]+和[BMIM]+)和三类阴离子([TFSI]、[BETI]和[C4F9SO3])。研究发现,离子液体中阳离子比阴离子影响更大。

2.3.2 离子液体载量

影响SCILL催化剂性能的另一个因素是离子液体载量。通过半电池测量,Huang等人发现,当离子液体与碳的质量比(IL/C)从0增大到2.56时,SCILL催化剂的ORR活性随之增大,这是因为离子液体抑制了非活性物质形成;但是一旦IL/C高于3.56,SCILL催化剂的ORR活性会由于ECSA的降低而降低。此外,离子液体会填充催化剂表面的微孔,因此,Zhang等人引入了孔隙填充度(α)来描述离子液体载量,即催化剂表面孔隙中离子液体的体积比。由于催化剂表面孔隙的孔体积保持不变,所以α随着离子液体载量的增加而线性增加。当α极低时,无法覆盖Pt颗粒,催化剂和离子液体之间的相互作用不充分,因此ORR不能完全增强。但当α过高时,他们认为离子液体膜中缓慢的氧气扩散会限制氧气的局域传质。

在全电池的测试中,Huang等人也发现,离子液体含量、溶剂成分以及碳载体性质都对SCILL催化剂的燃料电池性能有明显影响,他们将SCILL催化剂中的[MTBD][C4F9SO3]载量从18%(质量百分比)降低到9%后,燃料电池2 A cm−2的电压增加~0.1 V,但仍低于常规Pt/C电极。而将溶剂中的水/醇比调整并用高比表面碳载体(Ketjen black E600J,比表面积~800 m2 g−1)取代固体碳载体(Vulcan,比表面积~250 m2 g−1)后,燃料电池的峰值功率密度可以达到~1.12 W cm−2,高于常规Pt/C电极。此时,燃料电池在电化学极化区和浓差极化区性能均得到改善,说明离子液体用量不仅影响了ORR活性,而且还会影响了氧气传质。

2.4 SCILL催化剂的电化学性能

SCILL催化剂的RDE测试报道于2010年,而首次进行的MEA测试出现在2013年。随后,出现了大量关于SCILL催化剂在半电池中应用的文章和部分全电池应用的文章,包括Pt/C催化剂、Pt-M/C合金催化剂和非贵金属催化剂(图6)。

图6_Junliang Zhang.jpg

图6 SCILL催化剂在半电池和全电池中的应用。Copyright © 2021, The author(s)

2.4.1 半电池性能的提高

关于SCILL催化剂的研究工作集中在半电池方面,即RDE测试,最常研究的ORR催化剂是Pt/C催化剂。Zhang等人利用7-甲基-1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯双(三氟甲烷磺酰)亚胺([MTBD][NTF2])对商业Pt/C催化剂进行改性,调节了催化剂表面的微环境,制备了Pt/C-SCILL催化剂。电化学测试结果显示,改性后催化剂的面积比活性从0.04 mA cm−2@0.95 V提高到0.13 mA cm−2@0.95 V,增加了340%,质量比活性从0.34 mA cm−2@0.9 V提高到0.71 mA cm−2@0.95V,增加了109%。

2.4.2 全电池性能的提高

除了在半电池中具有高ORR活性外,SCILL催化剂还能提高全电池的性能,特别是在大电流密度区下。Synder等人利用多孔NiPt/C-SCILL催化剂制备MEA并进行电化学测试,发现当[MTBD][BETI]体积恰好等于多孔NiPt纳米颗粒表面孔体积时(1X),由于ORR活性的增加,燃料电池在小电流密区的性能略有提高,但增加幅度远小于RDE测试结果;在RDE实验中,npNiPt/C-SCILL(1X)在0.95和0.90 V电位下的ORR活性分别增加了190%和66%。他们尝试使用更多的离子液体来修饰npNiPt/C催化剂〔npNiPt/C-SCILL(2.5X)〕,发现高离子液体载量下的MEA的ORR活性才可以达到低离子液体载量下的RDE测试水平,进一步验证了半电池和全电池间不同的微环境。此外,Zhang等人利用商业Pt/C和Pt/C-SCILL催化剂制备MEA,其所用离子液体为[MTBD][NTF2],溶液浓度分别为1%、2%、3%、5%和10%,实验发现使用2%的[MTBD][NTF2]溶液制备的Pt/C-SCILL催化剂具有最佳的燃料电池性能,其峰值功率密度达到605 mW cm−2,相比原始的Pt/C催化剂增加了80%。

