“玻璃态物质的本质是什么？”是《Science》125个科学难题之一。老化是玻璃态物质的固有属性，由于动力学复杂性和拓扑结构无序性，其微观机制仍未被完全揭示。中国科学院力学研究所蒋敏强团队实现了玻璃自然老化动力学的粒子尺度定量解析，近日相关研究结果以“Resolving aging dynamics of a 3D colloidal glass”发表在SCIENCE CHINA Physics, Mechanics & Astronomy 67, 236112 (2024).

玻璃态物质，由于处于热力学亚稳态，具有向其平衡态演化的自发老化过程。目前对于玻璃老化的研究主要存在两个方面挑战：一、自然老化过程极其漫长，现有方法类似“盲人摸象”仅能抓住老化全过程的某些片段，而一些加速老化方法往往引起非物理过程；二、受实验探测的空间尺度限制，对老化过程的原子、分子等粒子级别解析十分困难。

研究团队以真实的三维胶体玻璃为实验体系，对自然老化全过程开展粒子级别的动力学和微结构解析。研究发现，整个老化先后经历β弛豫和α弛豫，最终达到自由扩散。在β弛豫中，大部分粒子被限制在其近邻组成的笼子中振动，而多粒子的局域协同重排主控了随后的α弛豫；粒子在近邻笼子之间的跳跃是导致β向α弛豫转变的“催化剂”。基于此，研究团队定量解析了三种粒子动力学模式（振动、跳跃、协同重排）在各老化阶段的贡献。进一步的结构分析发现，玻璃老化不是一个单调的致密过程，而存在伴随自由体积产生的短暂结构年轻化。尽管如此，粒子自由体积分布的时空关联表明，老化动力学是由协同重排的α弛豫主控，服从比简单指数衰减慢的拉伸模式。最后，基于解析得到的粒子振动信息，首次在三维胶体玻璃中重现了声子振动偏离经典德拜模型的玻色峰异常行为。

论文第一作者为力学所2018级博士生王晓娟，通讯作者包括蒋敏强研究员和大连交通大学吕云卓教授。该项研究得到了国家杰出青年科学基金项目“非晶态固体力学”、基金委基础科学中心项目“非线性力学的多尺度问题”等资助。

论文链接：https://link.springer.com/article/10.1007/s11433-023-2280-y

图1. 玻璃老化过程中粒子动力学模式

图2. 玻璃老化动力学模式的定量解析

图3. 玻璃老化动力学过程的结构时空演化：(a) 系统平均自由体积，(b) 粒子自由体积空间分布