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载流子注入平衡助力钙钛矿QLED外量子效率突破21% | Science Bulletin

已有 5452 次阅读 2021-1-19 15:28 |个人分类:《科学通报》|系统分类:论文交流

钙钛矿量子点发光二极管（QLED）具有颜色可调、色纯度高等特点，在未来固态照明和高清显示领域展现出极大的应用前景。经过几年的发展，钙钛矿量子点的光致发光量子产率（PLQY）已经接近100%，被认为是构筑高效LED的极佳候选材料。然而由于量子点发光层较薄，极易引起载流子注入的不平衡，致使器件性能严重受限于过量载流子造成的发光淬灭。因此，高效钙钛矿QLED的实现需要精细调控载流子的输运，进而保证激子在量子点发光层内有效复合。

近期，南京理工大学宋继中团队报道了一种高效且稳定的绿光钙钛矿量子点发光二极管（QLED），提出采用双层电子材料传输层的策略来调控电子输运能力，实现了载流子的注入平衡与高效复合。进一步，通过引入荧光分子证实了激子在量子点发光层内的有效复合。载流子平衡的QLED展现出饱和的绿色发光（发光峰半高宽和发光峰位分别为18和520 nm）、低的开启电压（2 V）和高的外量子效率（21.63%），是目前最高效的钙钛矿QLED之一。

图1. QLED的器件结构分析。（a）QLED器件的结构示意图。(b)横截面TEM图像，（c）水平能级示意图，PO-T2T用于增强电子输运。(d)QLED截面的亮场透射电子显微镜（BF-TEM）图像。(e)-(k)器件截面的元素面扫描图像。

图2. 钙钛矿QLED的性能。（a）在2.6 V下测试的QLED归一化后的电致发光光谱。（b）图2a电致发光光谱得到的CIE坐标。（c）辐射强度的角分布遵循朗伯曲线。QLED器件的（d）电流密度-亮度-电压特性，（e）亮度-电流效率特性和（f）亮度-功率效率特性。（g）EQE结果。（h）EQE的直方图。（i）QLED器件操作稳定性。

图3. 不同电子传输层中的激子复合行为。（a）在以TPBi为ETL的QLED基准器件中，利用荧光染料DCJTB探索其激子复合行为。（b）基准QLED器件的电致发光光谱。（c）ETL由5 nm TPBi/ 35 nm PO-T2T组成时，利用荧光染料DCJTB探索其激子复合行为。（d）载流子平衡QLED的电致发光光谱。

图4. 不同电子传输结构对QD材料和器件性能的影响。原始QD薄膜和在QD薄膜上沉积TPBi和PO-T2T后的（a）PL光谱，和（b）PL衰减曲线。（c）不同ETL对QLED器件的电流密度与驱动电压的影响。不同ETL的QLED器件的（d）电压-亮度特性，和（e）电流密度关于EQE的变化。(f)单电子和单空穴器件。

总之，通过引入双层电子输运结构来调控载流子的注入平衡，可以实现高性能钙钛矿绿光QLEDs。更重要的是，电荷注入平衡的器件确保了优异的器件稳定性（与基准器件相比，操作寿命提升了近20倍）。该工作所提出的策略为实现LED的载流子注入平衡与高效复合提供了一种新的思路，可拓展应用在不同颜色的薄膜基钙钛矿LEDs和QLEDs中。同时，该研究结果表明调控电荷平衡，对于构建高性能钙钛矿LED极其重要。

相关成果以“Perovskite QLED with an external quantum efficiency of over 21% by modulating electronic transport”为题，在Science Bulletin 2021年第1期作为封面文章进行了报道。