01 专刊介绍

Green Carbon是由中国科学院青岛生物能源与过程研究所（以下简称"青岛能源所"）主办的英文学术期刊，致力于报道绿色与可持续技术领域的前沿交叉成果。

二十载耕耘，薪火相传。恰逢青岛能源所成立20周年之际，Green Carbon第13期（Volume 4, Issue 3）将作为“青岛能源所建所20周年专刊”于2026年9月出版。

本专刊收录20篇主编特邀高水平文章，作者均为长期关心支持青岛能源所发展的战略科学家，以及绿色碳科学相关领域的公认领军专家。专刊涵盖绿碳科学与可持续技术领域的基础科学发现、关键技术创新、系统过程集成，以及标准与政策框架建议等内容，全面呈现该领域的代表进展与未来方向。

衷心感谢所有撰稿人为本专刊贡献前瞻性学术洞见、系统综述与标志性研究成果，以及对青岛能源所与Green Carbon期刊的大力支持！

02 导读

题目：Enabling highly efficient ambient-temperature formic acid dehydrogenation over ultrafine Pd–Ir alloy nanoclusters supported on aminated dealuminated Beta zeolite

作者：Shiyu Wan, Dongyan Xu*, Peng Lu*, Valentin Valtchev*

推送导读：

本推送以技术综述的形式，基于青岛能源所卢鹏研究员、法国国家科研中心Valentin Valtchev研究员团队及青岛科技大学徐东彦教授团队发表在专刊的文章（本文），从“氢气储运难”这一实际问题出发，回顾催化剂从单一金属到合金化、从碳载体到氧化硅再到沸石载体的演进历程，并重点解读本文工作如何在普通商用Beta沸石上，通过“脱铝造缺陷”与“氨基化装抓手”两步改性，将Pd–Ir合金稳定为约1.5 nm的超细团簇，实现常温、100%选择性、高活性的甲酸放氢。最后，本文将视角拓展至甲酸脱氢领域的整体发展图景，对比分析了当前活性位点极限化与非贵金属替代等前沿方向，并探讨了添加剂依赖和长周期稳定性等实用化瓶颈。

本文还配有一篇通俗科普版本，从生活视角解读“甲酸催化脱氢的实际意义”，欢迎关注同期发布的第二篇推送。Green Carbon科普 | 氢气：“装”在液体里的未来燃料

目录：

一、“甲酸催化脱氢”为什么值得关注

二、技术溯源：把甲酸里的氢“请”出来，难在哪

2.1 钯是主角，但有两个短板

2.2 合金化：给钯找个“搭子”

2.3 载体设计的技术路线与关键转折

2.4 卢鹏团队的一条连续线：从介孔硅到沸石

2.5 本文的切入点

三、本文核心解读：在脱铝Beta沸石上“造缺陷、装锚点”

3.1 设计思路：先做减法，再做加法

3.2 表征数据：颗粒到底钉得有多细

3.3 催化性能：常温高活、100%选择

3.4 机理：把“反应怎么走”解释清楚

四、视角拓展

4.1 本文做了什么

4.2 领域发展现状

4.3关键瓶颈及展望

一、“甲酸催化脱氢”为什么值得关注

氢气被视为清洁能源的理想载体——能量密度高、燃烧产物仅有水。但氢气的储运存在显著瓶颈：高压钢瓶有安全隐患，深冷液化成本高，金属储氢又受制于容量和动力学。于是研究者转向一个折中方案——“液态有机氢载体”（liquid organic hydrogen carrier，LOHC，指常温下稳定、能可逆储放氢的液体分子），即将氢气以化学键合的方式储存于常温稳定的液体分子中，运输和储存阶段与常规化学品无异，使用前通过催化释放氢气。

甲酸（HCOOH，formic acid，简称 FA）在这条赛道上是热门选手：储氢密度 4.4 wt%，浓溶液不易燃、毒性低、常温可操作，而且它本身能由二氧化碳加氢或生物质转化得到，天然带着"碳循环"属性 [1]。它的分解有两条竞争路径：一条是我们想要的脱氢（HCOOH → H₂+ CO₂），另一条是脱水（HCOOH → CO + H₂O）。后者不仅浪费了氢，产生的一氧化碳（CO）还会强吸附于金属活性位点、让催化剂“中毒”失活，对下游燃料电池也是毒物 [2]。

