作者：江普庆

在芯片、薄膜和新型功能材料研究中，热输运问题越来越受到关注。材料的热导率、界面热阻以及热扩散行为，直接影响微电子器件的性能和可靠性。热反射技术（Thermoreflectance, TR）利用一个简单但非常巧妙的原理：材料温度变化会引起表面反射率的微小变化，通过激光检测这种变化，再结合热扩散模型，就可以反推出材料内部的热物性参数。

目前，热反射技术已经发展出多种方法，包括TTR、TDTR、FDTR、SSTR、SDTR以及SPS等。它们看似都是“用激光测温”，但实际上是在不同测量维度之间做选择：有的方法获得更丰富的时间信息，有的方法更容易调节热扩散尺度，有的方法系统更简单，但信息量也更有限。

因此，选择热反射方法时，不能简单地问“哪一种最好”。更重要的问题是：你的样品是什么结构？你想测什么参数？你能接受哪一种实验限制？

下面从实际使用角度，介绍不同热反射方法的特点和不足。

• TDTR：利用超快时间响应区分薄膜和界面热阻

时域热反射（TDTR）是目前应用最广泛的热反射测量方法之一。它利用飞秒激光产生周期性脉冲加热，并通过改变泵浦光和探测光之间的时间延迟，记录样品表面温度响应的变化。

TDTR最大的优势在于具有皮秒量级的时间分辨能力，能够观察热量从金属传感层向薄膜和衬底扩散的过程。更重要的是，TDTR并不是简单测量一个温度变化，而是利用锁相检测得到V_in和V_out两个信号分量。TDTR的参数分离能力则来自不同锁相信号分量对热物性参数的不同敏感性。

在典型测量条件下，V_in信号主要反映脉冲加热后的瞬态热响应，对界面热导G较为敏感，并且这种敏感性会随着延迟时间发生显著变化；相比之下，V_out信号受到调制频率对应的周期热响应影响，在整个延迟时间窗口内同时包含界面热导和衬底热物性的信息，但其敏感性随延迟时间变化相对较小。因此，在TDTR分析中通常采用归一化信号 -V_in /V_out进行拟合。由于不同参数在V_in和V_out中表现出不同的延迟时间依赖性，归一化后能够放大这些差异，使界面热导与薄膜/衬底热输运参数具有更好的可分辨性。这种基于信号敏感性差异的参数解耦能力，是TDTR特别适合测量薄膜纵向热输运和界面热导的重要原因。

不过，TDTR也存在明显限制。首先，它的调制频率范围相对有限，难以通过大范围变换频率主动调节热穿透深度。对于常见80 MHz重复频率飞秒激光，当调制频率超过20 MHz时，每个调制周期内仅有2个激光脉冲加热，无法满足采样定理的要求；而当调制频率低于0.2 MHz时，大量脉冲产生的热量会累积，使瞬态特征减弱，增加参考相位校准的不确定性。

其次，TDTR系统较为复杂。飞秒激光、EOM调制器、机械延迟台以及多路光学系统都会带来长期稳定性问题，例如，EOM调制器在连续工作过程中会产生温升，而电光晶体的光学性质对温度较为敏感，导致系统相位随时间发生漂移。此外，机械延迟台在长距离扫描过程中可能引起光束传播状态变化，导致光斑尺寸或位置发生微小漂移。对于微米尺度甚至更小尺寸的测试区域，这些变化可能影响测量重复性。此外，TDTR系统通常依赖高稳定性的超快激光平台，设备成本较高，对实验环境、光路维护以及操作经验均提出较高要求。

总体而言，TDTR是一种以系统复杂性换取时间分辨率和参数解耦能力的方法。TDTR虽然具有强大的参数辨识能力，但其复杂性也决定了它并不是所有实验室开展热物性测量的最优起点。

• FDTR：以频率响应获取热物性信息，但参数解释更具挑战

频域热反射（Frequency-Domain Thermoreflectance, FDTR）是一种以调制频率作为测量变量的热反射方法。实验中，泵浦光强度按照一定频率周期性调制，在样品表面产生周期温度响应；探测光记录温度变化引起的反射率变化，通过扫描调制频率获得不同频率下的幅值和相位响应，并结合热扩散模型反演材料热物性参数。

