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研究背景
质子交换膜燃料电池(PEMFC)凭借高效、清洁、可靠性高等优势,在新能源领域具备广阔应用前景。但其阴极氧还原反应(ORR)动力学迟缓,高度依赖铂基催化剂。现阶段铂资源稀缺、成本高昂,大幅抬高了燃料电池制备成本;同时商用Pt/C催化剂普遍存在贵金属利用率低、结构稳定性差等缺陷,严重制约了PEMFC的规模化商业化推广。因此,研发低成本、高活性、高稳定性的新型ORR电催化剂,是推动PEMFC产业化应用的关键。
工作简介
针对上述问题,本研究提出模板辅助热解耦合醇液相还原的合成策略:以 SiO₂为硬模板、ZIF-67 为碳前驱体,通过调控 SiO₂模板投加量制备氮掺杂蜂窝状多级孔炭材料(HNC);进一步采用液相化学还原法在 HNC 表面锚定超细铂纳米颗粒,构筑 Pt 基蜂窝碳复合催化剂(Pt/HNC)。经氧还原反应(ORR)电化学性能系统筛选,确定 SiO₂添加量 400 mg 时所得 Pt/HNC-400mg 样品展现出最优电催化性能。该催化剂优异的ORR催化性能源于三维贯通多级孔骨架、强金属-载体相互作用(SMSI)、稳定的超细 Pt 纳米晶与原位生成 Co-Nₓ活性位点三者间的协同催化效应。
核心图文解析

图1 Pt/HNC催化剂的制备流程示意图:前驱体制备→高温炭化→模板刻蚀→化学还原

图2 对比了系列SiO₂模板用量下多级孔炭材料的比表面积变化规律。连续调控 SiO₂模板添加量,可定向调控多级孔的孔道丰度与结构完整程度;结果表明,400 mg SiO₂模板制备的样品拥有最大比表面积,为最优模板添加比例

图3不同SiO2加入量所制备Pt/HNC催化剂的ORR性能分析: 具备较大的比表面积的多级孔炭材料能够负载更多Pt纳米粒子的同时还能提高其分散性,最终得到粒径较小的Pt纳米粒子,提高了Pt利用率,使活性位点的数量增加

图4 相较于商用Pt/C和Pt/CNC,Pt/HNC-400 mg展现出更优异的ORR催化性能。性能提升归因于均匀细小的Pt纳米颗粒提升了贵金属利用率,强金属-载体相互作用优化本征活性,三维多级孔结构加速传质,同时载体中的Co-Nₓ基团可协同贡献ORR催化活性
结论
本研究结合模板辅助热解与乙二醇还原法,成功制备具有三维交联分级孔结构的蜂窝碳载铂催化剂Pt/HNC,并优选出最佳SiO₂掺量为400 mg。电化学测试表明,Pt/HNC-400 mg的酸性ORR性能显著优于商用Pt/C,其半波电位提升41 mV,质量活性提升15.3倍;10 000圈加速测试后半波电位仅衰减25 mV,结构与活性稳定性更优异。其优异性能源于小尺寸高分散Pt颗粒、强金属-载体相互作用、多级孔高效传质及Co-Nₓ活性位点的协同作用。该简易合成策略有效弥补传统碳基载体缺陷,为高性能ORR多孔催化剂制备提供新思路。
文章信息
符冬菊, 陈泽锐, 胡照, 等. 模板辅助构筑蜂窝状氮掺杂碳负载铂分级多孔催化剂及其增强氧还原性能研究[J]. 新型炭材料(中英文), 2026, 41(4): 977-994. DOI: 10.1016/S1872-5805(26)61093-1。
Dongju Fu, Zerui Chen, Zhao Hu, et al. A platinum catalyst with hierarchical porosity supported on a honeycomb-like nitrogen-doped carbon for excellent oxygen reduction reaction performance[J]. New Carbon Materials, 2026, 41(4): 977-994. DOI: 10.1016/S1872-5805(26)61093-1.
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