所以整个领域近二十年的核心命题可以浓缩成一句话：怎么设计一个催化剂，让它只走脱氢这条路，而且走得又快、又干净、又持久。活性高、100% 选择性、稳定可循环——这三点恰恰是过去十几年科研人员反复较劲的战场。

二、技术溯源：把甲酸里的氢“请”出来，难在哪

2.1 钯是主角，但有两个短板

在甲酸脱氢里，钯（Pd）是活性最突出的贵金属。但单一钯存在两个固有缺陷：一是烧结（sintering，指纳米颗粒在反应中互相聚并长大，暴露的活性表面随之减少）；二是CO 中毒 —— 一旦脱水副路冒头，生成的 CO 会强吸附在钯表面使其失活 [2]。这两个问题，定义了后续所有改进的方向。

2.2 合金化：给钯找个“搭子”

第一条主线是合金化——把钯和第二种金属做成合金，通过电子结构调变（改变钯对反应中间体的吸附强弱）来提升本征活性和抗中毒能力。2011 年，徐强团队在 Journal of the American Chemical Society上报道了固载于 MIL-101 金属有机框架（metal-organic framework，MOF）内的 Au–Pd 双金属颗粒，首次系统展示了合金对甲酸完全转化和抗 CO 中毒的双重增益，打开了“多孔载体固载合金“的大门 [3]。此后 Ag、Cu、Au、Mn、Ni、Ir 陆续被试遍，其中钯–铱（Pd–Ir）逐渐脱颖而出：铱的加入既优化了反应物的吸附/脱附节奏，又显著增强了抗 CO 中毒能力。

2.3 载体设计的技术路线与关键转折

光有合金不够，载体（support）和活性金属一样关键。理想载体要同时满足两件事：比表面积大以分散金属、并能与金属产生强相互作用把小颗粒“焊”住。围绕这个任务，领域经历了从“物理支撑”到“化学协同”的认知跃迁，分化出三条并行的材料路线；而贯穿所有路线的关键转折，是胺基修饰策略的成熟。

2.3.1 基底材料的三条平行路线

· 路线一：碳材料起步最早、工业化基础最好

2015年前后，研究者发现在碳材料上引入含氮基团可有效稳定钯颗粒——2017 年徐强团队在 ACS Catalysis 上用氮功能化多孔碳（N-doped porous carbon）负载钯纳米簇，333 K 下 TOF（turnover frequency，转换频率，指每个活性金属原子每小时能催化多少个反应物分子转化为产物，是衡量催化剂本征活性的核心指标） 冲到 8414 h⁻¹ [4]。同年前后，MOF 衍生碳（MOF-templated carbon）、还原氧化石墨烯等也被引入——用 MOF 做“模板”再碳化，能得到分散度极高的双金属颗粒 [5]。但是碳路线也有短板：碳材料的孔道结构相对无序，难以精确调控金属–载体相互作用。

· 路线二：介孔氧化硅路线——结构调控做到精细

当领域意识到“无序”是碳材料的瓶颈后，目光转向结构高度可控的介孔氧化硅。SBA-15、KIT-6、树枝状介孔硅球（DMSNs）、蛋黄–壳结构硅球（YSMSNs）……研究者不断在孔道形状、孔径、壳层厚度上做文章，追求既能锚定小颗粒、又不阻碍传质。值得注意的是，Pd–Ir这一合金组合正是在这条路线上被反复验证的：2020年Nie等在氨基化SBA-15上做Pd–Ir，室温TOF达3087 h⁻¹，并首次报道含铱异相催化剂能实现甲酸完全脱氢 [6]；2023年Li等的PdIr/DMSNs-NH₂用KIE锁定C–H键断裂为限速步 [7]；2024年Chai等的PdIr/YSMSNs-NH₂把超细颗粒（1.4 nm）在50 ℃下做到TOF 5818 h⁻¹ [8]。这一系列工作不仅讲透了Pd–Ir的电子协同效应和抗中毒优势，也说明本文选择Pd–Ir并非拍脑袋——而是站在一条被充分验证的“合金-载体”协同线上。

