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华中科技大学牛广达教授和江西理工大学叶恒云教授合作开发了一种基于有机-无机杂化反钙钛矿的X射线探测器,兼具高灵敏度和低暗电流特征。
北京时间2024年8月23日,上述研究成果以“Anti-perovskites with long carrier lifetime for ultralow dose and stable X-ray detection”为题在线发表于NaturePhotonics。
X射线探测在医疗成像、安全筛查、无损检测和科学研究等领域中起着至关重要的作用。探测器的一个重要发展方向是提升灵敏度以增强探测对比度,降低暗电流以减少探测噪声,更低的探测剂量以减少辐射风险。卤化物钙钛矿由于其高X射线吸收系数、低缺陷密度、大的迁移率-寿命积值以及便捷的制造工艺,已被证明是高灵敏度X射线探测的候选半导体材料。
然而,现有钙钛矿材料在实现高性能探测器方面仍面临诸多挑战。三维(3D)钙钛矿通常存在高暗电流、高检测限和严重的离子迁移问题;低维钙钛矿具有低暗电流,但电荷传输能力有限。从半导体物理的角度来看,实现高灵敏度需要大的μτ积,而低暗电流和低检测限则需要高电阻率(ρ=1/neμ),即低载流子迁移率和浓度。在这种情况下,材料的μτ积和电阻率之间存在权衡,而突破这一权衡的关键在于提高材料的本征载流子寿命。
华中科技大学武汉光电国家研究中心牛广达教授和江西理工大学叶恒云教授合作开发了一种新型有机-无机杂化反钙钛矿材料((2-Habch)3Cl(PtI6)),通过构建间接跃迁和低轨道对称性,显著减少了电子-空穴波函数重叠,从而实现了前所未有的载流子寿命(超过3毫秒)。这一寿命比现有钙钛矿晶体的载流子寿命高出十倍以上。结果表明,该材料打破了μτ积和电阻率之间的权衡,达到了10-3cm2V-1的μτ积和1012Ωcm的高电阻率,性能超过了大多数X射线探测半导体。
基于该材料,研究团队成功开发出一款高性能X射线探测器,具备以下显著特点:(1) 在-1 V偏压下,实现了超低暗电流(0.21nAcm-2)和高灵敏度(1.0×104CGyair-1cm-2);(2) 检测限低至2.4nGyairs-1;(3) 反钙钛矿基X射线探测器表现出极低的暗电流漂移和优异的操作稳定性。几乎在每一个关键性能指标上,反钙钛矿基X射线探测器都展现出了卓越的表现,有望推动新一代X射线探测系统的诞生。
图1 反钙钛矿结构与载流子寿命展示了反钙钛矿材料的独特结构和其长载流子寿命的优势。
图2 能带结构与电子性质揭示了该材料的间接跃迁特性和低轨道对称性,这些特性使其具有超长载流子寿命。
图3 电学性能与长期稳定性展示了该材料的高电阻率和低暗电流,并证明了其在长期运行中的稳定性。
图4 X射线探测器性能对比了不同材料的性能,显示了反钙钛矿材料在低剂量条件下的高灵敏度和清晰成像能力。
相关论文信息:
https://doi.org/10.1038/s41566-024-01482-3
编辑 |张可
排版|夏天
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