与TDTR通过扫描延迟时间获取热响应不同，FDTR将调制频率作为主要信息维度。由于不同调制频率对应不同的热扩散时间尺度，频率变化会改变热扰动在材料中的传播范围，即改变热穿透深度。因此，FDTR能够通过选择合适的频率范围，调节测量信号对不同材料层、界面以及衬底区域的敏感性。这种基于频率调控的热扩散尺度选择能力，是FDTR用于薄膜、多层结构和界面热输运研究的重要优势。

相比TDTR，FDTR通常不需要机械延迟台，实验光路更加简单，长期稳定性更容易控制。同时，调制频率可以在较宽范围内连续调节，为优化参数敏感性提供了较大自由度。

然而，FDTR也存在一些需要特别关注的问题。

首先，FDTR高度依赖相位信息，而实验测得的相位并不完全来源于样品热响应，还包含电子学延迟、光学路径延迟以及调制器响应等系统因素。因此，参考相位的准确校准是FDTR测量可靠性的关键。特别是在界面热导等对相位变化敏感的问题中，较小的相位误差也可能导致明显的参数偏差。

其次，FDTR在每一个调制频率下获得的是一个周期稳态响应点。虽然频率扫描提供了一个独立的信息维度，但相比TDTR中泵浦–探测延迟时间带来的瞬态响应信息，FDTR缺少额外的时间约束。当多个热物性参数对频率响应产生相似影响时，例如薄膜热导率、界面热导和衬底热性能同时参与信号变化，参数之间容易产生较强相关性，从而增加反演的不确定性。

此外，FDTR测量中有时会观察到拟合得到的有效热导率随调制频率变化的现象。在经典傅里叶热传导模型下，热导率应当是与测量频率无关的材料属性；因此，这种频率依赖现象通常被认为可能与热输运尺度效应有关。当热穿透深度降低到与部分载热声子的平均自由程相当时，材料可能表现出偏离经典扩散模型的输运行为。然而，需要注意的是，频率依赖信号也可能受到相位标定误差、传感层参数不确定性、模型假设以及参数耦合等因素影响。例如单晶硅，不同研究中对FDTR频率依赖性的观察并不完全一致。一些实验（Regner et al., Nat. Commun. 2013, 4, 1640）报道了随调制频率变化的有效热导率，并将其解释为热输运尺度效应；而另一些研究（Ziade, Rev. Sci. Instrum. 2020, 91(12), 124901）在相似材料体系中未观察到明显频率依赖。这说明频率依赖信号的解释需要同时考虑材料本征输运机制和实验测量因素。

总体而言，FDTR是一种通过频率维度调控热扩散尺度并获取热响应信息的方法。它具有系统结构相对简单、频率调节灵活等优势，但其测量准确性和参数解释高度依赖相位校准、模型选择以及多参数解耦能力。 

• SSTR：简单直观，但对实验一致性要求较高

稳态热反射（Steady-State Thermoreflectance, SSTR）通过连续激光或低频调制激光对样品进行加热，使样品表面温度逐渐达到准稳态状态，并根据稳态温升响应分析材料的导热能力。

SSTR最大的优势在于测量原理直观，实验系统相对简单。在稳态条件下，温度场主要由热扩散过程决定，而不再显著依赖材料体积热容，因此可以用于快速测量材料的有效热导率或整体热阻，特别适用于块体材料以及结构相对简单的样品。

然而，稳态测量也意味着实验可获得的信息维度相对有限。由于SSTR信号主要反映稳态温升响应，对于多层薄膜或复杂界面结构，测量结果通常同时包含薄膜热阻、界面热阻以及衬底散热等多个贡献，仅依靠单一稳态温升难以进一步区分不同热阻来源。因此，SSTR更适合用于评价材料整体导热性能，而不适用于复杂结构中的多参数拆分。

此外，SSTR依赖参考样品进行校准。实验中通常需要选择一个热导率已知的标准样品，并在标准样品和待测样品表面制备相同材料、相同厚度的金属传感层，然后在相同加热条件下分别测量两个样品的稳态温升，通过比较两者响应反推出待测样品的热导率。

