EXPRESS LETTER

Universal Machine Learning Kohn–Sham Hamiltonian for Materials

Yang Zhong (钟阳), Hongyu Yu (于宏宇), Jihui Yang (杨吉辉), Xingyu Guo (郭星宇), Hongjun Xiang (向红军), and Xingao Gong (龚新高)

Chin. Phys. Lett. 2024 41 (7): 077103

DOI: 10.1088/0256-307X/41/7/077103

文章亮点

首次实现了一款能够跨越整个周期表、适用于各类材料的通用电子哈密顿量模型。这一成果不仅为电子结构计算提速，更为从量子力学层面进行材料设计铺平了道路。

基于HamGNN的通用Hamiltonian模型框架。(a) 训练数据集准备。通过使用基于数值原子轨道的从头算紧束缚软件计算Materials Project上的晶体结构的实空间哈密顿矩阵来生成训练数据集。(b) 模型架构和训练过程。该数据集被用于训练HamGNN模型，这是一种利用等变图神经网络预测哈密顿矩阵的深度学习方法。为了实现通用性，HamGNN需要进行两轮训练。在第一轮中，网络训练损失函数仅考虑实空间哈密顿矩阵误差。在第二轮训练中，在布里渊区随机选择k点，将实空间哈密顿矩阵转化为倒空间哈密顿矩阵，并将由对角化倒空间哈密顿矩阵得到的费米能级附近轨道能量误差纳入总损失函数。(c) 通用HamGNN模型应用领域。经过两轮训练后, HamGNN 模型显著提高其通用性，可以准确预测具有任意周期边界条件和任意组分晶体的电子结构。

通用机器学习Kohn-Sham哈密顿量

研究背景

密度泛函理论（DFT）长期以来是计算材料电子结构的主流方法，但其计算成本和扩展性限制了其在大规模材料设计中的应用。近期，利用神经网络参数化Kohn-Sham DFT哈密顿量，为加速电子结构计算提供了新途径。这种方法可以绕过昂贵的自洽迭代过程，实现从晶体结构到电子哈密顿矩阵的直接映射。然而，如何为包含多种元素的复杂材料建立精确的机器学习哈密顿模型，以及为每个新系统计算大量DFT训练数据，仍是亟待解决的难题。

内容简介

针对上述挑战，复旦大学向红军和龚新高研究团队首次发布了一个名为“通用机器学习Kohn-Sham哈密顿量”模型的新颖解决方案。该模型基于该团队之前提出的可迁移的哈密顿图神经网络（HamGNN），利用Materials Project数据库中全面的晶体结构和相应的DFT计算所得哈密顿量矩阵进行训练，实现了对周期表上所有元素电子结构的高效预测。团队采用了一种独特的“预训练+微调的两步训练程序”，巧妙融合了能量本征值的训练策略，确保了模型的真正通用性，即可以用一个模型准确描述元素周期表上各种元素构成的晶体的电子结构而无需额外的训练。研究团队首先在大量块状材料上验证了模型预测电子结构的准确性，随后在复杂低维材料如MoS₂/WS₂扭转异质结和C60团簇上进一步测试，表明模型能有效捕获此类材料的电子结构的能力。尤为重要的是，模型成功应对了多元素系统（即便是包含五种以上元素的复杂组合，如Hf₂Zr₉Ta₆Ti₅Nb₅B₅₄, HfTaTiB₄MoC₄, 和 K₃Ba₃Li₂Al₄B₆O₂₀F晶体），体现了其在处理元素多样性上的优越性。通过在GNoME数据集上的高通量计算，模型识别出众多具有直接带隙和扁平带隙的晶体，证明了其在新材料探索中的高效应用。

这项工作早在2024年2月首次发布于arXiv网站（arXiv:2402.09251），迅速引起了业内的广泛关注。近日已正式发表在Chinese Physics Letters。

研究意义和重要性

通用哈密顿模型实现了从晶体结构到哈密顿矩阵的直接映射，绕过了密度泛函理论（DFT）中高昂的自洽迭代过程，建立了电子结构计算的新范式。该模型在整个元素周期表上具有广泛的适用性，必将大幅提升电子结构预测的效率。这一进展为覆盖整个周期表的材料设计和高通量计算提供了一个高效且可靠的新框架。

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