· 路线三：沸石路线——规整骨架带来潜力，也带来传质难题

沸石（分子筛）是更晚出现、但潜力很大的一支。它的吸引力在于：晶体孔道高度规整、酸性可调、热稳定性极好。2020年孙启明团队在Angewandte Chemie上把亚纳米Pd–Mn团簇“包”进silicalite-1沸石骨架，333 K下TOF达6860 h⁻¹ [9]；2024年他们又在氨基功能化沸石里把这一数字推到11401 h⁻¹ [10]。但沸石也暴露了结构性矛盾：普通商用沸石多为微孔材料，孔道太窄、传质受限，金属颗粒要么进不去、要么堵在门口团聚；骨架中的铝还会引入强酸性，未必利于脱氢反应。目前沸石路线在Pd–Mn体系上取得了亮眼数据，但Pd–Ir与沸石的协同效应尚未被系统探索——这正是本文的切入点之一。

2.3.2 关键转折：胺基修饰——从“胶水”升级为“活性参与者”

真正贯穿上述三条材料路线的通用招法，是在载体表面嫁接氨基（–NH₂）。氨基像一只只“抓手”，能与金属前驱体配位、把金属离子吸附固定，从而在还原时避免团聚。

2019年蒋青团队在Advanced Materials上把这一思路推到机理层面：他们在氨基化氮掺杂石墨烯上系统研究了一系列单/双金属，提出用金属“表面能”预测吸附能力，并用KIE确认了反应的限速步骤 [11]。这一步的意义在于：胺基（–NH₂）不只是“胶水”——它本身还是一个碱性位点，能主动帮甲酸把O–H键掰开、生成关键的甲酸根中间体（HCOO*）。至此，领域形成了一个成熟的设计范式：载体表面接氨基 → 氨基既锚定金属又活化底物。无论是碳材料、氧化硅还是沸石，胺基化都已成为标准操作；它标志着载体从“被动的物理支撑”进化为“主动的化学协同者”。

2.4 卢鹏团队的一条连续线：从介孔硅到沸石

本文出自青岛能源所卢鹏研究员、法国国家科研中心Valentin Valtchev研究员团队及青岛科技大学徐东彦教授团队。他们近年坚持一条不断精进“沸石载体锚定”的连续路线，每一步都在换不同的沸石“底座”、解决同一个“传质 + 分散”的问题。

· 2024（沸石）：用有介孔的自柱撑五元环（SPP，self-pillared pentasil）沸石负载 Pd–Ag 合金 [12]，开始探索沸石载体。

· 2025（沸石+氨基锚定）：在氨基化 SPP 上做 Pd–Au 合金，把颗粒压到 0.76 nm（接近亚纳米级别），室温 TOF 3607 h⁻¹ [13]。

· 2026（ZEO-1 大孔沸石）：换用超大孔沸石 ZEO-1 负载 Pd–Ir，室温 TOF 2610h⁻¹ h⁻¹ [14]。

2.5 本文的切入点

把这条线摆在一起看：“氨基化载体 + Pd–Ir 合金”的活性和分散度都已被证明有效，介孔硅体系甚至把 50 ℃ 的 TOF 推到 5000 量级以上。但沸石路线上仍有一个没被充分回答的问题：能不能不依赖需要特殊合成的新型沸石（介孔、超大孔），而是在一种普通商用沸石上，用一步操作同时把"酸性、缺陷、锚定位点"这三件事一次调好，从而在真正常温（25 ℃）下把金属钉得更细、机理讲得更清？ 本文的推进节点，正落在这个缝隙里。

三、本文核心解读：在脱铝 Beta 沸石上“造缺陷、装锚点”

3.1 设计思路：先做减法，再做加法

这篇文章的合成策略，在于给商用 Beta 沸石（一种有三维十二元环孔道的常见沸石）先做“减法”再做“加法”，三步环环相扣（图1a）：

图 1. (a) 催化剂合成路线示意图；(b) XRD 图谱；(c) N₂吸附-脱附等温线；(d) 孔径分布；(e) FT-IR 光谱；(f) TGA 曲线；(g) UV-Vis 吸附实验及照片。