这种参考样品校准方法能够降低部分系统误差，但同时也对实验一致性提出了较高要求。例如，两个样品表面的金属传感层厚度、表面粗糙度以及界面状态需要尽可能保持一致；同时，参考样品和待测样品测量时需要具有相同的光斑尺寸。然而，由于显微物镜具有有限景深，不同样品表面通常难以严格处于完全相同的焦平面，轻微离焦即可导致样品表面的实际光斑尺寸发生变化，从而影响稳态温升比较的准确性。因此，SSTR虽然系统结构较为简单，但其测量可靠性高度依赖样品制备质量以及实验条件的一致性。

总体而言，SSTR是一种以牺牲部分测量维度换取实验简洁性的方法。它适合快速获得材料整体热性能，但在薄膜、界面以及多参数反演问题中，需要更加谨慎地评估实验条件、校准方法以及模型假设。

• TTR：直接观察热弛豫过程，但缺少额外调控维度

瞬态热反射（Transient Thermoreflectance, TTR）是热反射技术中最直接的一类方法。其基本思想是在样品表面施加一个瞬态热激励，然后记录样品温度随时间恢复的过程。由于测量信号直接对应热量扩散后的温度衰减行为，TTR具有清晰直观的物理图像，是理解瞬态热输运过程的重要方法。

在典型TTR实验中，脉冲激光瞬间加热样品表面或金属传感层，随后利用探测光记录反射率变化，从而获得温度响应随时间的演化曲线。热扩散越快，表面温升衰减越迅速；热输运能力越弱，温度响应保持时间越长。因此，TTR能够直接反映材料热扩散过程，并用于分析热扩散率以及相关热物性参数。

然而，TTR的一个根本限制在于：它主要依赖单次脉冲激励后的自然热弛豫过程，缺少主动调节测量敏感性的实验维度。 与TDTR相比，TTR通常不引入周期调制和锁相检测，而是直接测量单个热脉冲产生的瞬态响应。因此，实验信号主要由脉冲后的温度衰减曲线决定，研究人员难以通过改变调制频率、相位信息或其他实验变量主动调整不同参数的敏感性。

这也是TTR与TDTR之间的重要区别。TDTR本质上是在TTR基础上的进一步发展：它保留了泵浦–探测延迟扫描带来的时间分辨能力，同时引入周期性泵浦调制和锁相检测。锁相检测能够从周期热响应中提取与调制频率同步的微弱信号，提高信噪比；同时，通过分析不同锁相信号分量（如V_in 和V_out）随延迟时间的变化，可以利用不同热物性参数的敏感性差异实现更有效的参数区分。因此，TDTR相比TTR不仅具有更高的测量稳定性，也具备更强的参数解耦能力。

此外，TTR信号通常会随着时间快速衰减。对于较长时间尺度的热扩散过程，信号幅值降低，测量容易受到噪声限制，从而影响对慢热过程或低热导材料的表征能力。

总体而言，TTR的优势在于直接观察热脉冲后的自然扩散过程，实验概念简单且物理图像清晰；但其局限在于缺少调制和相敏检测带来的额外信息约束，导致参数解耦能力和实验灵活性有限。因此，TTR适合研究热响应过程较明确的体系，而对于复杂薄膜、界面以及多参数反演问题，TDTR等引入调制和锁相检测的方法通常具有更大的优势。 

• SDTR：利用空间维度解析面内热输运，但空间定位要求更高

空间域热反射（Spatial-Domain Thermoreflectance, SDTR）是一种通过引入空间信息维度研究热输运行为的热反射方法。与TDTR通过扫描泵浦–探测延迟时间获得时间响应、FDTR通过扫描调制频率获得频率响应不同，SDTR通过改变泵浦光和探测光之间的空间位置关系，测量热响应随空间尺度的变化。

SDTR的主要优势在于能够增强对面内热输运的敏感性。对于石墨、二维材料以及层状晶体等具有明显热输运各向异性的材料，热量不仅沿厚度方向传播，也会发生显著的横向扩散。传统热反射方法在测量这类材料时，面内和面外热输运贡献可能相互耦合，而SDTR通过分析空间温度分布的变化，可以更直接地提取面内热导率以及热输运各向异性信息。值得注意的是，SDTR中的光斑尺寸并不一定需要作为独立先验参数输入模型；在许多测量中，可以利用归一化幅值信号空间分布的半高宽等特征，同时获得有效光斑尺寸，从而降低光学参数不确定性带来的影响。