2.4.3 半电池和全电池的差异

虽然SCILL催化剂在半电池和全电池中均展现出高于常规催化剂的优异性能,但二者催化活性位点表面的微环境存在巨大差异。一方面,在RDE测试中,电极浸入电解液中,部分质子可以通过电解液进行传输,质子电导率不会是物质传输的主要限制步骤,因此,质子型离子液体和非质子型离子液体均可以用于半电池研究。但在全电池的催化层中,质子主要通过催化剂表面覆盖的离聚物薄膜进行传导,进行离子液体修饰时,也必须选择质子型离子液体。另一方面,亲水离子液体和疏水离子液体均可以用于RDE研究,离子液体亲疏水性的影响相对较少。而在膜电极中,离子液体的亲疏水性会同时影响催化层水管理、离聚物水合程度等,进而影响质子和氧气传输,对电池性能影响更加明显。

06 重要结论

近年来,得益于高氧溶解度、高质子电导率、高热稳定性和化学稳定性,离子液体被用于PEMFCs中的催化剂修饰,得到了超高的ORR活性和良好的燃料电池性能,因此受到了广泛关注。SCILL催化剂有两类,对Pt纳米颗粒进行修饰和对Pt/C催化剂进行修饰,这两种SCILL催化剂的关键区别在于Pt纳米颗粒与碳载体之间是否存在离子液体薄膜,以及碳载体表面是否被离子液体覆盖。Pt纳米颗粒与碳载体之间存在离子液体薄膜可能会影响Pt纳米颗粒与碳载体间的相互作用,并导致SCILL催化剂在半电池和全电池中衰减加剧,也可能阻碍电子传输,导致欧姆极化增大。另一方面,碳载体表面覆盖离子液体可以促进质子传输并抑制催化剂团聚。然而,目前还没有文献对比这两种SCILL催化剂的性能和耐久性,对于催化剂制备方法也没有比较系统的研究。

最近的研究表明,由于基底上存在互斥的偶极作用,离子液体呈棋盘格状分布,从而使得SCILL催化剂表现出优异的ORR性能和耐久性。然而,离子液体与常用于半电池和全电池测试中的全氟磺酸离聚物之间的相互作用仍不清楚。在膜电极中,在限域作用的影响下,全氟磺酸离聚物在接近催化剂表面的部分呈现高度致密的层状分布,导致局域氧气传质阻力显著增加。引入离子液体可能可以优化超薄全氟磺酸离聚物薄膜的分布,并增强局域氧气传质。此外,离子液体在催化剂表面的稳定性也至关重要,但已有的固定离子液体化的方法大多数是经验性的,如滴涂和浸渍等。迄今为止,仍缺乏有关离子液体在催化剂表面稳定性和固定技术的的文献报道。

此外,本综述还分析了SCILL催化剂高性能的机理。一方面,离子液体通过增加Pt表面的氧浓度和改善催化层中的氧传输提高燃料电池性能。另一方面,催化剂表面的离子液体可以抑制非活性物质的形成,保护活性位点,并提高催化剂的活性和稳定性。此外,离子液体的疏水性可以防止水淹的发生,有助于增强氧气的体相扩散,并抑制Pt的溶解、脱落和聚集。然而,离子液体可能会加剧自由基的生成,加剧全氟磺酸离聚物的“unzipping”反应,进而降低耐久性。需要进一步研究全氟磺酸离聚物与离子液体间的关系。

最后,SCILL催化剂在半电池和全电池中的性能和耐久性受到离子液体化学结构、载量和操作条件的显著影响。理解离子液体结构与高氧溶解度间的关系,对于帮助开发新型全氟磺酸离聚物至关重要。此外,研究人员发现增加离子液体载量可以提高催化剂的稳定性,然而,过高的离子液体载量会降低ECSA,导致ORR活性降低。因此,需要综合考虑催化剂性能和寿命间的平衡。

