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《自然》：李听昕/刘晓雪/吴冯成课题组首次在单晶石墨烯中观测到电子掺杂下的超导态
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超导材料和超导机理的研究是近代物理学的重要研究课题，而石墨烯超导是近年发现的新颖的超导体系，但是有关晶体石墨烯超导的观测和理解还处于初步阶段。
上海交通大学物理与天文学院李听昕课题组、李政道研究所刘晓雪课题组首次在单晶石墨烯中观测到了电子掺杂下的超导态，这一突破性的发现对于加深晶体石墨烯及转角石墨烯系统超导机理的理解至关重要，同时也为基于石墨烯系统的高性能新型超导量子器件的设计与开发奠定了坚实的基础。
北京时间2024年6月19日，该研究成果以“Tunable superconductivity in electron- and hole-doped Bernal bilayer graphene”为题在线发表于Nature。
图1 样品结构示意图和光学显微镜照片。
超导现象自从1911年由荷兰科学家H. K. Onnes发现以来，一直是物理学及相关领域中持续关注的重要课题。2018年，有关魔角双层石墨烯的研究首次在石墨烯系统中观察到了超导现象。这一发现立即引起了国际物理学界的广泛关注，并且推动了对二维莫尔超晶格研究的兴起。随后，研究者们在转角多层石墨烯莫尔超晶格系统中也观察到了超导现象。然而，魔角双层石墨烯对两层石墨烯之间的转角要求非常严格，这在一定程度上限制了对其超导性质深入研究的可能性。2021年，研究者在菱方堆垛的三层石墨烯中，通过栅极静电调控，观察到了空穴掺杂的超导现象，其超导转变温度约为100 mK，引起了广泛关注。2022年，人们在Bernal堆垛的双层石墨烯中施加约0.15 T平行磁场和1 V/nm的垂直位移电场后，也观察到了超导态，但转变温度仅约为30 mK。不同于其他系统，Bernal堆垛石墨烯具有稳定的晶体结构，为研制高质量样品和新型超导器件提供了理想平台。进一步的研究发现，将半导体过渡金属硫族化合物二硒化钨（WSe2）与Bernal堆垛双层石墨烯结合形成异质结构，由于近邻效应增强了自旋轨道相互作用，使得双层石墨烯的超导态能在零磁场下显现，并且超导转变温度可显著提升至约300 mK。然而，由于实验中位移电场范围的限制，尚不能完全揭示双层石墨烯空穴超导态随电场变化的性质和机制。
上海交通大学李听昕、刘晓雪团队与武汉大学吴冯成课题组合作在双层Bernal石墨烯中观测到空穴掺杂和电子掺杂下的超导态，SdH振荡分析得到其费米面的结构状态，平行磁场响应的差异表明近邻二硒化钨的作用可能不仅是增强自旋轨道耦合。
图2 实验揭示的双层石墨烯与二硒化钨异质结系统的相图，以及观察到的空穴和电子掺杂情况的超导态。
上海交大的实验团队通过优化样品制备方法成功合成了高质量的双层石墨烯与二硒化钨异质结样品。他们能够施加高达1.6 V/nm的垂直位移电场，并开展了极低温量子输运测量。研究揭示了在这种系统中，空穴掺杂的超导性能如何随着电场和载流子浓度的变化而变化，呈现出完整的相图。更为重要的是，他们在实验中首次观察到了在电子掺杂条件下的超导现象，这在单晶石墨烯中尚属首次。他们发现，通过调节外加的垂直位移电场，可以有效地调控空穴端和电子端的超导态强度。实验测量显示，空穴掺杂条件下的最高超导转变温度约为450 mK，而在电子掺杂条件下则为约300 mK，这也创下了目前单晶石墨烯系统中的最高超导转变温度记录。
图3 在外加高垂直位移电场下，Bernal堆叠双层石墨烯电子端量子振荡及费米面分析。
研究团队通过测量高质量石墨烯样品的纵向电阻随垂直磁场的量子振荡（即SdH效应），揭示了有关能带费米面的重要信息，这对于理解电子关联相互作用导致的自发对称性破缺态和超导配对机制至关重要。研究详细测量了在不同位移电场下，低磁场区间的空穴和电子掺杂时的SdH振荡。结果显示，在较高位移电场下，双层石墨烯无论是空穴掺杂还是电子掺杂均表现出一系列自发对称性破缺态，这些态与能带的范霍夫奇点及电子-电子相互作用相关联。特别是，当施加电场使得双层石墨烯中的电子或空穴靠近二硒化钨层时，SdH振荡的频率发生显著变化。这表明电子和空穴在接近二硒化钨层时受到自旋轨道耦合的影响，导致电子态的简并度和费米面结构发生变化。实验结果显示，空穴和电子掺杂的超导正常态对应于部分极化的费米面情况。
研究还对比了双层石墨烯中电子掺杂超导和空穴掺杂超导的性质。令人惊讶的是，在选定的超导转变温度和临界垂直磁场下，尽管超导性质相似，空穴掺杂超导和电子掺杂超导在平行磁场依赖性上表现出截然不同的行为。具体来说，空穴掺杂的超导态违反了泡利顺磁极限，而电子掺杂的超导性则始终遵循该极限。先前的研究认为，二硒化钨对石墨烯系统超导性的增强可通过近邻效应引入的Ising自旋轨道耦合相互作用来解释，而超过泡利顺磁极限的空穴掺杂超导则是Ising自旋轨道耦合相互作用的直接结果。尽管本研究通过费米面分析在导带中观测到明显的Ising自旋-轨道耦合相互作用，但电子掺杂的超导电性却未违反泡利顺磁极限。这一发现表明，二硒化钨对双层石墨烯中超导性的增强效果可能不仅仅来自于Ising自旋轨道耦合相互作用引入的近邻效应。
这项研究突出了在高位移电场条件下双层石墨烯系统中涌现的多样化量子物态，这些现象和性质还有许多值得进一步的理论和实验探索。研究不仅为理解单晶石墨烯甚至魔角石墨烯的超导机制提供了重要的实验数据和限制条件，同时为基于稳定结构的单晶石墨烯设计和制造新型超导量子器件奠定了坚实的基础。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1038/s41586-024-07584-w
编辑 |张可
排版|夏天
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