焦化废水中的酚类污染物因生物毒性强且化学性质稳定，已成为水污染控制领域亟待解决的关键问题之一。基于过二硫酸盐（PDS）的高级氧化技术（AOPs）可通过自由基和非自由基路径，实现难降解有机污染物的深度处理。在众多活化PDS的催化剂中，铁/碳复合催化剂因环境相容性好、原料成本低廉及结构可调性强等优势，受到广泛关注。然而，传统方法制备的负载型铁基催化剂普遍存在金属颗粒易团聚、活性位点暴露不足等问题，制约了其催化效率与运行稳定性。

近日，大连理工大学王旭珍教授团队采用模板法结构调控策略，构筑了一种低成本Fe/N-C 催化剂，其由富含缺陷（sp³-C/sp²-C = 0.66）的氮掺杂多孔碳纳米片负载单原子铁位点组成（图1，图2）。该催化剂以煤化工行业大宗副产物煤焦油沥青为碳前驱体、双氰胺为辅助氮源、FeCl₃·6H₂O 为铁前驱体，通过以石墨相氮化碳（g-C₃N₄）为模板的自组装热解策略制得。在热解炭化温度800 ^oC时合成的 Fe/N-C催化剂（0.2 g L⁻¹）对过二硫酸盐（PDS，1 mmol/L）活化表现出优异性能，室温下可使20 mg L⁻¹ 苯酚在30 min内降解98%（图3a-c）。Fe/N-C/PDS/苯酚体系对常见无机阴离子和腐植酸具有良好的抗干扰能力，且循环使用稳定性好，总有机碳(TOC)去除率可达60%（图3d-f）。综合分析表征与机理研究表明，在Fe/N-C/PDS 反应体系中，苯酚的降解通过自由基与非自由基两种路径进行（图1），其中单线态氧（¹O₂）是主要活性氧物种（图4）；而且，相比于无铁负载的N-C 催化剂，Fe/N-C 展现出更强的介导界面电子转移能力，促进了电子转移路径对苯酚的降解（图5）。这项工作为将煤焦油沥青转化为高效水处理的碳基催化材料提供了一种经济可行的技术路线。

图1. 基于煤焦油沥青构建单原子Fe/N-C催化剂及其活化过硫酸盐降解苯酚机理示意图

图2. Fe/N-C及3种对照样(C, Fe-C, N-C)的 (a)低温N₂吸附-脱附等温线（插图为相应的孔径分布曲线），(b)拉曼光谱图，(c)XRD谱图. Fe/N-C与参照物质(Fe箔, FeO, Fe₂O₃, FePc)的 (d)归一化Fe K-边XANES光谱和(e) k³-加权傅里叶变换EXAFS谱图. (f) Fe/N-C在R空间EXAFS拟合曲线. (g) Fe/N-C与参照物质的小波变换曲线.

图3. Fe/N-C与对照样(C, Fe-C, N-C)的 (a)活化PDS降解苯酚的动力学曲线，(b)表观反应速率系数(k_obs). (c)不同热解温度合成Fe/N-C(T)样品的苯酚去除性能. (d)Fe/N-C/PDS体系在常见无机阴离子或腐植酸(HA)共存、以及实际水体(湖水，自来水)中对苯酚的降解性能比较. Fe/N-C/PDS/苯酚体系的 (e)循环稳定性测试和 (f)反应前后TOC值的变化.

图4. (a, b)不同淬灭剂对Fe/N-C/PDS氧化体系的作用. (c) Fe/N-C和PDS 预混合对苯酚去除效率的影响. Fe/N-C/PDS体系在不同条件下的EPR谱图：(d) DMPO-•OH和DMPO-SO₄^•−, (e) DMPO-O₂^•−, (f) TEMP-¹O₂.

图5. (a)Fe/N-C和N-C的EIS谱图. (b)不同条件下Fe/N-C工作电极的线性扫描伏安曲线. 分别以Fe/N-C和N-C为工作电极的(c)开路电压和(d)计时电流曲线. (e)双室反应装置的电子转移路径示意图. (h) Fe/N-C为电极在装置中电化学氧化试验产生的电流和苯酚去除率.

王瑞雪，邱子涵，张润萌，等. 基于缺陷可调碳纳米片/单原子铁催化剂活化过二硫酸盐高效降解苯酚[J]. 新型炭材料，2026,41(4): 890-904.

WANG R X, QIU Z H,ZHANG R M, et al. Single-atom iron catalysts over carbon nanosheets with tuned defects for efficient phenol degradation via peroxydisulfate activation. New Carbon Materials, 2026, 41(4): 890-904.

DOI: 10.1016/S1872-5805(26)61101-8

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