第一步——脱铝造缺陷。用浓硝酸在 100 ℃ 处理 12 h，把 Beta 骨架里的大部分铝抽走，硅铝比（SiO₂/Al₂O₃）从 25 一路升到约 510。铝一走，骨架留下许多结构空缺，裸露出一排排≡Si–OH，化学上叫“硅羟基巢”（silanol nest，相当于在载体表面挖出一排排纳米级小坑，坑壁挂满羟基）。NH₃-TPD（氨程序升温脱附，测酸量与酸强度的方法）显示，脱铝把总酸量从 3.68 mmol·g⁻¹ 降到 0.38 mmol·g⁻¹，400 ℃ 以上的强酸位几乎清空——既调掉了不利的强酸性，又留下了后面要用的“钩子孔”。

第二步——氨基化装抓手。用硅烷偶联剂 3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）去嫁接这些硅羟基巢，在小坑里“长”出 –NH₂抓手。FTIR在约 2939 cm⁻¹（–CH₂– 伸缩）和 1570 cm⁻¹（–NH₂弯曲）出现新峰（图 1e），热重分析（TGA）显示氨基化样品在 110–600 ℃ 多出 14.6% 的失重（对应有机胺分解），两条证据共同确认氨基嫁接成功（图 1f）。

第三步——共还原上金属。把带负电的钯、铱氯配阴离子（PdCl₄²⁻、IrCl₆³⁻）一起加入，靠氨基与阴离子间的静电和配位作用把它们牢牢吸住，再用硼氢化钠一次性还原成 Pd–Ir 合金，理论总金属载量 11.5 wt%。

这两个动作合起来，等于在沸石上布下"缺陷锚点 + 氨基抓手"的双重锁定网。作者用一个很直观的吸附实验佐证了氨基的作用（图 1g）：金属前驱体溶液遇到普通脱铝 Beta 时上清液颜色几乎不变（吸不住），换成氨基化版本后上清液变得完全无色透明，UV-Vis 谱上金属离子的特征吸收峰基本消失——金属离子被 –NH₂几乎“一网打尽”。

3.2 表征数据：颗粒到底钉得有多细

尺寸与合金化。TEM（图2e–g）显示 Pd–Ir 合金颗粒均匀铺在载体表面，平均粒径仅 1.5 ± 0.6 nm。高分辨 TEM 测得晶面间距 0.228 nm，恰好落在 Pd(111)（0.224 nm）与 Ir(111)（0.221 nm）之间，另一组 0.194 nm 对应合金 (200) 面——两处都佐证了 Pd–Ir 合金相的形成。作为关键对照，跳过氨基化直接在脱铝 Beta 上上金属，颗粒立刻长大到 3.7 ± 0.7 nm，活性几乎归零，“抓手”防团聚的作用一目了然。XRD（图1b）中约 40.0° 处出现一个位于 Pd(111) 与 Ir(111) 之间的宽峰，同样支持合金化；EDX 元素分布（图2h，i）测得 Pd:Ir 原子比 2.54:0.85，与设计的 0.75:0.25 高度吻合，N、Pd、Ir 分布均匀。

图 2. (a-c) 原始 Beta 的 SEM 与 TEM 形貌；（d-i）Pd₀.₇₅Ir₀.₂₅/NH₂-deAlBeta 的 SEM、TEM、HRTEM、EDX 能谱与元素 mapping。（e）插图为合金颗粒尺寸分布直方图。

结构与孔道。N₂物理吸附（图1c，d）显示所有样品为IV 型等温线带+H4回滞环，兼有微孔与介孔——这种分级孔道（hierarchical pore）利于反应物和产物进出活性位。从脱铝 Beta 到氨基化、再到上金属，比表面积和孔体积逐级下降，间接印证了 APTES 嫁接和金属负载的成功，且金属主要分布在介孔区。

电子结构。XPS（图3）给出两条关键信息：一是 N1s 中游离 –NH₂峰在上金属后明显向高结合能移动，说明金属与氨基间存在强配位作用；二是相比单金属对照，Pd–Ir 中的 Pd⁰ 3d 负移约 0.2–0.3 eV、Ir⁰ 4f 也向低结合能移动，表明载体给电子和金属间电荷转移共同把合金表面变成"富电子"状态，这正是它高活性的电子层面根源。