SDTR的主要挑战来自空间测量本身。相比TDTR和FDTR主要控制时间延迟或调制频率，SDTR需要精确控制泵浦光和探测光之间的相对位置，并获得稳定、可重复的空间响应曲线。在微米尺度测量中，光路漂移、机械扫描误差以及样品表面不均匀性都可能影响空间位置的准确性，从而降低测量重复性。

目前，SDTR的应用范围仍主要集中于需要解析面内热输运或热输运各向异性的特殊材料体系。对于常见薄膜热导率和界面热阻测量问题，TDTR和FDTR已经形成较成熟的实验方案，因此SDTR并不是通用型热反射方法，而是在空间热输运信息成为关键时提供独特优势。

总体而言，SDTR是一种通过增加空间维度换取面内热输运信息的方法。它特别适用于具有明显各向异性的材料以及需要区分面内、面外热传输行为的问题，但同时也对空间定位精度和实验稳定性提出了更高要求。 

• SPS：结合时间响应与宽频调制的新型热反射方法

方脉冲热源法（Square-Pulsed Source, SPS）是一种近年来发展的热反射测量方法。它采用方波调制激光作为热源，并记录热反射信号幅值随时间的变化，通过分析不同调制频率下的热响应获得材料热物性参数。

SPS的核心优势在于能够同时利用时间响应和频率响应信息，并兼具较高的时间分辨率和较宽的调制频率范围。相比于TDTR，SPS保留了时间维度的测量能力，时间分辨率可达0.1 ns，同时无需机械延迟台扫描泵浦-探测时间延迟，从而避免了长距离机械扫描可能引起的光斑位置漂移和光学路径变化等问题。相比于FDTR，SPS同样能够覆盖从Hz到MHz量级的宽调制频率范围，从而在较大范围内调控热扩散尺度；与此同时，SPS主要基于幅值响应进行分析，不依赖精确的相位检测，因此能够避免参考相位漂移及相位标定误差对测量结果的影响。

得益于时间维度上的高分辨率和频率维度上的宽调制范围，SPS能够从不同时间尺度和热扩散尺度获取更加丰富的热输运信息，为多参数反演提供更多独立约束。这有助于降低薄膜热导率、界面热阻以及衬底热物性等参数之间的耦合，提高多参数热物性表征的可靠性。

基于这些特点，SPS已被用于一些传统热反射方法较难处理的问题，例如同时测量各向异性薄膜材料的热导率和比热容、表征低热导材料的面内热输运、测量任意固–液界面热阻、埋藏界面热阻以及复杂多层薄膜结构的热物性。

不过，SPS仍属于较新的热反射方法。相比TDTR和FDTR已经形成较成熟的实验规范和数据分析体系，SPS在不同平台之间的标准化以及长期应用经验方面仍需要进一步积累。

总体而言，SPS融合了时间域和频率域测量的优势，在拓展热输运信息维度的同时，降低了对机械延迟扫描和精确相位检测的依赖，为复杂界面、多层结构及多尺度热输运体系的热物性表征提供了有效手段。 

• 小结

经过前面的介绍可以看到，不同热反射方法并不是简单的替代关系，而是在不同实验维度上获取热输运信息。TTR利用时间衰减过程观察热扩散，TDTR通过时间分辨和锁相检测提高参数解耦能力，FDTR利用频率响应调节热扩散尺度，SDTR通过空间响应解析面内热输运，而SPS则进一步结合时间与频率信息，尝试解决传统方法在复杂结构和多参数测量中的限制。

因此，选择热反射方法时，关键不是判断哪一种技术“更先进”，而是根据研究目标选择最匹配的信息维度。例如，如果关注薄膜纵向热导率和界面热阻，需要重点考虑时间响应中的参数敏感性；如果关注热输运各向异性，则空间维度可能更加重要；如果希望获得复杂结构中的多个热物性参数，则需要选择能够提供更多约束的测量方法。

下表总结了不同热反射方法的核心特点，帮助初学者快速比较各方法的优势、适用场景和主要限制。

更多深入的讨论可以参考综述论文《基于热反射的微纳尺度热物性测量技术：原理、方法与前沿进展》：https://doi.org/10.48550/arXiv.2609.27618

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