总而言之,SCILL催化剂具有高ORR活性、高效氧传质和高耐久性的优点,可以在PEMFCs发展中发挥重要作用。然而,仍然有许多关键机制需要探索,特别是需要阐明半电池和全电池之间的差异。因此,全面了解SCILL催化剂在MEA中的性能和耐久性,优化电极结构是未来低铂/超低铂PEMFCs的关键挑战之一。

07 主要作者简介

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程晓静(第一者),2021年于上海交通大学获得博士学位,并于上海交通大学从事博士后研究,现为上海交通大学燃料电池研究所实验师。研究方向为PEMFC阴极氧气传质机理研究,包括低铂/超低铂PEMFC阴极催化层内的体相和局域氧气传质研究以及高效氧传质的阴极微观结构构筑。先后在ChemEngJ.、IntJHeat Mass Transf.、Small等期刊发表SCI论文28篇,EI论文3篇,其中第一作者7篇,通讯作者2篇,获得国家发明专利授权6项。

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沈水云(通信作者),上海交通大学机械与动力工程学院教授,主要从事燃料电池高效电催化剂以及电极结构设计研究。相关研究成果发表在Energy EnvironSci.、JouleApplCatalB Environ.、ACS NanoChemEngJ.、JMaterChemAChinJCatal.、Nano Res.等期刊100余篇,获他引2 300余次。参与撰写中英文专著2部。主持国家自然科学基金面上和青年项目、国家重点研发计划“氢能技术”和“新能源汽车”专项课题、上海市“科技创新行动计划”子课题、上海交通大学深蓝计划重点项目、上海汽车工业科技发展基金会项目等,累计科研经费已达2 000余万元。获2020年上海市技术发明奖一等奖(排2)、上海交通大学烛光奖一等奖、上海交通大学教学成果特等奖(排3)等。

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章俊良(通信作者),上海交通大学“致远”讲席教授,机械与动力工程学院燃料电池研究所所长、致远学院常务副院长,上海市“东方学者”特聘教授。曾在美国Brookhaven国家实验室、通用汽车公司、上海交大从事燃料电池研发二十余年,主要从事界面电化学、电催化、纳米材料、燃料电池、电解水、电化学能源系统中的传热传质研究。主持项目包括科技部支撑计划、重点研发计划项目、国家自然科学基金重点项目、教育部科研重点项目、上海市新能源汽车重大专项、上汽集团大功率燃料电池电堆专项以及上汽燃料电池基金项目等。研究成果发表在ScienceAngew. Chem. Int. Ed.等期刊共计180余篇,累计他引1.5万余次,撰写中英文专著两部。申请美国及国际专利20余项,中国专利50余项。担任Fuel Cells、《物理化学学报》、Frontiers in Energy期刊编委,上海市电化学能源器件工程技术研究中心副主任,中国燃料电池汽车产业联盟理事。获2020年上海市技术发明奖一等奖。

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Electrochemical Energy Reviews (《电化学能源评论(英文)》,简称EER),由上海大学主办,该期刊旨在及时反映国际电化学能源转换与存储领域最新研究进展。EER是全球首本专注于电化学能源的英文综述类期刊。EER覆盖电化学能源转换与存储所有学科,包括燃料电池、锂电池、金属离子电池、金属-空气电池、超级电容器、制氢-储氢、CO2转换等。EER为季刊,每年3月、6月、9月以及12月出版。创刊号在2018年3月正式出版。

2018年6月,经过激烈角逐(87选20),EER成功入选由中国科协、财政部、教育部、国家新闻出版署、中国科学院、中国工程院等六部门联合实施的中国科技期刊国际影响力提升计划D类项目,进入新刊国家队阵列。

EER目前已被收录的国内外重要数据库包括SCIE、EI、Scopus、CSCD等;入选“中国最具国际影响力学术期刊”榜单。2024年6月发布的爱思唯尔CiteScore为41.9,在3个学科(材料科学、化学工程、电化学)蝉联首位。2024年6月发布的JCR影响因子为28.4,在全球电化学学科排名第二。EER目前的文章篇均下载量超过5 400次。

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原稿:作者提供

编辑:全海芹

初审:全海芹、陈昕伊

复审:何晓燕

终审:孙书会、李喜飞、曾桂娥



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