图3. (a) 全谱扫描；(b) N 1s 高分辨谱；(c) Pd 3d 高分辨谱；(d) Ir 4f 高分辨谱。

3.3 催化性能：常温高活、100% 选择

优化后的 Pd₀.₇₅Ir₀.₂₅/NH₂-deAlBeta表现（图4、图5）可归纳为四点：

· 常温高活性：25 ℃（298 K）下 2 分钟释放 122 mL 气体，初始 TOF 达 3521 ± 150 h⁻¹；升温到 40 ℃ 翻倍至 6109 h⁻¹，80 ℃ 时达 11514 ± 160 h⁻¹，符合经典 Arrhenius 行为，且活化能较低意味着低温也能高效运行。

· 100% 氢气选择性：气相色谱只检出 H₂和 CO₂两个峰，无 CO，证明反应完全走脱氢路径。

· 性能可调：作者系统扫了五个参数——APTES 用量、金属载量、第二金属种类、Pd/Ir 比、FA/SF 比。前两者呈“火山型”曲线（过多的 APTES 会堵孔、过高载量会促团聚），第二金属对比中 Pd–Ir 活性最高，最优 Pd:Ir = 3:1，最优 FA:SF = 1:1（甲酸钠 SF 既提供高浓度甲酸根、又调 pH 防止金属溶出）。

· 稳定性尚可：室温下连续 6 次循环活性保持良好；用后 XRD、SEM 显示晶体结构和形貌无明显变化。

经作者检索，这是首例将 Pd–Ir 合金负载于脱铝 Beta 沸石用于甲酸脱氢的研究。

图 4. (a) 不同催化剂的产气量-时间曲线；(b-f) 五个关键参数的影响：APTES用量、金属负载量、第二金属种类、Pd/Ir摩尔比、FA/SF摩尔比。反应条件：25 °C。

图 5. (a)不同温度下的产气曲线（内嵌 Arrhenius 拟合）；(b) 6次循环稳定性测试。

3.4 机理：把"反应怎么走"解释清楚

文章不仅报道活性，还用原位表征把机理讲清楚了。原位 ATR-IR（衰减全反射红外，实时监测表面物种，图6a）在反应中捕捉到 1388 cm⁻¹（HCOO* 甲酸根的对称 O–C–O 伸缩）和 2343 cm⁻¹（产物 CO₂）的快速增长，而在 1405–1424 cm⁻¹（羧基中间体 COOH* 的 O–H 弯曲）区域始终没有信号——这就排除了生成 CO 的羧基路径，从机理层面解释了 100% 选择性的由来。KIE 实验（图6b）给出两条定量结论：把溶剂从 H₂O 换成 D₂O，速率降为约 1/1.68（说明 O–H 断裂/质子转移参与限速）；把甲酸的 C–H 换成 C–D，速率降为约 1/3.13（KIE > 2，确认 C–H 键断裂是速率决定步）。

图6. (a) 甲酸脱氢反应的ATR-IR光谱；(b) 甲酸脱氢的同位素标记实验

基于以上证据，作者提出了完整的反应机理：甲酸先吸附在 Pd–Ir 位点上，在相邻碱性 –NH₂促进下发生 O–H 解离生成 HCOO*，Pd–Ir 位点随后切断 C–H 键（限速步）放出 CO₂，最后释放H₂。

本文把载体从需要特殊合成的介孔硅/新型沸石，换成了一种便宜易得的商用 Beta 沸石，并用脱铝这一步同时解决了调酸性和造锚定位点两件事。它的意义更多在于载体缺陷工程策略的普适性和材料的易得性，为“用普通商用沸石做下一代催化剂载体”提供了一个可复制的思路。

四、视角拓展

4.1 本文做了什么

本文用“脱铝造缺陷 + 氨基装锚点”的组合，把一种普通商用 Beta 沸石改造成了能在 25 ℃ 常温、100% 选择性高效放氢的 Pd–Ir 合金载体，并用原位红外和 KIE 把机理（C–H 限速、HCOO* 中间体、无 CO 路径）坐实。它是沸石路线上一个扎实的推进节点。

4.2 领域发展现状

甲酸脱氢是一个活跃且竞争激烈的领域，从两个维度看当前标杆。

活性基准上，孙启明团队 2024 年在氨基化亲水沸石中的 Pd–Mn 亚纳米团簇，333 K 下 TOF 达 11401 h⁻¹ [11]。

设计范式上，2024 年李新龙、Beller 等在 Nature Communications上报道了一类纳米颗粒与单金属位点协同（nanoparticle-single-site synergy）的钴基催化剂，用远低于贵金属的成本实现高效脱氢，指出不同尺度活性位的协同能显著降低 HCOO* 的活化能垒 [15]——代表了“降本替代贵金属”的方向。

这两条线一起勾勒出前沿：要么把活性位做到亚纳米甚至单原子级并让不同尺度的位点协同，要么让载体骨架直接参与限域和活化。

4.3 关键瓶颈及展望

· 对添加剂的依赖：本文和大量同类工作都需要加甲酸钠（SF）来提供高浓度甲酸根、稳住 pH，而真正实用的车载放氢系统更希望直接用纯甲酸。目前能在无添加剂、室温下兼顾高活性与高稳定性的异相催化剂仍然稀缺。

· 长周期稳定性的机理：本文循环后观察到颗粒从 1.5 nm 略增至 1.78 nm、并推测氨基在反应中可能流失或被堵塞。“氨基锚定”策略在长时间反应下的耐久性边界，以及金属–载体相互作用（metal–support interaction，SMSI）如何在动态反应条件下保持，仍需用原位表征进一步厘清 [16]。

这两点，恰是把甲酸从“实验室里漂亮的 TOF 数字”推向“真实储氢器件”的关键一跃。

03 论文信息

论文信息

Shiyu Wan, Dongyan Xu, Peng Lu and Valentin Valtchev. Enabling highly efficient ambient-temperature formic acid dehydrogenation over ultrafine Pd–Ir alloy nanoclusters supported on aminated dealuminated Beta zeolite[J].Green Carbon, 2026.

论文网址

https://doi.org/10.1016/j.greenca.2026.07.001

论文下载

Enabling highly efficient ambient-temperature formic acid dehydrogenation over ultrafine Pd–Ir alloy nanoclusters supported on aminated dealuminated Beta zeolite

中文解读原链接

青岛能源所建所20周年专刊 | Valtchev研究员：给沸石“造缺陷、装锚点”——Pd–Ir 合金如何在常温下把甲酸变成氢气

04 作者简介

卢鹏 研究员

卢鹏，中国科学院青岛能源所研究员。2018年获中国科学院科大连化学物理研究所博士学位，2016年10月至2017年9月在西班牙马德里材料科学研究所（Instituto de Ciencia de Materiales de Madrid）进行联合培养博士课题研究，2019年1月至2021年12月在美国约翰霍普金斯大学（Johns Hopkins University）从事博士后研究。2022年3月加入中国科学院青岛生物能源与过程所任副研究员，2024年12月晋升研究员。迄今已在Nature，Nature Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Mater.、J. Mater. Chem. A等重要国际学术期刊上发表论文30余篇，获得授权发明专利3件，承担多项科研项目。担任青岛科技大学专业硕士行业产业导师，Scientific Reports期刊编委。目前主要从事沸石分子筛设计合成及催化和吸附分离应用方向的研究。

Valentin Valtchev 研究员

Valentin Valtchev，中国科学院青岛生物能源与过程研究所分子筛材料研究组负责人，法国国家科学研究中心催化与光谱化学实验室（卡昂）主任，DR1级研究员，Green Carbon主编。国际分子筛学会主席（2016-2019），国际分子筛学会大使（2022-2024），国际分子筛学会Breck奖、国际分子筛学会奖、欧洲分子筛联盟Kronstedt奖获得者。专业领域是分子筛晶体工程学，是纳米分子筛学科的开创者。在Science等期刊发表学术论文近300篇，引用逾15000次。

徐东彦 教授

徐东彦，男，教授，硕士/博士生导师，American Nano Society、中国化学会会员、山东氢能源与燃料电池产业联盟专家委员会委员。2005年于中国科学院大连化学物理研究所获理学博士学位。2015年美国佐治亚理工学院和肯塔基大学访问学者。主持完成教育部科学技术研究重点项目等省部级科研项目7项，作为主要完成人参与国家自然科学基金以及其它各类科研项目20余项。获侯祥麟石油加工科学技术奖（个人奖）。指导多名研究生获山东省优秀硕士论文和校“学术之星”，2023年荣获山东省优秀研究生导师。发表SCI/EI论文80余篇，授权中国发明专利10余项。

05 Green Carbon

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